泵浦光强度对D2+谐波辐射效率的影响

王 钰，刘 航，冯立强

泵浦光强度对D2+谐波辐射效率的影响

王 钰1，刘 航1，冯立强2

（1.辽宁工业大学 化学与环境工程学院，辽宁 锦州 121001；2.辽宁工业大学 理学院，辽宁 锦州 121001）

通过数值求解薛定谔方程的方法，理论研究了泵浦光强度对D2+谐波辐射效率的影响。结果表明，在低泵浦光强驱动下，D2+谐波辐射效率会随着泵浦-探测激光延迟时间增大而减小。在高泵浦光强驱动下，虽然D2+谐波辐射效率依然会随着泵浦-探测激光延迟时间的增大而减小，但是不同延迟时间下的谐波辐射效率差明显小于低泵浦光强下的结果。通过分析电离几率和谐波辐射时频图给出了谐波辐射效率变化的原因。

高次谐波；谐波辐射效率；泵浦-探测激光；D2+分子

随着激光技术的发展，激光与原子、分子、晶体的相互作用成为了一项非常有趣的研究方向，并且吸引了很多研究学者的目光[1-2]。在激光驱动下，研究人员可以观测到原子、分子中电子的超快运动过程，并对这一过程进行调控。

高次谐波作为其中最重要的一个非线性光学过程更是被广泛研究。主要应用体现在产生阿秒量级的激光脉冲。目前，高次谐波的辐射过程可由“隧道电离、激光驱动加速以及电子母核回碰”三步模型[3]来解释。当电子与母核回碰发生时会辐射出光子能量为基频场整数倍的高阶谐波。基于上述理论，人们提出了许多方案来获得阿秒量级的单个脉冲，例如少周期场方案[4]、组合场波形调控方案[5-6]、啁啾调频方案[7]、极化门方案[8]、共振电离谐波增强方案[9]，以及纳米结构下非均匀场调控方案[10]。在上述方案的报道中，可以获得少于10 as的孤立阿秒脉冲。但是，由于过低的谐波辐射强度，上述报道中获得阿秒脉冲的强度不高。这样的脉冲几乎很难在实际中有所应用。

由此可见，谐波辐射效率在制备实际应用的阿秒脉冲中起到了很重要的作用。但是，现有的报道多数都是集中在如何延伸谐波截止能量，对谐波辐射效率的研究很少。因此，本文在泵浦-探测激光条件下，研究了泵浦光强度对D2+分子谐波辐射效率的影响。并通过理论分析给出了谐波辐射效率改变的原因。

1 理论模型

外场下D2+的薛定谔方程可描述为[11]：

其中，E、i()(=1, 2)和分别为激光振幅、高斯包络和激光频率；delay为2束激光延迟时间。

通过傅里叶变化可得高次谐波谱图为：

其中：

为偶极加速度。

2 结果与讨论

图1给出了D2+在不同泵浦光强下谐波辐射光谱。泵浦光为10 fs-800 nm，光强分别为pump= 0.5×1014W/cm2和pump=2.0×1014W/cm2。探测激光为10 fs-800 nm，光强为probe=1.0×1014W/cm2。本文所指谐波辐射效率为谐波截止附近最后20阶谐波强度的平均值。由图1可知，在低泵浦光强下[图1(a)]，D2+谐波辐射效率会随着泵浦-探测激光延迟时间增大而呈明显减小趋势。在高泵浦光强下[图1(b)]，虽然D2+谐波辐射效率依然随泵浦-探测激光延迟时间增大而减小，但不同延迟时间下谐波辐射效率差非常小。换句话说，谐波辐射效率几乎与延迟时间无关，这非常有利于实验上产生高强度阿秒脉冲。

(a)Ipump= 0.5×1014 W/cm2；(b)Ipump= 2.0×1014 W/cm2

在只考虑单个原子、分子辐射高次谐波的过程中，谐波辐射效率与电离几率呈正比。因此，为了解释图1中D2+谐波辐射效率的变化，图2和图3分别给出了不同泵浦光强下的激光波形以及在该波形下D2+电离几率和谐波辐射时频分析[12]。在低泵浦光强下(图2)，当delay=0时，D2+在<5时几乎未发生电离，其电离几率很小[见图2(a)]；当>5时电离几率开始增大，这导致谐波辐射能量峰在>5时具有较明显的增强效果。观察图2(b)还可知，高阶谐波发生在4<<6区域。也就是说，高阶谐波出现在谐波辐射具有较明显增强的区域(>5)，因此导致谐波辐射效率较高。当delay=3.0时，电离几率在>6时才开始增大，如图2(c)所示。虽然在>6后，谐波辐射能量峰依然具有较高的辐射强度。但是高阶谐波的辐射区域在4<<6。很明显，其不在谐波辐射增强区域，因此导致在4<<6区域谐波辐射效率下降，如图2(d)所示。这是图1(a)中谐波辐射效率随延迟时间增大而减小的原因。

(a)、(b) tdelay = 0；(c)、(d) tdelay =3.0T

在高泵浦光强下(图3)，当delay=0时，D2+电离几率的增大发生在>4.5时，如图3(a)所示。因此，在>4.5时，谐波辐射强度开始增强，如图3(b)所示。并且，与图2(b)分析一样，高阶谐波发生在4<<6区域，处在谐波强度增强区域(>5)，因此导致谐波辐射效率较高。当delay=3.0时，电离几率在>5开始增大，如图2(c)所示。与低泵浦强度时比较可知，电离几率增大的时间提前了。因此，在高泵浦光强下，当delay=3.0时，高阶谐波的辐射区域(4<<6)也在谐波辐射增强区域，如图3(d)所示，因此导致谐波辐射也具有较高的强度。这是图1(b)中不同延迟时间下谐波辐射效率变化不明显的原因。但是delay=0时的电离几率大于delay=3.0时的电离几率。因此delay=0时的谐波辐射效率依然大于delay=3.0时的谐波辐射效率。

(a)和(b) tdelay = 0；(c)和(d) tdelay =3.0T

3 结论

在泵浦-探测激光条件下，研究了不同泵浦光强下，D2+分子谐波辐射效率随泵浦-探测激光延迟时间的变化规律。并通过理论分析给出了谐波辐射效率改变的原因。

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Effect of Pump Pulse Intensity on D2+Harmonic Efficiency

WANG Yu1, LIU Hang1, FENG Li-qiang2

（1. School of Chemical and Environmental Engineering, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121001, China; 2. College of Science, Liaoning University of Technology, Jinzhou, 121001, China）

The effect of pump pulse intensity on harmonic efficiency of D2+is studied by numerically solving schrödinger equation. The results show that, driven by low pump intensity, the harmonic efficiency of D2+decreases with the increase of delay time of pump-probe laser field. While, driven by high pump intensity, although the harmonic efficiency of D2+still decreases as delay time of pump-probe laser increases, the differences of harmonic efficiency under different delay times are obviously smaller than those under low pump intensity. By analyzing the ionization probability and the time-frequency of harmonic emission, the reasons behind the variation of harmonic efficiency are given.

high-order harmonic generation; harmonic efficiency; pump-probe pulse; D2+molecule

O562.4

A

1674-3261(2021)01-0068-03

10.15916/j.issn1674-3261.2021.01.015

2020-01-06

辽宁省教育厅基金项目(JJL201915405)

王钰(1998-)，女，辽宁铁岭人，本科生。

刘航(1985-)，女，辽宁锦州人，副教授，博士。

责任编校：孙 林