Nb掺杂Mo1–xWxSeTe固溶体的热–电输运性能优化

周星圆, 柳伟, 张程, 华富强, 张敏, 苏贤礼, 唐新峰

Nb掺杂Mo1–xWSeTe固溶体的热–电输运性能优化

周星圆, 柳伟, 张程, 华富强, 张敏, 苏贤礼, 唐新峰

(武汉理工大学 材料复合新技术国家重点实验室, 武汉 430070)

固溶结合掺杂是优化材料热电性能的有效途径。本研究采用固相反应结合等离子体活化烧结成功合成了一系列单相的Mo1–xWSeTe(0≤≤0.5)固溶体及其Nb掺杂产物。热电输运研究表明, W固溶结合Nb掺杂显著提高了Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的载流子浓度、载流子迁移率、电导率和功率因子, 适当降低了样品的晶格热导率, 进而显著提高了材料的热电优值。随着Nb掺杂量的增加, 掺杂引入的离散能级转变为连续的杂质能带, 同步提升了载流子浓度和载流子迁移率。取向性研究发现, 由于在平行方向晶格热导率较低, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体在平行烧结压力方向的略优。最优组分Nb0.03Mo0.485W0.485SeTe在垂直于烧结压力和平行于烧结压力方向获得了最高, 分别达到0.31和0.36(@823 K), 是目前MoSe2基热电材料获得的最好结果之一。后续通过优化掺杂元素来改善Seebeck系数和功率因子, 将有望进一步提升MoSe2基化合物的。

Mo1–xWSeTe固溶体; Nb掺杂; 晶格热导率; 热电优值

近几十年来, 化石能源的大量使用带来了严重的能源危机和环境污染问题, 因此, 开发环境友好的新能源材料和新能源技术吸引了科学家的广泛关注[1]。热电材料能够实现热能和电能的直接可逆转换, 在汽车废热回收、工业余热发电、半导体精确温控、制冷、5G/6G通讯和深空/深海特种电源等领域有重要和广泛的应用前景[2-4]。热电材料性能的优劣可以用无量纲热电优值来表征,=2T/(e+L+B), 其中为电导率,为塞贝克系数,=2被称为材料的功率因子,为绝对温度,e、L和B分别为载流子热导率、晶格热导率和双极热导率。B主要在材料中发生本征激发, 电子和空穴对形成双极扩散时比较显著。提升热电转换效率要求提高热电材料的, 意味着增加功率因子(2)以及降低[5]。然而, 决定的主要热电参数(、和)是相互制衡的, 单独优化某一个物理参数难以实现的提升: 优化三个物理参数中任何一个通常会对其它两个参数造成不利的影响, 例如增大会同时增大e和以及降低。因此, 要显著改善热电材料需实现各热电输运参数(、和)之间的解耦和独立优化。近年来, 研究人员主要采用载流子浓度优化、能带工程、固溶和结构纳米化等策略来解耦和优化各热电输运参数[6-15], 且在Bi2Te3[9]、PbTe[10]、CoSb3[11]、Mg2Si1–xSn[12]、SnSe[13]、Half-Heusler[14]、Mg3Sb2[15]等代表性热电材料中获得了值的显著提升。

过渡金属硫属化合物(TMDs)具有可调制的电子能带结构和电学性能, 且部分TMDs拥有较大的禁带宽度以及较高的, 具有中高温热电发电应用潜力[16-17]。Huang等[18]通过在WS2中进行Ti掺杂可将本征WS2较低的提升70倍, 该化合物的层状结构特征导致烧结块体的热电性能具有强各向异性。Kong等[19]以MoS2为载体, 通过掺杂O形成MoO2纳米第二相使材料的热电性能提升了50倍, 说明带隙较大的半导体拥有较大的中温热电应用潜力。此外, 在MoS2中掺杂V可以同时优化载流子浓度和载流子迁移率以及显著提升, 并能通过原位形成VMo2S4纳米夹杂物来增强界面声子散射和降低材料的L, 最终实现热电优值的大幅提高[20]。由于自身具有多电子能谷能带结构和较大的禁带宽度, MoSe2和MoTe2被认为是TMDs热电应用中的佼佼者。Ruan等[21]通过在MoSe2中进行Mg插层, 优化材料的能带结构, 并结合Nb掺杂, 提高空穴浓度, 能够提升和并同时降低L,值获得显著提高。Zhang等[22]研究发现在MoSe2的Se位进行Te固溶能增强对载热声子的散射作用, 显著降低二元固溶体较高的L, 室温下的降幅达到85%; 同时, Nb掺杂能显著优化材料的和, Mo0.95Nb0.05Se1.2Te0.8组分在823 K时获得最优(0.85 mW·m–1·K–2)和最佳(0.34), 这也是TMDs 基热电材料获得的最好结果之一。此外, 对MoSe2进行VB族元素(V、Nb和Ta)掺杂的实验和理论计算发现, VB族元素掺杂优化电性能的机制在于引入杂质能级, 且VB族元素掺杂可提高费米能级以及提高电子能谷简并度, 有利于获得高的, 为阳离子位掺杂优化MoSe2基材料电输运性能提供了理论支撑[23]。

上述研究表明, 固溶结合掺杂是优化MoSe2基固溶体热电性能的一种有效手段, 然而其热电优值还很低, 有待进一步优化。因此, 本研究希望通过阳离子位的W固溶进一步降低三元MoSeTe固溶体的L, 结合Nb掺杂改善其电输运性能, 最终提升材料的值。本研究采用两步固相反应结合等离子体活化烧结(PAS)工艺制备了一系列Mo1–xWSeTe (=0、0.25、0.5、0.75和1)和Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe (=0、0.005、0.015、0.025和0.035)致密块体, 系统研究W固溶和Nb掺杂对MoSeTe固溶体热-电输运性能的影响规律及调控机制。

1 实验方法

1.1 材料合成与制备

本实验采用二次固相反应结合PAS烧结的方法合成了致密的块体材料。将高纯原料粉末Mo粉(99.95%)、W粉(99.95%)、Nb粉(99.95%)、Se粉(99.999%)和Te粉(99.999%)按化学计量比Mo1–xWSeTe (=0、0.25、0.5、0.75和1.0)和Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe (=0、0.005、0.015、0.025和0.035)进行称量、研磨混合和压片。压制锭体真空密封于石英玻璃管内, 在900 ℃保温48 h后随炉冷却; 为促进反应物充分反应, 重复进行第二次固相反应, 选用的温度制度与第一次固相反应相同。二次固相反应产物经研磨细化后装入石墨模具中, 采用PAS (Elenix Ed-PAS-Ⅲ)在1000 ℃、单轴压力50 MPa、保温10 min的工艺下烧结得到直径15 mm、高度12 mm的块体, 所有块体的致密度均达到96%以上。烧结块体沿垂直于烧结压力方向(^P)和平行于烧结压力方向(//P)切割成两套样品用于热电输运测量, 以说明取向性对性能的影响。

1.2 材料的相成分、结构与热电性能表征

固相反应产物和烧结块体的物相采用X射线衍射仪(XRD, Philips PANalytical Empyrean, CuKα)表征; 烧结块体的断面形貌选用场发射扫描电镜(SEM, Hitachi SU8020)表征。样品的实际组成采用电子探针微区分析仪(JEOL JXA-8230)表征, 选用能谱仪(EDS)以及波谱仪(WDS)。和采用ZEM-3测试, 原理为标准四探针法。室温Hall系数通过综合物理性能测试系统(PPMS-9, Quantum Design)测试, 载流子浓度和迁移率分别采用= 1/H和=H计算获得。样品的通过公式=p计算得到, 其中为热扩散系数, 采用激光散射法(Netzsch LFA 457)测试得到;p为定压热容, 通过杜隆-珀替定律计算得到;为烧结块体的密度, 采用阿基米德排水法测得。样品的禁带宽度g通过紫外-可见-近红外分光光度计(Lambda 750 S)测试, 光谱采集范围为紫外可见近红外(=200~2500 nm)。

2 结果与讨论

2.1 Mo1–xWxSeTe固溶体的取向性与热输运性能

图1给出了Mo1–xWSeTe固溶体(0≤≤0.5)的粉末和块体XRD图谱。当0≤≤0.5时, Mo1–xWSeTe固溶体为六方结构, 没有明显的第二相, 与文献[22]报道的三元MoSeTe化合物晶型相同。而当>0.5时, Mo1–xWSeTe固溶体中析出了四方WTe2第二相, 见补充材料图S1。六方结构Mo1–xWSeTe(0≤≤0.5)固溶体具有层状结构, 层间为弱范德华作用力, 因而其烧结块体具有很强的各向异性。相比//P方向,^P方向表现出明显的(00)择优取向, 其块体XRD的(00)谱峰很强。烧结后块体的断面SEM照片显示, 产物沿^P方向晶粒呈片状分布, 而沿//P方向可观察到明显的层状结构, 见补充材料图S2。通过计算,=0、=0.25和=0.5三个样品沿(00)晶面的取向因子, 我们发现三个组分的固溶体均具有明显的(00)择优取向, 其在^P方向的因子分别为0.58、0.34和0.23, 计算方法见补充材料。随着W固溶量增加,因子明显降低, 这是W固溶增加了晶格无序度的缘故, 与三元MoSeTe中发现的规律一致[22]。

图2为Mo1–xWSeTe(0≤≤0.5)固溶体沿^P(a)和//P(b)方向的晶格热导率随温度变化的关系曲线。未掺杂的Mo1–xWSeTe固溶体的很低, 在整个温度范围内不超过1400 S·m–1(见补充材料图S3), 与三元MoSeTe固溶体类似[22]。根据Widmanm-Franz公式:e=(为洛伦兹常数), 未掺杂的Mo1–xWSeTe的e很小。同时, 由于Mo1–xWSeTe固溶体的g较大(~1.0 eV, 见补充材料表S1), 在测试温度范围内本征激发不显著, 导致B也很小。因此, 未掺杂Mo1–xWSeTe的L近乎等于。结果表明, 所有Mo1–xWSeTe固溶体的L随着温度的升高而降低, 表明测试温度范围内声子的U散射主导样品的热传导过程。沿^P方向, Mo1–xWSeTe固溶体的L随W含量增加而显著降低, 而沿//P方向, 其L随W含量增加而升高。一般而言, 对于强取向材料, 取向性越强, 则在两个方向的L差值越大, 见图2所示。在择优方向L相似时, 取向性更强的样品在非择优方向可取得更低的L。因而, 高W含量样品在//P方向的L相对较高, 是择优取向对非择优方向L调节的结果。在Zhang等[22]的研究中, MoSe1.2Te0.8组分沿^P和//P两个方向的室温L均达~2.78 W·m–1·K–1, 明显高于本研究中Mo0.5W0.5SeTe在^P和//P的~2.48和~1.83 W·m–1·K–1。这进一步证实, 在排除择优取向的影响后, W固溶本身依然会使Mo1–xWSeTe固溶体的L降低。

图1 Mo1–xWxSeTe(0≤x≤0.5)固溶体的XRD图谱

(a) Powder; (b) Bulk-^P; (c) Bulk-//P

图2 Mo1–xWxSeTe(0≤x≤0.5)晶格热导率κL随温度T的变化曲线

(a)^P; (b) //P

2.2 Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe的热电输运性能

根据2.1的研究,选择具有较小(00)择优取向以及较低L的Mo0.5W0.5SeTe四元固溶体进行Nb掺杂优化电性能和热电优值的研究。并且, 由于Mo0.5W0.5SeTe固溶体在^P方向具有(00)择优取向且因子~0.23, 其Nb掺杂产物(Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe)的电输运性能和热输运性能具有各向异性的特征。因此, 本研究中, 我们选取^P方向系统研究了Nb掺杂对热电输运性能的影响规律(//P方向热电输运数据见补充材料图S4), 并在此基础上选取性能最优的两个组分研究了取向对热电性能的影响规律。

图3为Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe(=0、0.005、0.015、0.025和0.035)固溶体的粉末XRD图谱。结果表明, 不同Nb掺杂量的Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体均为结晶度良好的单相, 没有发现明显的第二相结构。如表1所示, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的实际Nb含量随值增大而增加, 说明Nb进入了Mo/W晶格位置。=0.005的样品由于Nb掺杂量太低, 电子探针的WDS成分分析没有检测到Nb。通过Highscore软件对Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的XRD图谱进行结构精修, 并计算晶胞参数(见补充材料表S3), Mo0.5W0.5SeTe四元固溶体中Nb掺杂对参数和参数的影响均不明显, 在MoSe1.2Te0.8三元固溶体中掺杂Nb后参数没有明显变化而参数明显降低[22]。Nb掺杂样品的Hall系数为正值, 主要载流子为空穴, 表现出明显的p型传导特性, 且随Nb含量增加, 载流子浓度显著提高。室温下(表1),=0.035组分的载流子浓度高达7.63´1020cm–3, 相比本征样品提升1~2个数量级, 这证实Nb是MoSe2基化合物的有效p型掺杂元素。

图3 Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe(0≤y≤0.035)的粉末XRD图谱

图4(a)为Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe(=0、0.005、0.015、0.025和0.035)固溶体沿^P方向的电导率随温度的变化关系曲线。结果表明(表1), 随Nb含量增加, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的提高了2~3个数量级, 室温下由本征样品的200 S·m–1提升至6.98×104S·m–1, 这主要是载流子浓度提高的缘故。由图4(a)可知, 当掺杂量≤0.005时, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的随温度升高而增大, 表现为本征半导体传导特性; 而当≥0.015时, 固溶体的随温度升高而降低, 表现为重掺杂简并半导体传导特性。由表1可知, Nb掺杂不仅提高了载流子浓度, 也显著提高了载流子迁移率, 这违背了载流子迁移率与载流子浓度变化趋势相反的一般规律。Zhang等[23]和Mott等[24]对V、Nb和Ta掺杂MoSe2的研究发现, V、Nb和Ta掺杂在浅掺杂情况下引入了离散的掺杂能级, 而在重掺杂情况下引入了连续的杂质能带, 如图4(a)中插图所示, 这引起与随掺杂量增加而同步增大。Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体中与之间的反常变化关系也源于此。

表1 Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe (0≤y≤0.035)固溶体的组成和室温热电输运性质

图4 Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe(0≤y≤0.035)固溶体的(a)电导率s, (b)塞贝克系数S和(c)功率因子PF随温度的变化关系曲线, (a)中插图为Nb掺杂后引入的杂质能级示意图。

图4(b)为Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe(=0、0.005、0.015、0.025和0.035)固溶体沿^P方向的Seebeck系数随温度的变化关系。当掺杂量≤0.005时, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的很小且随温度升高先增大后减小, 拐点出现在~600 K。这与低掺杂量条件下的离散掺杂能级有关: 离散杂质能级的电子态密度较小导致较低, 且价带顶与离散杂质能级之间的载流子激发使得在较低温度即出现拐点。当≥0.015时, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的和传统简并半导体类似: 随掺杂量增加, 样品的降低, 且样品的随温度升高而增加。由图4(c)可知, Nb掺杂大幅提升了本征Mo0.5W0.5SeTe较低的, 掺杂后Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe的功率因子(=2)得到了明显的提升。除=0.005的样品由于Nb含量过少, 未能达到良好的受主掺杂的效果外, 其余Nb掺杂量的都有显著提升。与变化的规律类似, 掺杂后样品的随着温度的升高而增大,=0.025的样品在823 K时获得最大, 达到0.84 mW·m–1·K–2,与MoSeTe三元固溶体[22]相当, 明显高于MoSe2二元化合物[23]。

根据经典单抛物带模型可知, 简并半导体的Seebeck系数与载流子浓度以及载流子有效质量有关。图5为Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体沿^P方向的室温Seebeck系数和载流子浓度的相互关系。基于单抛物带模型, 假设声学声子散射主导载流子输运[5],计算Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的Pisarenko曲线, 如图5中实线所示。结果表明, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的载流子有效质量较未掺杂样品有明显提升,其值在2.20~3.50之间。并且, 高Nb掺杂量的Mo0.5W0.5SeTe四元固溶体的载流子有效质量较MoSeTe三元固溶体(*=2.20~2.70)[22]和MoSe2二元化合物(*=1.00~2.30)[23]有所提高, 这有利于该四元固溶体获得更高的功率因子(µ(*)2/3)。Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe四元掺杂固溶体中高的载流子有效质量可能是由于Nb掺杂引入的杂质能带具有更高的载流子有效质量。

图5 Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe(0≤y≤0.035)与文献报道的其它化合物的Pisarenko曲线对比

图6为Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe(=0、0.005、0.015、0.025和0.035)固溶体沿^P方向的热导率(a)和晶格热导率(b)以及(c)随温度的变化关系。结果表明, 随着Nb掺杂量的增加, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的同时增大, 这主要是由于掺杂Nb后固溶体的得到了大幅提升,e随之增加的缘故。由于Mo0.5W0.5SeTe固溶体的g较大(0.998 eV, 见补充材料表S1),≥0.015样品在测试温度区域内不会出现显著的本征激发, 这与随温度升高也没有出现拐点的现象一致, 因而≥0.015组分固溶体的不包含双极热导B的贡献。同时,≤0.005组分固溶体的随温度升高单调降低, 表明由于禁带宽度较大以及价带顶与杂质能级之间的载流子激发不显著, 其双极热导B的贡献也不明显。因此, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的主要来源于e和L的贡献。随温度升高, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的L单调降低, 近乎符合Lµ–1, 说明测量温度范围内L由声子的U散射过程主导。结果也表明, 在一定掺杂浓度范围内, Nb掺杂引入的质量波动和应力场波动散射能适当降低样品的L。例如,=0.025的样品在室温和 823 K时的L分别为2.3和1.65 W·m–1·K–1, 较本征Mo0.5W0.5SeTe的2.48和1.75 W·m–1·K–1都有一定程度的降低。

由于Nb掺杂能同步提高与, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的和均获得了显著的提升; 再结合Nb掺杂能适当降低样品的L, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的获得了明显优化。最终,=0.015和=0.025组分样品在823 K时取得最大~0.31, 较未掺杂样品有了大幅度提升。

前文提及, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的微结构具有明显的(00)择优取向。因而, 我们对=0.015和=0.025两个性能优化的组分进行了不同方向上的热电输运性能比较(见补充材料图S5)。结果表明, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体在^P方向具有更高的, 验证了此方向上的(00)择优取向特征, 也说明了不同方向的差别来源于载流子迁移率的差异(见表1)。同时,没有表现明显的择优取向, 两个方向的数值基本一致。此外, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的和L具有明显取向性,^P方向的数值更高, 这显然是(00)择优取向的结果。归纳可知, 虽然Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体在^P方向具有更高的和, 但是的和L也更高, 因此在//P方向的反而相对略高。=0.015的Nb0.03Mo0.485W0.485SeTe固溶体在823 K和//P方向获得最大(0.36), 略优于^P方向(0.31)。

本研究中获得的Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体的因子为~0.30, 明显低于文献报道三元MoSeTe的~0.40以及二元MoSe2的~0.70[22], 具有最低的(00)择优取向。由于取向度和固溶的共同影响, 二元化合物Ta0.05Mo0.95Se2的L明显高于三元固溶体和四元固溶体; 且Nb0.03Mo0.485W0.485SeTe在//P方向获得了所有产物中最低的L。同等掺杂量条件下, 四元固溶体Nb0.05Mo0.475W0.475SeTe的为6.61×1020cm–3,明显高于文献报道的三元固溶体(3.8×1020cm–3)[22]和二元化合物(5.3×1020cm–3)[23]的。三元固溶体的最低,最高以及略高于四元组分, 而二元化合物的和均不突出, 导致其最低。本研究中Nb0.03Mo0.485W0.485SeTe和Nb0.05Mo0.475W0.475SeTe样品的都处于最高水平。并且, Nb0.03Mo0.485W0.485SeTe沿//P方向的L最低, 因此其获得了所有产物中最高的热电优值,达到0.36。

3 结论

本研究采用固相反应结合PAS烧结成功合成了一系列单相的Mo1–xWSeTe(0≤≤0.5)固溶体及其Nb掺杂产物, 探索了固溶结合掺杂对材料电输运和热输运性能的影响规律。结果发现, 在Mo位固溶W一方面明显降低了^P方向的(00)择优取向, 另一方面也适当降低了Mo1–xWSeTe固溶体的L。在300和823 K时, W固溶量为0.5的Mo0.5W0.5SeTe固溶体在^P方向的L分别为2.48和1.75 W·m–1·K–1,较三元MoSeTe分别下降25%和18%。对Mo0.5W0.5SeTe固溶体的Nb掺杂研究表明, Nb掺杂显著提高了材料的和, 适当地降低了L, 进而显著提高了材料的热电优值。Nb含量增加会同时提高与, 这种反常变化趋势与Nb掺杂含量提高所引起的杂质能级由离散状态变成连续状态有关。此外, 取向性研究表明, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe固溶体在^P方向的和更高, 但和L也更高, 所以在//P方向反而获得相对更高的热电优值。Nb0.03Mo0.485W0.485SeTe在823 K下^P和//P方向获得的最高值分别达到0.31和0.36, 是目前MoSe2基热电材料中获得的最好结果之一。本研究证实, 固溶结合掺杂是优化MoSe2基材料热电性能的有效途径, 如能在优化的固溶组分下继续改善掺杂和提高, 将能进一步提升MoSe2基材料的。

图6 Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe(0≤y≤0.035)固溶体的(a)热导率κ, (b)晶格热导率κL和(c)ZT值随温度变化关系曲线

补充材料

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Optimization of Thermoelectric Transport Properties of Nb-doped Mo1–xWSeTe Solid Solutions

ZHOU Xingyuan, LIU Wei, ZHANG Cheng, HUA Fuqiang, ZHANG Min, SU Xianli, TANG Xinfeng

(State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, China)

Solid solutions forming and doping is an effective approach to optimize the transport properties of thermoelectric materials. In this study, a series of single-phase Mo1–xWSeTe (0≤≤0.5) solid solutions and their Nb-doped products were successfully synthesized with solid-state reaction followed by rapid sintering utilizing a Plasma Assisted Sintering apparatus. Thermoelectric transport studies showed that the carrier concentration, carrier mobility, electrical conductivity and power factor of the Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe solid solutions were significantly increased by W substitution and Nb doping, while their lattice thermal conductivity was reduced, leading to remarkably enhanced dimensionless figure of merit. The simultaneous increment of carrier density and carrier mobility with the increasing Nb content is due to the transition from discrete energy levels to continuous impurity band through Nb doping. The study of anisotropy indicated that, Nb2yMo0.5–yW0.5–ySeTe solid solutions owned a highervalue along the //P direction as a result of the lower lattice thermal conductivity. The Nb0.03Mo0.485W0.485SeTe compound presented the highestvalues among all samples, which were 0.31 and 0.36 (@823 K) along the^P and //P directions, respectively, representing one of the best results based on MoSe2-based materials. The enhancement of the Seebeck coefficient and the power factor is expected to further improve thevalues of MoSe2-based compounds by optimizing the doping elements.

Mo1–xWSeTe solid solutions; Nb doping; lattice thermal conductivity; thermoelectric figure of merit

TQ174

A

1000-324X(2020)12-1373-07

10.15541/jim20200135

2020-03-16;

2020-04-03

国家自然科学基金(51702246, 51632006) National Natural Science Foundation of China (51702246, 51632006)

周星圆(1995–), 男, 硕士研究生. E-mail: zhouxingyuan@whut.edu.cn

ZHOU Xingyuan(1995–), male, Master candidate. E-mail: zhouxingyuan@whut.edu.cn

柳 伟, 研究员. E-mail: w.liu@whut.edu.cn; 唐新峰, 教授. E-mail: tangxf@whut.edu.cn

LIU Wei, professor. E-mail: w.liu@whut.edu.cn; TANG Xinfeng, professor. E-mail: tangxf@whut.edu.cn