基于三能级系统的He原子XUV光吸收谱

杨增强， 张琰卿

(陕西科技大学 文理学院， 陕西 西安 710021)

0 引言

随着科学技术的进步,阿秒(as)脉冲技术逐渐成为人们研究原子分子尺度电子超快动力学的强有力手段[1-3].一般而言，绝大多数研究都是将一束阿秒XUV脉冲和一束红外(IR)飞秒脉冲激光组合，共同作用到研究对象上,观察它们和系统作用后的动力学变化；其中,XUV 脉冲作为泵浦光用于触发原子分子系统的激发、跃迁、电离等原子分子物理系统的动力学过程；而IR光用来探测后续过程的变化.通过连续调节IR光和阿秒XUV脉冲之间的延迟时间,可以得到随着延迟时间连续变化的光电子谱、离子谱、或者XUV光吸收谱，并从中获取研究体系的飞秒乃至阿秒时间分辨的动力学信息.这些手段已被广泛应用于观测原子分子中时间分辨的电子隧穿过程、原子外壳层电子的运动、原子内壳层电子的Auger衰变,以及精密测量电子的电离时刻、原子分子激发态的弛豫时间等[4-12].阿秒瞬态XUV光吸收谱这种手段不需要很高强度的激光，不关注原子分子是否电离，并且这种探测手段具有极高的效率，由于其潜在的优势和手段，最近，阿秒瞬态XUV光吸收谱已经成为人们关注的研究热点[5-9].

近年来，人们对于阿秒XUV光吸收谱已经做了大量的工作.大量研究表明，原子的阿秒瞬态XUV光吸收谱随着XUV脉冲和IR激光之间的延迟时间发生周期性变化，并且IR光的强度也严重影响吸收谱的特征[6,9,13].当IR光和XUV脉冲重叠时，吸收谱中主吸收线呈现出明显的移位、分裂和加宽等现象[5-8]；在主吸收线两侧还出现了明显的新吸收边带，并且出现了多通道干涉现象[6,7]；理论和实验研究都甚至观测到了一些IR光亚周期动力学的特征[8].根据量子力学测不准原理，时间上极短的单个阿秒XUV脉冲将具有非常宽的频谱，因此当它与原子相互作用时，可以通过不同的量子通道同时激发和电离多个电子，人们已经开始利用阿秒XUV光吸收谱技术研究一些复杂体系的量子动力学[14,15].

然而,对于原子XUV光吸收谱的理解和解释,多数文章采用强场近似模型或者完全求解双电子三维含时薛定谔方程来实现，前者忽略了离子库仑场对电离电子的长程吸引作用，后者涉及到千核-万核甚至更大规模的并行计算，是一个巨大的挑战，这对于直观理解和阐述超快过程背后的物理机制，有些不便.

本文将采用三能级系统模型，能够显著减小计算所需的内存和时间,同时正确反映系统的基本物理过程.基于三能级系统，研究XUV光吸收谱主吸收线两侧吸收边带的特点和不同，考察探测光IR脉冲强度改变，研究原子光吸收谱的变化特点.考察IR激光对于原子态耦合强度的变化，如何影响主吸收线和吸收边带的变化.

1 理论模型与计算方法

在偶极近似和长度规范下,原子在激光场中的动力学行为可以用含时薛定谔方程来描述[16,17][除非特别说明,本文均采用原子单位(a.u.)].

(1)

(2)

|t-td|≤1.375τL

(3)

式(2)、(3)中：EX0和EL0分别是XUV 和IR激光的电场幅值；ωX和ωL分别是XUV 和IR激光的中心频率；τX和τL分别是两束激光的脉冲宽度(FWHM)；td表示两束脉冲之间的延迟时间,并且当td为正时表示IR激光滞后于XUV激光.

首先，通过数值求解He原子的定态薛定谔方程[18,19]，就可以得到原子的能级结构和本征态的波函数；通过归一化后的波函数，可以得到本征态之间的跃迁矩阵元.为了更加直观的理解物理过程，本研究只考虑三个能级：基态|1s〉，激发态|2p〉和|2s〉，在考虑三能级系统中，本文分别用态|1〉，|2〉，|3〉表示三个能级(如图1(a)所示).根据宇称守恒原理，基态|1〉和激发态|2〉之间是允许电偶极跃迁的，|1〉和|2〉之间的偶极跃迁是禁戒的，|2〉和|3〉之间又是允许偶极跃迁的.对于He原子|1〉和|2〉之间的能级间隔 ，Δ12=21.01 eV,|3〉比|2〉的能级略低，二者的能级间隔Δ23=0.82 eV；三个态之间的偶极矩阵元分别是D12=0.38 a.u.和D23=2.72 a.u..为了对比分析XUV光吸收谱的特点，本研究还会用到图1(b)所示的三能级模型，相比于图1(a)，只是将激发态|3〉进行了上移，其他都没有变化.

(a)原子三能级模型，其中态|1〉和|2〉之间的能级间隔Δ12=21.01 eV，|3〉比|2〉的能级略低，二者的能级间隔Δ23=0.82 eV (b)原子三能级模型，其中态|1〉和|2〉之间的能级间隔Δ12=21.01 eV，|3〉比|2〉的能级略高，二者的能级间隔Δ23=0.82 eV图1 三能级系统示意图

当原子和阿秒XUV脉冲作用时候，由于XUV脉冲持续时间较短，其光子能量范围完全覆盖三能级系统的原子能级，由于受到宇称守恒规律限制，处于基态的电子吸收一个XUV光子时，就只能从偶宇称的基态|1〉跃迁到奇宇称的激发态|2〉，但是不能到达同样是偶宇称的激发态|3〉；但是当具有一定延迟时间的红外(IR) 超短激光作用于原子时，电子就会在两个激发态|2〉和|3〉之间产生跃迁，所以此时系统的含时波函数可以表示为三个本征态的线性叠加

Ψ(t)=C1(t)e-ε1t|1〉+C2(t)e-ε2t|2〉+

C3(t)e-ε3t|3〉

(4)

式(4)中：ε1,ε2,ε3分别是态|1〉，|2〉和|3〉所对应的能量.将(4)式带入(1)式，化简处理，就可以得到关于波函数展开系数的微分方程

(5)

式(5)中：H21和H32分别是H12和h23的复共轭；结合三能级模型，可以给出

H12=-e-iΔ12tD12EX(t)

(6)

H23=-e-iΔ23tD23EL(t)

(7)

假定初始时刻，原子系统只有基态有电子布局，其他态都没有电子布局；将该微分方程组(5)结合初始条件进行计算，就可以得到(4)式中的展开系数，从而进一步计算得到三能级原子系统的含时波函数Ψ(t)，然后进一步计算系统的含时偶极矩：

(8)

将含时偶极矩d(t)和外场E(t)分别进行快速傅立叶(FFT)变换处理：

(9)

(10)

式(10)中：α是精细结构常数，当光吸收界面为正值时，表示原子吸收光子；反之原子释放出光子.

2 结果与分析

2.1 基于三能级系统的原子XUV光吸收谱

首先，本文计算了基于三能级模型He原子的XUV光吸收谱.在计算中XUV脉冲的强度为1010W/cm2，脉冲宽度 (半高全宽FWHM)τX为500 as，光子中心频率ωX为21 eV，使得基态|1〉和激发态|2〉满足单光子共振条件.当加上一束强度为1×1012W/cm2，脉冲宽度(FWHM)τL为8 fs，波长为800 nm的IR激光，计算所得原子的光吸收谱如图2所示.

图2 基于三能级系统的He原子XUV光吸收谱(横轴为时间延迟(Time delay)，纵轴为光子能量(Photon energy))

当XUV激光和IR激光之间的延迟时间(Time delay)为负值时，即IR激光超前于XUV激光作用于原子；当时间延迟(Time delay)小于-5飞秒(fs)时，IR激光完全超前于XUV脉冲，并且二者没有重叠，显然IR激光对XUV光吸收谱基本没有影响,在瞬态光吸收谱中也只出现电子从基态|1〉和激发态|2〉之间跃迁对应的吸收线(对应21.06 eV)，和单束XUV脉冲与原子作用时的情形相同，这条共振线呈现对称结构即所谓的洛仑兹线型[6,7].在延迟时间大于-5 fs、小于8 fs时，即两束脉冲有重叠的时候，可以明显地看到IR光对原子瞬态光吸收谱的影响；吸收谱中对应的吸收线对两束脉冲的延迟时间有很强的依赖,在主吸收线两侧出现了相对应的吸收边带(图2所示|2〉±2ωL)，|3〉±ωL),并随延迟时间出现周期性结构，主要由于多通道、多光子导致的量子干涉效应[7]；由于系统宇称守恒限制，图中没有出现|2〉±ωL对应的吸收边带[8].在两束脉冲重叠区域，主吸收线出现了明显的加宽、分裂、能级移位现象，这一现象表明系统在IR光作用时，原子态|2〉和|3〉之间出现了明显的耦合.当时间延迟大于8 fs时，XUV脉冲完全超前于IR激光，并且二者完全没有重叠，光吸收谱呈现出了不同于前面两种情况的新特点，|3〉±ωL对应的吸收边带逐渐消失，只有|2〉±2ωL结构依然存在，反映出两种吸收边带不同的产生机制；并且在主吸收线两侧出现了逐渐靠近主吸收线的条纹结构[5].本研究结果和之前的实验观测结果完全一致，这充分说明了三能级系统简化描述阿秒XUV光吸收谱的可行性[8].

2.2 不同三能级系统对原子XUV光吸收谱的影响

通过上面的计算，当XUV脉冲和IR光重叠时，在主吸收线两侧出现了新的吸收边带；但是主吸收线两侧对应的吸收边带不是对称的(如图2所示，|2〉±2ωL,|3〉±ωL).为了分析这一现象的成因，下面将重新选取了不同构型的三能级系统(图1(b)所示).在两种构型下，态|1〉和|2〉之间的能级间隔保持不变，态|2〉和|3〉之间能级间隔也保持不变，但是图1(b)中态|3〉比|2〉位置高，其他所有参数都和图1(a)保持一致.

在图3计算中，为了容易观测边带结构，本研究将IR脉冲强度增加到5×1010W/cm2，其他激光参数都保持不变.图3(a)和(c)分别就是基于两种不同三能级构型(见图1(a)和(b))的XUV光吸收谱，相对于图2的计算结果，IR光强度的增加，使得原子态的耦合强度增加，吸收边带的强度增加了；基于两种不同构型三能级系统的XUV吸收谱体现出了相似的特点；但是吸收边带的强度发生了对调，很明显吸收边带的不对称源于原子构型的特点.

图3(b)和(d)是基于图3(a)和(c)的FFT频谱分析图，显然，各吸收边带都呈现出3.1 eV的傅立叶频率，这刚好是2ωL,这和之前的实验观测都是一致的[8]；但是不同吸收边带对应的傅立叶频率强度是不同的，这也反应了IR光对原子态之间的耦合程度和吸收边带的物理机制差异.

(a)基于三能级模型图1(a)的阿秒XUV光吸收谱 (b)对图(a)沿着时间延迟轴的快速傅立叶变换(FFT)频谱分析图 (c)基于三能级模型图1(b)的阿秒XUV光吸收谱 (d)对图(c)沿着时间延迟轴的快速傅立叶变换(FFT)频谱分析图图3 原子的XUV光吸收谱和频谱分析图

为了分析吸收谱中吸收边带干涉机制和受IR光强度变化的影响，图4给出了基于图1(a)三能级系统光吸收谱的快速傅立叶变换(FFT)频谱分析.随着IR激光强度的增加，所有吸收边带对应傅立叶变换频率强度都逐渐增加，这表明了光吸收谱干涉强的增加.但是吸收边带|3〉±ωL对应的FFT频率强度随着IR光强度增加基本呈现线性的增加状态，而|2〉±2ωL对应的FFT频率随着IR光强度增加变化表现出另外一种变化趋势.这些都表明了XUV光吸收谱中不同吸收边带来源于不同的电子物理过程.

图4 FFT频率强度随IR脉冲强度的变化关系

2.3 IR激光强度对于XUV光吸收谱的影响

为了进一步考察红外激光强度对He原子XUV光吸收谱的影响，本文将基于图1(a)三能级系统，固定XUV光保持不变，IR脉冲滞后于XUV脉冲2.5 fs与原子系统相互作用，通过改变IR光的强度，研究红外光强度变化引起原子XUV光吸收谱的变化规律.

图5(a)是只有XUV脉冲作用时候的光吸收谱，很明显只有一个主吸收线(对应态|1〉→|2〉的跃迁过程)对应的峰(21.06 eV)，并且是很规则的洛仑兹线型[20]，主峰两侧没有其他任何其他多光子吸收过程对应的边带结构.

图5(b)给出了原子XUV吸收谱随着IR光强度增加的变化关系.随着IR光强度的增加，主吸收线出现了明显的加宽、移位和分裂；可以很明显看出随着IR光强度的增加，主吸收线的分裂逐渐变大，并且会出现多分裂现象；吸收边带|3〉±ωL和|2〉±2ωL随着IR光强度增加分别向高能和低能方向有所偏移；这些现象说明，随着IR光强度增加，激发态|2〉和|3〉之间的耦合程度变得越来越强.

图5(c)是当IR光强度为2×1013W/cm2，延迟时间为2.5 fs时的光吸收谱，除了主吸收线对应的主峰意外，高能和低能两侧分别出现了不同的边带结构.

(a)只有单束XUV脉冲作用时的原子XUV光吸收谱，其中横轴为光吸收截面 (b)原子的XUV光吸收谱随IR光强度的变化关系图，在计算中XUV脉冲和IR光之间的时间延定为2.5 fs，横轴为IR光强度 (c)当IR光强度为2×1013 W/cm2、延迟时间为2.5 fs时的原子XUV光吸收谱，此时对应XUV脉冲稍超前于IR光，但两者也有重叠图5 原子的XUV光吸收谱随红外(IR)光强度的变化

为了更加清晰的理解物理图像，图6给出了原子在几个特定红外激光驱动下的XUV光吸收谱.随着激光强度改变，吸收谱线的主峰(21.06 eV)对应的线型会发生明显的改变，从洛仑兹线型到Fano线型，并且出现了反Fano线型[9,12]；同时，还可以观察到，在某些强度IR光作用下，原子光吸收谱中的吸收线出现了明显的负值，这表明在特定激光强度下，由于IR光的作用，可以很明显的改变原子中电子的动力学行为，出现了光发射的情况，这一现象表明通过改变IR光的强度，可以在一定程度上调控原子的XUV光吸收动力学.这些都和实验观测[20]是一致的.同时随着IR激光强度增加，可以很明显的看出，主吸收峰两侧的边带结构，有很明显的移位现象，不同的吸收边带移位的规律是不一致的，与态|2〉相关的吸收边带都向低能方向移动，而与态|3〉相关的吸收边带都向高能方向移动，这体现了IR激光对激发态|2〉和|3〉的耦合强度的增加，导致“Stark”移位逐渐增加.

图6 原子的XUV光吸收谱(该图对应于图5(b)的几个特定参数，IR激光强度如图所示，其中的插图是局部放大图)

3 结论

本文基于三能级系统模型，通过数值求解含时薛定谔方程,研究了He原子的阿秒XUV光吸收谱.研究结果表明：当具有一定延迟时间的红外(IR) 超短脉冲激光作用与He原子时，原子的极紫外(XUV) 光吸收谱呈现出不同的特点.当IR光超前于XUV脉冲作用于原子系统时，XUV光吸收谱不会发生明显的改变，和单个XUV脉冲作用时基本保持一致；这表明超前的IR光不能有效调控原子的XUV光吸收过程.当IR光和XUV脉冲重叠时，由于IR光对激发态的不同耦合，光吸收谱中主吸收线会随着两束脉冲之间延迟时间而呈现出不同的特点，主吸收线出现了能级加宽、分裂、移位等现象；由于多光子过程，主吸收线两侧同时出现了新的吸收边带；多光子过程导致的不同通道干涉机制，使得吸收边带随着时间延迟也出现了周期性结构.当IR光完全滞后于XUV脉冲的时候，原子的XUV光吸收谱又表现出不同于前面两种情况的新特点.

本研究通过变换三能级构型，发现阿秒XUV光吸收谱主吸收线两侧的吸收边带强度的不对称来源于系统自身构型特点；通过改变IR激光的强度，研究了吸收谱的频谱变化特点，发现傅立叶频率随着IR光的强度增加都呈现出不同程度的变化，从而表明不同态之间耦合强度的变化特点.同时，在固定XUV脉冲不变，两束脉冲延迟时间固定，保证XUV脉冲稍超前于IR光，但二者也有重叠时，逐渐提高IR激光的强度，逐渐改变系统激发态之间的耦合程度，XUV光吸收谱主吸收线的分裂、移位和加宽会逐渐增加；同时与不同激发态关联的吸收边带也会体现出不同程度，不同特点的移位情况.这些研究对于实验上控制和操纵原子的阿秒XUV光吸收谱具有一定的参考价值和指导意义.