轧制工艺制备镁铝层合板的研究现状

赵博文，周存龙，赵广辉，王效岗，王 涛

(1.太原科技大学 山西省冶金设备设计理论与技术重点实验室，山西 太原030024;2.太原理工大学 机械与运载工程学院，山西 太原030024)

0 前言

镁合金具有质量轻、比强度高、比刚度高的优点[1]，是电动汽车、高铁、海上运输、航空等行业[2]产品轻量化所需的关键材料；但由于其塑性、耐蚀性差[3-5]，易发生氧化及腐蚀等，严重影响了镁合金的使役性能及应用广度。铝合金材料与镁合金固溶度较高，能作为改善镁合金耐蚀性及加工塑性的增强覆层使用，与基层镁合金在一定的复合成形方法下可以制得性能良好的镁铝层合板。镁铝层合板是一种兼具两种合金优点的新型复合材料，应用前景广阔[6]，在其制备技术中，轧制工艺因其方法简单、生产效率高、晶粒细化效果好等优点而被广泛应用。

镁铝层合板轧制复合工艺参数的设定较为复杂，如轧制压下率、轧制温度、轧制速度等参数均会影响层合板的成品质量，因此需综合考虑不同金属的变形协调性、界面金属化合物的生成机制、异种原子的扩散结合特点等因素的影响。本文从工艺参数方面入手，论述分析了镁铝层合板轧制复合工艺的研究现状，并对其制备工艺难点及应用难题进行了探讨，为未来镁铝层合板制备技术的研究方向提供了一些参考。

1 镁铝层合板的轧制复合工艺

镁、铝板在轧制复合时，须使金属表面在大变形压力作用下发生破碎[7]，并通过板间机械结合点挤出的新鲜金属的流动接触形成牢固的冶金结合。但是由于镁合金具有密排六方结构，室温下非基面滑移系的临界剪切应力远大于基面滑移系，因此冷轧复合的变形抗力大，难以实现较大变形；而温度升高后(>230℃)，镁合金的塑性变形机理转变为随高温攀移的Friedel-Escaig交滑移机制[6]，塑性变形能力得到大幅提高，轧制力需求较小，临界压下率(约40%[8])也低于冷轧法(约50%，60%～65%可得最佳结合强度[9])，因此层合板大多采用热轧复合法。

1.1 组元设计与轧前处理

在设置热轧复合工序时，需根据坯料特点、产品需求、轧机轧制能力及道次间变形力分配等问题对组元板材进行组元设计，并进行轧前处理。

热轧复合总压下率应限定在一定范围内，否则会出现结合不牢或板型过差的问题，考虑到轧机的轧制能力，组合坯总厚度不能太小，否则会导致轧辊与板材的接触弧变短[10]，变形压力过大，造成轧机超负荷运行。层合板的组坯方式一般可分为“铝/镁/铝”和“镁/铝”两种，其中“铝/镁/铝”三明治板适合采用传统对称热轧，而“镁/铝”双层板由于双金属的变形流动性差异，会在轧制出口处向一侧侧弯，适合采用“搓轧变形”的异步轧制提高轧制压力及变形协调性。

除了组合坯总厚度外，组元板的相对厚度也会对层合板的结合效果、力学性能产生影响，在刘蒙[11-13]等人的研究中，层合板的力学性能会随镁层相对厚度的增加而提高，在板厚比(镁：铝)达到2.4时最佳，而层合板的层间失效强度、拉伸强度则会随铝层相对厚度的增加呈线性增加趋势。在层合板的力学性能研究中[14-17]发现，层合板的最大拉深力随镁层厚度的增加而提高，其中板厚比为1∶7∶1的三明治板在200～230 ℃下的LDR(极限拉深比)可达到3.0，适用于筒形件的拉深成形；而提高铝层的相对厚度后，层合板的失效强度、拉伸强度等随之增强，适用于抗冲击、抗拉伸的产品制造。

根据薄膜理论[18]及Y. H. Wu等人[7,19]的研究，由复合工艺所导致的板材表面氧化层破碎程度的差异同样对层合板的界面结合强度具有相应影响。因此，在热轧复合前应对组元板表面进行去氧化处理，通常步骤为：先机械打磨除去氧化层，再用试剂或超声清洗去污。此外，由于坯料的原始加工状态不同，在去氧化处理前应对板材进行去应力退火，镁、铝板常用的轧前退火工艺为：镁合金300 ℃退火0.5 h，铝合金350 ℃退火1 h。

1.2 轧制压下率及道次

镁铝层合板复合成功的标志为界面处形成金属化合物层(IMCL)且结合强度达到一定程度[20]，否则层合板易发生分层失效。在热轧复合时，随累积压下率的增大，板材表面的破碎程度增加，金属发生接触结合的面积增加，因此界面结合强度也随之增强，但当压下率提高至一定程度后，结合强度的增加幅度会越来越小[21]，此时再增加变形量将会对板材板型造成影响，导致边裂、弯曲、分层等问题。张建军[22]在固定轧速(10 r/min)与温度(400 ℃)后研究了改变压下率对层合板的影响，发现总压下率在40%时板材的综合性能最好，在70%时极限拉伸强度最高，在30%～70%范围内轧制层合板的塑性有明显的各向异性，即塑性变形量沿轧制方向>厚度方向>宽度方向，这种各向异性可通过交叉热轧法[23]得到很好的改善。

IMCL是热力耦合作用的产物，通常标志着复合界面向冶金结合模式的转化，其生成机理同样受到轧制变形力的影响。聂慧慧[24]热轧制备了单道次33%压下率层合板A和四道次71%压下率的层合板B，发现只有累积压下率较高的多道次板出现了IMCL，并且多道次板的再结晶程度及力学性能更优良(极限拉伸强度230 MPa、延伸率19%，如图1所示)。张建军[25]在研究中发现低压下率层合板界面生成的是镁、铝固溶体，因此法向结合强度较低，而高压下率的层合板界面则生成的是IMCL，这表明IMCL的生成需要足够的累积变形量。在罗长增[26]的研究中，第一道次采用了低温+大压下率(350℃+40%压下率)的方法，但结合界面并未向冶金结合模式转化，即未出现IMCL，而在第二道次将温度升至400 ℃轧制时，界面生成了尺寸稳定、非连续态分布的IMCL，这表明IMCL的生成受到热力与道次间变形力的共同影响。此外，镁合金在多道次轧制复合时易产生边裂，这同样和热力与道次间变形力的作用密不可分，镁合金的边裂机制[27]主要受轧制温度的影响，即因温度不足、非基面滑移系激活较少,导致板材塑性差；其次，镁合金轧制边裂的程度将随单道次压下率的减小而减小，随着轧制变形的进行，镁合金在热轧过程中发生动态回复与再结晶[28]，塑性得到增强，轧制弹跳减小，此时裂纹的增加数量较少，更多的是已有裂纹的扩展。在赵鸿金[29]等人的研究中，减小单道次压下率、提高轧制温度可以有效降低镁板的边部损伤，提高结合强度，在多道次轧制时，单道次的压下率不超过40%[30]为好。

图1 33%压下率板A、71%压下率板B的拉伸性能和再结晶比例[24]

1.3 轧制温度

轧制温度是层合板热轧复合中的重要工艺参数之一，其功效在于以热能的形式激活金属表面的原子，促进组元金属的扩散结合，形成冶金结合界面，同时还可以促进板材在热变形中的动态再结晶与晶粒细化，提高层合板的力学性能。镁合金对温度较为敏感，若轧制温度不足，镁合金的塑性差、原子激活程度低，界面难以向牢固的冶金结合模式转化；而若是轧制温度过高，则易发生结合界面的高温氧化，氧化皮的存在将阻碍金属在后续变形中的进一步扩散。轧制温度在300 ℃以下时，镁合金的边裂现象严重；而在475 ℃以上[22]时，则会发生镁铝界面的烧蚀；在400～450 ℃范围内，镁合金的变形塑性最好。

在其他参数固定的情况下，层合板的结合强度会随轧制温度的升高呈先增大后减小的趋势，但结合强度达到峰值的最佳温度并非定值，会随压下率、道次、轧速等参数的影响存在差异，例如刘子健[31]实验所得最佳轧温为350 ℃，而在张建军[22]的实验中，400 ℃轧制的层合板YS(屈服极限)、UTS(极限拉伸强度)和EL(延伸率)最佳；杨婷慧[32]采用单道次60%压下率轧制时的最佳轧温为400 ℃，界面结合强度可达65 MPa；杜天宇[33]采用45%压下率轧制，结合强度在450 ℃时最高，可达72.57 MPa。轧制温度对界面结合强度的影响主要表现在影响界面的结合与演化，结合界面冶金化的过程中会生成高硬度、高脆性、易形成裂纹源的IMCL[34]，IMCL的厚度会随轧温的升高逐渐增大[35]，过厚的IMCL将削弱层合板的界面结合效果。

1.4 轧制速率

轧制速率对镁铝层合板的影响主要从两个方面体现：(1)由于轧辊和板材间的摩擦力的影响，提高轧速引起的温度升高；(2)层合板在复合过程中的热力耦合作用时效。在轧制复合中，适当地提高轧制速率将引起摩擦升温现象，促进镁板的动态再结晶[36]，降低基面织构，促进锥面织构，增加非基面滑移系的开动量，进而提高镁板塑性，但轧速过高会导致板材在轧辊摩擦力带动下发生偏移和错位；降低轧速可以使金属的接触变形更充分，但轧速过低会使层合板的温降过大，造成复合界面扩散速度快的一侧原子来不及补充，被空位占据，形成Kirkendall孔洞[37]缺陷，导致层合板结合强度的下降。

张建军[22]在固定压下率(40%)和温度(400 ℃)的情况下研究了改变轧速对层合板的影响，发现层合板的切向结合强度在15 r/min时达到峰值，法向结合强度在20 r/min时达到峰值，两者都随轧速的增加呈先增大后减小的趋势。在张亚娟[38]的研究中，层合板的轧制速率在8.13 m/min时性能最好，屈服强度为85.1 MPa，抗拉强度为97.6 MPa，伸长率达到44.3%。此外，张亚娟在镁铝层合板的应力松弛试验中发现，随轧制速率的增加，层合板的应力松弛速率加快，但对应力松弛极限的影响不大，温度对应力松弛行为的影响较大，温度越高，应力松弛越快。

1.5 退火处理

退火处理属于轧制复合三阶段[39]中的扩散阶段，其核心参数为退火温度和退火时间。适当的退火处理能促进原子的扩散结合，提高板材的再结晶比例以及消除缺陷(空洞、破碎的氧化膜等)和残余应力等，但其最重要的作用在于影响IMCL的生成与尺寸形态，IMCL在尺寸较薄时与界面存在尺度效应[22]，可以有效增强界面结合强度，防止界面分层。

张建军[22]实验测得在镁铝界面无相变下的最佳退火温度为200 ℃；而付雪松[40]和A Macwan[41]则发现IMCL的退火生成温度在250℃以上。聂慧慧[42]对400 ℃热轧镁铝层合板进行了温度200～400 ℃、时间1～4 h范围的退火实验，发现层合板在200 ℃退火1～4 h后性能最佳(极限拉伸强度223～240 MPa、延伸率21%～26%)，退火温度超过400 ℃后产生的IMCL较厚，界面结合效果较差。郭伟朋[43]发现，退火温度的升高对IMCL厚度的影响远大于退火时间延长的影响，IMCL的厚度随退火温度的升高显著增长；而相同温度下退火时间的延长只会使IMCL的厚度缓慢增长至稳定值，IMCL的厚度随退火时间增长的特性[44]可用抛物线规律来描述。

聂慧慧[45]400 ℃热轧制备了压下率为33%、48%和71%(分别记为33R、48R和71R)的镁铝层合板，并采用不同退火工艺处理，发现33R、48R轧制板未形成IMCL，而71R轧制板已形成IMCL；33R的所有退火板和48R+200℃退火板界面均无IMCL产生，而48R+300℃退火板和71R的所有退火板界面均已产生IMCL，其中低温退火的48R+200℃和71R+200℃层合板力学性能较好，分析认为，层合板压下率较低时原子扩散程度较低，IMCL尚未形成，此时可通过扩散退火促进界面IMCL的产生；高压下率的层合板在轧制态时就已产生IMCL，此时低温退火形成的较薄的IMCL可以提高层合板的结合性能，较高的退火温度反而易产生较厚的IMCL影响结合强度。

2 技术难点及研究进展

2.1 界面金属化合物

热轧复合镁铝层合板的界面IMCL一般存在两种新相，即近镁板侧的Mg17Al12相和近铝板侧的Al3Mg2相[41]，通常Al3Mg2相比Mg17Al12相厚，这种差异是由于金属原子的扩散能力不同造成的，在热轧过程中镁原子率先被激活，大量扩散到铝层一侧，与铝原子接触促发相变，抑制了铝原子向镁层一侧的扩散，铝原子的扩散程度不足，导致近镁板侧的Mg17Al12较薄且呈现锯齿状[46]。较厚的IMCL(刘智勇[8]的研究认为在5 μm以上)易发生断裂失效，在杨金亮[47]的研究中，拉伸强度超过110 MPa时IMCL将出现断裂现象，先发生横向断裂，再逐渐形成纵向断裂，并在拉伸强度超过160 MPa后完全断裂，断裂通常发生在近铝板侧的Al3Mg2脆性相[48]。H.H.Nie[49]采用EBSD和TEM技术表征了Mg/Mg17Al12、Mg17Al12/Al3Mg2和Al3Mg2/Al三种界面的取向如图2所示，晶格错配度范围为0.64%～2.7%，可认为是相干关系。

界面界面形貌PFFTHRTEMAl/Al3Mg2Al3Mg2/Mg17Al12Mg17Al12/Mg

镁铝层合板界面结合强度受界面IMCL的影响较大，IMCL的形成既可能发生在轧制过程中[49]，也可能发生在退火过程中[40,41,45]，还可能出现单相结合层的特殊情况，例如常海[50]采用ARB工艺(累积叠轧)制备Mg/Al层合板时，复合界面仅有Mg17Al12单相；J. H. Bae[51]在铸轧制备镁铝层合板时，在变形过程生成了Mg17Al12单相，在退火过程生成了Al3Mg2单相，因此，IMCL的生成与厚度控制是目前的技术难点之一。根据聂慧慧[45]的研究，轧制复合过程中的累积压下率较大时，IMCL会形成于轧制过程中，再通过低温退火限制IMCL厚度的增长，可以得到性能优良的层合板；而较小的累积压下率轧制的层合板在轧制态和低温退火态均未生成IMCL，在高温退火时又易形成较厚的IMCL，因此结合可靠性不高。

2.2 金属变形协调性

在轧制复合中，由镁、铝板的塑性差异引起的镁板的轧制边裂以及铝板的堆积现象，是镁铝层合板的板型难题。异步轧制工艺可有效降低金属复合所需轧制力和变形量，同时避免了层合板因金属延伸率不同在出口处向硬质合金一侧的弯曲，是削弱镁、铝板塑性差异影响的方法之一。刘子健[31]和刘蒙[11]均采用异步轧制法制备了镁铝层合板，发现异步轧制可将镁铝层合板的临界压下率降至30%，并且搓轧区金属变形剧烈，基板镁合金的晶粒有明显的细化、均匀化，在350 ℃、单道次38%压下率下制得的层合板性能最佳，屈服强度可达153 MPa，抗拉强度230 MPa。王跃林[52]采用波纹辊轧制制备了镁铝层合板，这种方法与异步轧制的原理类似，即先通过“波纹辊+平辊”的方案在35%压下率进行粗轧，使组元板在不同轧制压力下发生塑性变形，再通过30%压下率的平辊精轧提高板材的结合强度与抗拉强度。

除异步和波纹辊轧制外，还可以通过调控组元板的塑性达到增强复合金属变形协调性的目的，此类工艺包括固液铸轧以及脉冲电流辅助等。固液铸轧[53-54]即将覆层铝合金熔成半固态浆料，利用模具缓慢覆至镁合金表面，冷却成形后再进行热轧，这种方法可使镁铝在高温下发生预复合，界面形成的α-Mg+Mg17Al12共晶组织层、Mg17Al12层及Al3Mg2层,如图3所示,在后续热轧中逐渐被轧碎、细化、分散，板材的变形协调性和结合强度因此得以提高。脉冲电流辅助工艺则是利用电致塑性效应[55]使镁合金的变形抗力迅速下降，提高加工塑性，减少边裂的产生。彭治力[56]在采用电流辅助ARB工艺制备镁铝层合板时，发现电流的引入可以抑制界面IMCL随轧制道次增加的增厚，同时加速镁、铝层的再结晶。

图3 固液铸轧法Al/Mg界面的显微组织[53]

2.3 界面结合可靠性

为提高镁铝层合板的结合可靠性，防止发生分层失效，通常需要轧制复合的累积应变超过临界值[20]，传统轧制工艺常采用提高轧制温度的办法减小变形抗力，但这种方法易导致镁铝界面的高温氧化，而真空热轧法又工序繁琐，生产效率低，因此难以实现结合强度与平整板型的平衡。ARB工艺是一种有效提高镁铝层合板结合强度的方法，其优点在于：层合板在循环轧制中的叠合界面为Al/Al界面，因此镁板在轧制中的塑性变形量远低于铝板，可以在较低温度下实现更大的变形量，在赵田丽[57-60]等人的研究中，ARB工艺制备的镁铝层合板经两次循环后抗拉强度达到192.5 MPa，并且板材的晶粒细化效果明显，在B. Zhang[61]的研究中，经三次循环后的Al和AZ31层晶粒可分别减小至约0.5 μm和1.0 μm。

图4a为直接轧出来的板，图4b～图4d分别是对轧板进行1次、2次、3次累积叠轧。ARB工艺虽然可以有效增强层合板的力学性能，但同样存在缺点，例如随着ARB工艺的循环次数的增加，镁铝界面逐渐从平直转为“波浪”状结构，如图4所示，并出现局部裂纹等。将对板材的后续加工性能造成影响，而罗长增[26]等人的研究则为镁、铝板的轧制复合提供了另一种升温轧制的解决思路：即在轧制初期采用低温加热，配以合适的变形量破碎表面硬化层，使镁、铝板间形成一个紧密黏合的预复合界面，再通过提高轧制温度实现较大的累积应变，提高界面的结合可靠性。刘鹏涛[53]等人的固液铸轧法与此原理类似，通过将半固态的铝合金覆至镁合金上，达到界面预复合的效果，界面处的IMCL在后续热轧中被轧碎，可以限制局部裂纹的扩展并增强界面结合强度。

图4 Mg/Al界面SEM像及EDS线扫描分析

3 结论

轧制复合工艺是目前镁铝层合板的主要制备工艺之一，通过该工艺制备的层合板性能优良，应用前景广阔，但目前仍有几点值得深入研究与提高：(1) 界面IMCL的形成与尺寸控制，IMCL对层合板的结合强度影响较大，现有研究对晶粒生长、位错演化、位相关系等细观解释尚有不足，缺少分子动力学理论等微观尺度的分析；(2)金属变形协调性，镁、铝合金在大变形作用下的变形塑性差异较大，目前对于提高层合板变形协调性，改善板型缺陷的手段研究较为有限；(3)界面结合可靠性，层合板在加工应用时受到应力影响，界面结合强度不够易发生分层，如何在不影响界面演化的基础上提高结合可靠性，也是目前层合板的产品化亟待解决的问题之一。