图形化衬底上GaN 基高温缓冲层的研究

吴洪浩 周 瑜 霍丽艳

（江西乾照光电有限公司，江西 南昌330000）

1 概述

20 世纪90 年代，日本科学家（中村修二、赤崎勇和天野弘）研制出了GaN 基蓝光LED，自此，全世界爆发了研究GaN 材料的高潮[1-3]。随着近些年材料生长和器件制备工艺的不断发展，蓝光GaN 基LED 的发光功率已经取得了重大的突破。

由于目前研究中，蓝光LED 作为主流研究内容，其可以为白色光源提供基本光源，从而大大降低全球的照明成本，因而诺贝尔奖评审委员会的申明指出：LED 会成为21 世纪的主要光源[4]。

由于蓝宝石衬底相对简单易得，使得其成为目前使用最广泛的衬底，但它与GaN 材料之间因为存在明显的晶格失配和热膨胀系数失配，所以现有GaN 基LED 结构中即使使用了GaN低温缓冲层，但在异质外延的GaN 材料中仍然存在大量的缺陷密度，此现象严重降低了GaN 的晶体质量和形成的器件的内量子效率。

此外，由于GaN 材料的折射率高于蓝宝石衬底及外部封装树脂，使得有源区产生的光子在GaN 上下界面发生多次全反射，严重降低了器件的光提取效率。多数图形衬底的研究都是专注于减少线缺陷密度以及提高器件性能，对于高温GaN 缓冲层的影响关注很少。

图形衬底上生长的高温GaN 缓冲层对于后续生长的GaN晶体质量以及LED 器件性能的影响尤为关键。为此，本文研究了基于蓝宝石图形衬底的不同生长条件的高温GaN 缓冲层对GaN 晶体质量和LED 器件性能的影响。

2 实验材料与设备

本研究实验中所用到的金属有机源（MO 源）的配置为：三甲基镓（TMGa），为生长GaN 材料提供给镓源，其特点为易分解，生长速率较快，引入C 杂质较多，一般用于生长GaN 缓冲层，N 型层等；三乙基镓（TEGa），C-H 键较强，因此生长速率较慢，引入C 杂质较少，一般用于对生长质量要求较高的发光层；三甲基铟（TMIn；），用来生长发光层，通过温度调节In 的含量，进而调节发光波长，影响发光亮度；二茂镁（Cp2Mg）：用于p 型掺杂，为发光提供空穴；硅烷（SiH4）用于n 型掺杂，为发光提供电子。MO 源的载气为高纯的H2和N2，两路高压气瓶装液态NH3，其纯度为99.99994%。为GaN 材料提供N 源。

本研究实验中材料生长采用的设备是MOCVD（金属有机化学气相沉积），MOCVD 很容易控制镀膜成分、晶相等品质，可在形状复杂的衬底上实现镀膜均匀、结构密致、附着力良好等特点，因此MOCVD 已经成为工业界主要使用的镀膜技术。MOCVD 的工作原理大致为：当有机源处于某一恒定温度时，其饱和蒸汽压是一定的。

通过流量计控制载气的流量，便可知载气流经有机源时携带的有机源的量。多路载气携带不同的源输运到反应室入口混合，然后输送到衬底处，在高温作用下发生化学反应，在衬底上外延生长。反应副产物经尾气排出。

目前国内主要的MOCVD 设备主要有采用行星反应Aixtron、TurboDisc 反应室的Veeco、Closed Coupled Showerhead（CCS）反应室的Thomas Swan，以及中国的中微，本实验所用的设备为Veeco 的K700 机型。

3 实验过程

3.1 三维高温缓冲层的温度研究

由于GaN 极高的蒸汽压，因此单晶块材料几乎无法获得，由于蓝宝石衬底（Al2O3）成本比较低，各方面的性能又比Si 优秀，因此本实验采用蓝宝石衬底进行外延生长，首先生长低温缓冲层作为后续结晶的成核层，其次生长三维高温缓冲层，外延结构为GaN 薄膜，本实验针对三维高温缓冲层制作三种样品，样品a、样品b、样品c 的三维高温缓冲层温度为1040℃、1070℃、1100℃，并系统研究了三维生长温度对外延层晶体质量和残余应力的影响机理。利用双晶X 射线衍射仪（XRD），扫描电子显微镜（SEM）分析，分别对外延层的位错密度，表面形貌进行了分析。

SEM 照片显示当三维生长温度分别为1100℃，1070℃和1040℃时，外延层位错密度逐渐降低，位错尺寸逐渐增大。SEM照片显示，三维生长温度可以调节位错的尺寸和密度。同时双晶X 射线衍射（002）和（102）面的摇摆曲线扫描，三样品的102半高宽（FWHM）分别为202arcsec、160arcsec、142 arcsec，逐渐变低。002 半 高 宽（FWHM） 分 别 为108arcsec、103arcsec、110 arcsec，变化不大。

双晶X 射线衍射结果表明，三维高温缓冲层的晶体质量和温度相关，随着温度的增高，缺陷密度逐渐增多，可以通过此层的温度控制缺陷的密度。OM显微镜表面的结果显示a 样品的表面出现六角台柱突起缺陷，由于温度过高导致，b 样品的表面较平整，c 样品的表面出现V 型坑缺陷，这是由于温度过低导致的。

3.2 三维高温缓冲层的生长压力的研究

本实验采用蓝宝石衬底进行外延生长，首先生长低温缓冲层作为成核层，其次生长三维高温缓冲层，外延结构为GaN 薄膜，本实验针对三维高温缓冲层制作三种样品，样品a、样品b、样品c 的三维高温缓冲层的生长压力分别为150torr、300torr、400torr，并系统研究了三维高温缓冲层的生长压力对外延层晶体质量和残余应力的影响机理.利用双晶X 射线衍射仪（XRD），光致荧光谱（PL），分别对外延层的晶体质量，应力情况进行了分析。

当三维生长压力分别为150torr、300torr、400torr，双晶X 射线衍射（002）和（102）面的摇摆曲线扫描，三样品的102 半高宽（FWHM）分别为195arcsec、178arcsec、164 arcsec，102 数据表明，随着三维高温缓冲层生长压力的提高，刃位错密度逐渐较少；002 半高宽（FWHM）分别为118arcsec、109arcsec、101arcsec，002数据表明随着三维生长压力的提高，螺位错密度逐渐较少，但变化没有刃位错明显。

光致荧光谱（PL）结果表明，a 样品的凹凸值为-2.1nm，b 样品的凹凸值为-0.8nm，c 样品的凹凸值为2.5nm，即随着三维高温缓冲层生长压力的提高外延翘曲逐渐变凸。三维高温缓冲层生长压力可以影响外延的应力情况。

3.3 三维高温缓冲层的厚度的研究

本实验采用蓝宝石衬底进行外延生长，首先生长低温缓冲层作为成核层，其次生长三维高温缓冲层，外延结构为GaN 薄膜，本实验针对三维高温缓冲层的厚度制作三种样品，样品a、样品b、样品c 的三维高温缓冲层的厚度分别为1.2μm、1.8μm、2.2μm 并系统研究了三维高温缓冲层的厚度对外延层晶体质量和光性能的影响机理.利用双晶X 射线衍射仪（XRD），分别表征外延层的晶体质量，以及通过封装，对灯泡的亮度进行了测量。

表1 为不同样品的相关测试参数，三维高温缓冲层的厚度分别为1.2μm、1.8μm、2.2μm，双晶X 射线衍射（002）和（102）面的摇摆曲线扫描三样品的102 半高宽（FWHM） 分别为210arcsec、182arcsec、175 arcsec，102 数据表明随着三维高温缓冲层厚度的增加，刃位错密度逐渐较少，当到达临界厚度后刃位错密度不再降低。

对三种样品进行芯片加工，测试裸晶芯粒亮度（COT_LOP），三种样品的亮度差异性不大，对三种样品进行封装，测试包灯K 值（包灯亮度/ COTLOP），结果显示a 样品的包灯K 值为0.98，b 样品的包灯K 值为1.00，c 样品的包灯K 值为1.02，即在一定厚度范围内，随着三维高温缓冲层厚度的增加，发光立体角内的亮度越高。

表1 不同样品实验数据

4 实验结论

蓝宝石图形化衬底上的异质外延过程包括表面成核、岛间融合、以及表面再造的过程，因此三维高温缓冲层的生长条件对薄膜生长的方式以及位错密度的影响很大，直接影响整个外延的晶体质量，进而影响LED 的光电性能。

本文主要针对三维高温缓冲层的生长温度、压力、厚度的研究，得出如下结论。

首先，三维高温缓冲层的晶体质量和温度相关，随着温度的增高，刃位错缺陷密度逐渐变多，螺位错影响不大，可以通过此层的温度控制缺陷的密度。

其次，随着三维高温缓冲层的生长压力的提高，位错密度逐渐较少，外延翘曲逐渐变凸。

最后，随着三维高温缓冲层厚度的增加，刃位错密度逐渐较少，当到达临界厚度后刃位错密度不再降低，其形成的器件在发光立体角内的亮度越高。