池式钠冷快堆事故源项计算方法研究及其应用

王凤龙，杨 勇，黄树明，张 强，王事喜，吴明宇，徐治龙，邵 静，万海霞

(1.中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究部，北京 102413；2.中国核电工程有限公司，北京 100840)

反应堆事故源项是指在反应堆事故期间释放到环境的放射性物质活度[1]。它是反应堆审评取证的关注点之一，并且是应急规划区边界划分以及反应堆相关安全设施设计的输入。对于非钠冷快堆的事故源项计算方法的研究已有很多。刘原中等[2]、曲静原等[3]、杨洪润等[4]和黄东兴等[5]分别对低温核供热堆、高温气冷堆示范工程、秦山核电二期工程和中国先进研究堆进行事故源项计算以及剂量后果评价。Keilholtz等[6]对钠冷快堆裂变产物释放和迁移进行机理性研究。但以池式钠冷快堆为对象的事故源项的计算方法研究尚不全面。

池式钠冷快中子反应堆是一种常温常压池式反应堆[7]。它采用液态金属钠作为一回路和二回路冷却剂，一回路大型设备均位于主容器内，并在一回路冷却剂上方设置氩气覆盖气腔[8]。与传统压水堆不同，反应堆主回路冷却剂是钠，钠化学性质非常活泼。钠与裂变产物相互作用和水与裂变产物相互作用的性质截然不同。如碘是压水堆放射性流出物中贡献很大的核素；但在钠冷快堆中，由于碘与钠的化学作用使得碘大量滞留在钠中，导致碘的释放明显小于压水堆。此外，钠火事故是钠冷快堆特有的事故。池式钠冷快堆的安全特性、结构特性和冷却剂化学特性均与轻水堆和高温气冷堆等有很大的不同。因而，轻水堆和高温气冷堆的事故源项计算方法不适用于钠冷快堆。本文旨在对池式钠冷快堆的设计基准事故和超设计基准事故进行释放路径研究及其归类，针对堆芯损伤类、泄漏类和钠火类事故分别建立放射性物质释放的计算方法，并结合示范快堆给出具体事故源项计算结果及其剂量后果评价。

1 池式钠冷快堆事故分类

钠冷快堆设计基准事故起因可分为过冷、过热、局部故障、钠火和外部事件[9]。超设计基准事故是发生设计基准事故时叠加相关安全系统其他故障所导致的事故。根据池式钠冷快堆事故分析的结果，可能向环境释放放射性的池式钠冷快堆设计基准事故和超设计基准事故及其分类如图1所示。本文分析了2类事故：第1类为设计基准事故，典型事故选取了反应堆堆本体覆盖气体边界泄漏事故(B)、一回路外无保护套管的钠净化管道泄漏事故(E)、一次氩气衰变罐破损事故(C)和主容器泄漏事故(D)；第2类为超设计基准事故，典型事故选取了一回路无保护套管的外辅助管断裂或泄漏合并隔离阀关不住事故(F)和1盒燃料组件瞬时全部堵塞事故(A)。按照事故后放射性物质的释放机理，6种典型事故可分为堆芯损伤类、泄漏类和钠火类事故。

图1 钠冷快堆设计基准事故和超设计基准事故分类简图Fig.1 Classification diagram of sodium-cooled fast reactor design basis accident and beyond design basis accident

2 方法建立

2.1 堆芯损伤类

堆芯损伤类事故的起因是堆芯内产生的热量与导出的热量不匹配[10]，使得包壳和燃料元件温度升高。钠冷快堆发生包壳破损或熔化时，裂变产物会从燃料棒释放到一次钠中。根据挥发性质，裂变产物主要分为3类(表1)：惰性气体、挥发性核素和难挥发性核素。事故后惰性气体会迅速迁移到覆盖气腔中，部分挥发性核素会伴随钠蒸发进入覆盖气腔，难挥发性核素很难进入覆盖气腔。

表1 裂变产物分组Table 1 Group of fission product

从一次钠进入覆盖气腔后的惰性气体和挥发性核素会部分衰变。同时，由于设备和旋塞的泄漏，覆盖气腔内的气载放射性物质会泄漏到安全壳大气空间内。堆顶覆盖气腔内核素i的活度为：

Ag,i=Af,i·FLi·e-(λi+λg)t

(1)

式中：Ag,i为堆顶覆盖气体的活度，Bq；Af,i为燃料组件内核素i的活度，Bq；FLi为核素i从燃料组件到覆盖气腔的释放份额；λi为核素i的半衰期，s-1；λg为堆顶气腔向安全壳泄漏的泄漏率，s-1。

与压水堆不同，钠冷快堆安全壳内不设置喷淋系统，仅考虑气溶胶的沉积作用。安全壳内核素i的活度变化量等于从堆顶气腔泄漏进入安全壳的核素i活度减去安全壳内核素i自身衰变的量、核素i沉积量以及核素i从安全壳向环境释放的活度。根据分析，可建立微分方程如下：

(2)

t0至t1时间内，安全壳向外释放的活度是安全壳的活度与安全壳泄漏到环境的泄漏率乘积的积分。t0至t1时间内释放到环境中的放射性核素活度为：

Aout,i=Af,iFLiλgλc·

(3)

式中：Ac,i为安全壳内核素i的活度，Bq；Aout,i为进入环境的核素i的活度，Bq；λc为安全壳的泄漏率，s-1；λd,i为核素i的沉积速率，s-1。

2.2 泄漏类

泄漏类事故主要涉及覆盖气腔和一次氩气衰变罐等一次氩气系统的放射性气体泄漏。一次氩气系统的放射性来源是堆芯释放惰性气体和气溶胶等。放射性物质释放量计算对象是从钠区域进入氩气空间的核素。泄漏类事故后t时刻从泄漏位置向环境泄漏的体积流量Qr(t)主要取决于事故分析程序给出的放射性物质释放量随着时间的分布。

对于惰性气体，t0至t1时间内释放到环境中的放射性核素活度为：

(4)

式中：FCi为核素i从燃料组件到钠的释放份额；λt为惰性气体从燃料组件到氩气空间的迁移系数，s-1；Vg为氩气体积，L。

对于气溶胶，t0至t1时间内释放到环境中的放射性核素活度为：

(5)

式中：ρNa为钠密度，g/L；ρg为氩气中过饱和钠蒸汽密度，g/L；Li为溶解在一次钠中核素i的挥发度与钠挥发度之比；εi为过滤器对核素i的过滤效率。

2.3 钠火类

钠火类事故主要涉及化学性质极其活泼的钠与空气接触而使得放射性物质排向环境，钠火类事故通常分为一回路钠火事故和二回路钠火事故。一回路钠火事故会有大量放射性释放的风险。钠火类事故期间钠气溶胶释放量与工艺间参数、排风系统设计、钠火消防设计等相关。钠火反应的产物主要是Na2O和Na2O2等。钠火类事故源项释放数据Mr(t)主要取决于钠火分析程序给出的气溶胶释放量随着时间的分布。目前国内钠火分析一般采用BOX程序[11]和CONTAIN-LMR程序[12]等。

(6)

式中：aNa为一次钠中的放射性物质的体积活度浓度，Bq/L；MNa为钠质量数；MNaxO为钠火反应产物质量数；x为NaxO分子式中Na原子的数目；Mr(t)为事故后t时刻从泄漏位置向环境释放的质量流量，g/s。

3 示范快堆事故源项分析

3.1 堆芯放射性积存量分析

堆芯放射性积存量是源项分析的基础数据。通过ORIGEN2程序[13]计算示范快堆放射性核素总活度约为9.52×1019Bq，其中，气态和挥发性核素总量约为3.13×1019Bq，固态放射性核素总量约为3.97×1019Bq，锕系核素总量约为2.22×1019Bq。

3.2 堆芯损伤类事故源项

在堆芯损伤类事故中，选择1盒燃料组件流道瞬时全部堵塞事故作为典型代表。1盒燃料组件流道瞬时全部堵塞事故是指1盒燃料组件流道瞬时全部堵塞导致入口流量瞬时为零的事故，释放路径如图2所示。事故后由于堵流导致钠沸腾，堵塞燃料组件发生熔化，并且使得周围6盒燃料组件发生部分破损或熔化。放射性物质从堆芯经一次钠释放到覆盖气腔。覆盖气腔上方设置有主泵、中间热交换器等设备以及旋塞。参考中国实验快堆实验数据，池式钠冷快堆设备和旋塞具有0.1%/d量级的设计泄漏率。由于设备和旋塞的泄漏，覆盖气腔内的气载放射性物质会泄漏到安全壳气空间内。由于安全壳具有一定设计基准泄漏率(表2[7])，进入安全壳的核素i可能泄漏到环境中。表2中，RAPSODIE为法国狂想曲快堆，DFR为英国唐瑞快堆，PEC为意大利燃料和材料辐照考验试验快堆，PFBR为印度原型快中子增殖堆，KNK-2为西德实验快堆，SNR-300为西德原型快堆，JOYO为日本常阳快堆，MONJU为日本文殊快堆，EBR-Ⅱ为美国实验快堆，FERMI为美国费米快堆，FFTF为美国汉福德快通量试验装置，CRBRP为美国克林奇河增殖堆。在事故源项分析中考虑以下假设：根据事故分析结果，保守假设7盒燃料组件全部熔化；放射性积存量采用寿期末时刻保守值；主容器泄漏率维持在正常运行工况的10倍；事故后关闭安全壳内正常通风，放射性物质以0.3%/d安全壳气空间体积的泄漏率泄漏到环境。

图2 1盒燃料组件瞬时全部堵塞事故释放路径Fig.2 Release path of total instantaneous blockage accident for one fuel assembly

基于池式钠冷快堆系统设计和中国实验快堆实验数据，根据式(3)对事故源项进行计算，计算结果列于表3。

堆芯损伤类事故分析的难点是堆芯损伤类事故释放路径梳理以及相关参数选取。堆内放射性物质行为极为复杂，释放份额的选取至关重要。通过采取纵深防御的措施，可有效降低放射性物质向环境的释放。

表2 钠冷快堆的安全壳泄漏率Table 2 Containment leakage rate of sodium-cooled fast reactor

表3 1盒燃料组件瞬时全部堵塞事故中释放到环境中的活度Table 3 Activity released to environment of total instantaneous blockage accident for one fuel assembly

3.3 泄漏类事故源项

在泄漏类事故中，选择反应堆堆本体覆盖气体边界泄漏事故、一次氩气衰变罐破损事故和主容器泄漏事故作为典型代表。

反应堆堆本体覆盖气体边界泄漏事故是由于高温疲劳产生裂缝透孔导致氩气泄漏的事故，释放路径如图3所示。事故后氩气从破口泄漏到堆坑，经堆坑正常通风系统排向环境。在事故源项分析中假设：事故发生在反应堆平衡循环寿期末，并且考虑反应堆带0.1%燃料组件破损运行；氩气排放时间为24 h；假定由于泄漏导致全部覆盖气腔内放射性物质释放。

图3 反应堆堆本体覆盖气体边界泄漏事故释放路径Fig.3 Release path of leakage accident of cover gas region of reactor main vessel

图4 一次氩气衰变罐破损事故释放路径Fig.4 Release path of damage accident of primary argon decay tank

一次氩气衰变罐破损事故是指由于衰变罐制造缺陷形成裂缝导致氩气泄漏的事故，释放路径如图4所示。衰变罐内放射性物质来自换料期间从覆盖气腔向衰变罐的吹扫。事故后衰变罐内放射性物质经过裂缝排向周围工艺间，经工艺间通风系统排向环境。在事故源项分析中假设：事故发生在反应堆平衡循环寿期末，并且考虑反应堆带0.1%燃料组件破损运行；放射性物质从覆盖气腔到衰变罐的排放时间为75 h；覆盖气腔吹扫次数保守取10次，氩气置换操作期间导致额外2.83%的气溶胶释放到衰变罐。

主容器泄漏事故是指由于制造缺陷或热疲劳等原因使堆主容器局部出现裂纹而发生泄漏的事故，释放路径如图5所示。事故后冷却剂泄漏到保护容器氩气空间内，惰性气体和气溶胶经过保护容器超压保护系统排向通风系统。在事故源项分析中假设：根据事故分析，主容器泄漏到保护容器89.5 m3的冷却剂，放射性物质释放源头是89.5 m3钠中惰性气体和挥发性核素；事故发生在反应堆平衡循环寿期末，并且考虑反应堆带0.1%燃料组件破损运行；保护容器气空间的温度取相同水平高度处堆顶气腔内的温度。

图5 主容器泄漏事故释放路径Fig.5 Release path of leakage accident of main vessel

根据式(4)计算以上3种事故放射性释放量，计算结果列于表4。

由于一回路钠上方布置有氩气空间，氩气系统的泄漏是钠冷快堆较常见的事故类型。放射性主要以惰性气体和部分气溶胶(如碘、铯)为主。

3.4 钠火类事故源项

在钠火类事故中，选择一回路外无保护套管的钠净化管道泄漏事故和一回路无保护套管的外辅助管断裂或泄漏合并隔离阀关不住事故作为典型代表。

一回路外无保护套管的钠净化管道泄漏事故是指在低于反应堆钠液位的无保护套管道段发生破口导致钠泄漏的事故，释放路径如图6所示。钠气溶胶泄漏后光电感烟探测器会发出报警，关闭钠净化管道隔离阀，停止钠泄漏。放射性物质从破口进入冷阱、省热器工艺间(发生破口的钠净化管道位于该工艺间内)，经事故通风系统过滤后排向环境。在事故源项分析中假设：过滤器对气溶胶的过滤效率为90%；一回路冷却剂考虑腐蚀产物54Mn、58Co和60Co的贡献；气溶胶内的放射性物质量与相同质量一次钠内的放射性物质量相同，与美国CRBRP初步安全分析报告一致[14]；钠泄漏流量取电磁泵提供的最大流量；钠火燃烧形式分为两种情景，一种是全部池式燃烧，另一种为池式燃烧叠加10%雾火燃烧。

表4 泄漏类事故期间放射性核素释放到环境中的总活度Table 4 Total activity released to environment after leakage accident

一回路无保护套管的外辅助管断裂或泄漏合并隔离阀关不住事故是指在低于反应堆钠液位的无保护套管道段发生破口导致钠泄漏并考虑不能关闭隔离阀的事故。根据事故分析，事故后堆芯仍具有余热导出能力，不会导致反应堆堆芯熔化。本事故与一回路外无保护套管的钠净化管道泄漏事故的源项假设一致，主要区别为后者因隔离阀关不住导致钠燃烧量增加。

图6 一回路外无保护套管的钠净化管道泄漏事故释放路径Fig.6 Release path of leakage accident of sodium purification pipeline without protective sleeve outside primary circuit

根据式(5)计算以上两种事故放射性释放量，计算结果列于表5。

钠火事故会产生温度和压力的变化，同时伴随放射性物质的释放。钠火类事故后贡献较大的核素是24Na、22Na、131I、137Cs和134Cs。通过设置隔离阀、包容房间和过滤器等措施，可显著降低钠火事故的产生量和释放量。

4 事故剂量后果分析

事故剂量后果分析中，短期扩散因子采用RG1.145推荐方法计算[15]，事故大气扩散因子采用PAVAN的程序计算[16]。事故期间放射性物质对公众产生辐射照射的主要途径包括烟云浸没外照射、吸入内照射和地面沉积外照射。示范快堆6种事故的放射性剂量后果列于表6。计算结果表明，6种事故的放射性后果均低于GB 6249—2011的要求。一回路无保护套管的外辅助管断裂或泄漏合并隔离阀关不住事故中池式燃烧叠加10%雾火燃烧情景对公众引起的照射后果最大，公众在事故后2 h非居住区边界处有效剂量为29.7 mSv，甲状腺剂量为2.21 mSv；在整个事故持续时间规划限制区外边界上有效剂量为4.21 mSv，甲状腺剂量为0.313 mSv。

表5 钠火类事故期间放射性核素释放到环境中的总活度Table 5 Total activity released to environment after sodium fire accident

表6 示范快堆6种事故的放射性剂量后果Table 6 Radioactive dose impact of six accidents for demonstration fast reactor

5 结论

对池式钠冷快堆设计基准事故和超设计基准事故进行分析，按照释放方式将其分为堆芯损伤类、泄漏类和钠火类，并分别研究建立了3类事故的事故源项计算方法。结合正在建设的示范快堆，具体给出了堆芯放射性积存量、事故源项假设、不同时段内放射性物质释放量以及事故剂量后果。计算结果表明，一回路无保护套管的外辅助管断裂或泄漏合并隔离阀关不住事故对公众引起的照射后果最大。

本文建立的事故源项计算方法已用于示范快堆建造阶段的审评工作，并得到审评部门的认可。本文提出的池式钠冷快堆事故源项计算方法和事故源项计算假设还可为回路式钠冷快堆、铅铋快堆以及气冷快堆事故源项计算提供参考。