气溶胶辐射效应对边界层及污染物浓度的影响

李江涛，王宝珍，安兴琴，崔 萌，王 超，李颜君

（1.中国气象科学研究院，北京 100081；2.长江师范学院 绿色智慧环境学院，重庆 408100；3.中国人民解放军78127部队，成都 610000）

近年来，城市化进程不断推进不仅推动了经济的快速发展，也对城市生态环境和天气气候产生了重要影响。区域性雾、灰霾等污染天气现象频频发生，以气溶胶颗粒物为首要污染物的空气污染现象在我国日益严重，城市污染问题越来越受到大众的关注[1-2]。

气溶胶作为水滴和冰晶的凝结核、太阳辐射的吸收体和散射体，参与大气中各种化学循环，是大气的重要组成部分[3]。尽管气溶胶在大气中的含量相对较少，但它在大气过程中所起的作用却不可忽视。作为重要的辐射强迫因子，大气气溶胶对太阳辐射的吸收与散射等作用改变了大气层顶和地表处的太阳辐射通量，直接影响了地-气系统的辐射收支平衡。另外，大气气溶胶粒子在云雨过程中提供了非常丰富的凝结核，改变了云的光学特性和生命期，间接地影响了天气气候的变化。总之，大气气溶胶粒子对局部地区乃至对全球气候环境变化都有着极为重要的影响[4-8]。

国内外很多学者就大气气溶胶辐射效应的影响做了很多研究，早在1993年，国内学者陈长和等[9]研究了城市气溶胶辐射效应，得出气溶胶污染通过改变太阳辐射强度从而影响低层大气温度和边界层发展的重要结论；1997年，张瑛等[10]研究了两种不同气溶胶的辐射效应，发现两种不同气溶胶共同存在时黑碳的加热作用与硫酸盐的冷却作用叠加，使得大气层顶辐射强迫量减少，而减少的强度则依赖于两者混合的浓度和方式；2000年，段建军等[11]通过采用两流近似辐射模式，解释了大气层结稳定度取决于气溶胶的垂直分布和浓度的原因；2004年，吴涧等[12]通过建立与气候模式耦合的沙尘气溶胶输送模式，发现沙尘气溶胶对南北方大气辐射的影响不同，主要表现为南方减少，北方增多，此外其辐射效应还使地面温度显著降低；2007年，王娜等[13]利用激光雷达资料模拟了沙尘气溶胶的长波辐射效应及其对边界层的影响，研究发现在夜间，沙尘气溶胶使不同高度的层次具有不同程度的降温，沙尘也是制约风速的关键因素；2011年，邓雪娇等[14]利用NCAR TUV辐射与MM化学模式研究了珠江三角洲大气气溶胶对地面臭氧的影响，分析表明珠三角大气气溶胶和紫外辐射效应与臭氧之间相关性显著，气溶胶污染是通过衰减紫外辐射从而降低臭氧的产率；2012年，许万智等[15]通过对北京地区气溶胶光学特性与辐射效应的观测与计算，对比发现气溶胶单次散射反照率（single scattering albedo，SSA）呈现明显的日变化，并且受早晚高峰和相对湿度的影响，SSA的变化与地表辐射和大气层顶辐射的比值（Fs）呈显著负相关；2018年，赵俊芳等[16]评估了重污染地区气溶胶地表直接辐射效应，结果表明，气溶胶使各个研究站点地表直接辐射年际变化更为明显，增加了波动的趋势；王昕然等[17]模拟研究了气溶胶的辐射效应对城市边界层的影响，发现气溶胶在大气中通过削弱太阳短波辐射从而影响地表和高层温度，使边界层高度下降，同时，还分析了乡村最易形成稳定层结，而城区最难形成稳定层结。wang等[18]发表了一篇关于大气气溶胶对UV-B辐射（紫外辐射）到达地面的影响的论文，指出由于大气气溶胶的光散射作用，导致城市和农村地区的UV-B辐射分别减少约45%和10%。国外方面，1995年，澳大利亚南部海域首次进行了在线气体与气溶胶成分监测（On-line gas and aerosol composition monitor，IGAC）特征实验，这是第一次以辐射效应为主题的大气气溶胶辐射效应表征实验[19]；2008年，Pandithurai等[20]通过对CAPS模型的案例研究，分析了不同气溶胶吸收的大气边界层特征，发现气溶胶吸收减少了湍流加热，同时增加了太阳辐射加热，进而增加空气温度，大气层结趋于稳定，从而影响大气边界层高度；2012年，Renate Forkel等[21]利用WRF-Chem（weather research and forecasting model with chemistry）模式研究了气溶胶辐射效应反馈对于区域空气质量的影响，结果表明，气溶胶辐射的直接和间接影响对边界层和云的含水量变化都有较大的影响。

此外，国内外学者利用空气质量模式或大气化学模式对气溶胶辐射的影响进行了许多研究。由美国国家大气和海洋局（National Oceanic and Atmospheric Administration，NOAA）开发的大气动力-化学在线耦合模式WRF-Chem，其最大优点是气象模式和化学模式在时间与空间分辨率上完全耦合，实现真正的在线传输[21-24]。WRF-Chem模式包括了污染物浓度对气象条件影响的反馈机制，为研究气象与大气污染的相互作用提供了可能。目前，WRF-Chem模式已经较为广泛地应用于大气污染的模拟研究中。韩素琴等[25]利用WRFChem模式模拟了天津大气污染物日变化的特征。庞杨等[26]利用WRF-Chem模式模拟了京津冀地区夏季大气污染物的分布和演变。杨关盈等[27]利用WRF-Chem模式对PM2.5的预报效果进行了评估。Shahid等[28]利用WRF-Chem模式分析了巴基斯坦地区东北部密集雾霾事件。Yuan等[29]利用WRFChem模式模拟了中亚沙尘暴对不同粉尘的敏感性。WRF-Chem模式拥有良好的模拟能力，在国内外大气环境研究中得到了广泛的应用。

北京作为我国科技、文化、政治中心，在国内和国际舞台上都占有重要的地位。近年来由于经济的快速发展，北京已成为我国气溶胶污染最严重的地区之一[10-11]。研究北京地区气溶胶污染对城市气候环境及人们生产生活带来的影响变得尤为重要。前人对北京地区气溶胶辐射效应的研究有很多，但是缺乏区别城区和郊区对气溶胶辐射效应进行的研究，本文将利用WRF-Chem在线耦合的大气化学模式，选取北京地区典型污染个例，通过设置敏感性实验的方法，模拟研究气溶胶辐射效应对于大气边界层内各气象要素以及大气污染物浓度的影响，并对最终研究结论进行了科学地分析。

1 模式设置及观测数据介绍

1.1 模式设置

模式模拟区域为我国华北地区，包括整个京津冀及周边（111°E～121°E，35°N～43°N），如图1所示。模式采用兰伯特投影方式，区域中心位于39°N、116°E，东西、南北水平方向均为150个网格，网格分辨率为6 km，垂直方向分34层，积分时间步长30 s。模式采用了Noah陆面过程方案，云微物理过程采用了Lin方案。模式输入气象场和边界条件采用美国国家环境预测中心（National Centers for Environmental Prediction，NCEP） 发布的再分析资料（NCEP FNL），网格分辨率为1°×1°，时间分辨率为6 h。化学场采用MOZART全球化学模式输入的每6 h输出资料，人为源排放采用清华大学MEIC2014清单，化学机制采用SAPRC99。生物源排放采用在线的MEGAN（model of emissions of gases and aerosols from nature）清单。该模式启动时间为3 d。

图1 模拟区域及地形Fig.1 Simulation area and topography

1.2 敏感性实验设置

为了探究气溶胶辐射效应对大气边界层及臭氧的影响，利用WRF-Chem模式，设置一组敏感性实验，即打开或者关闭WRF-Chem中的辐射模块进行模拟。模拟实验1打开了气溶胶辐射反馈模块，考虑了气溶胶和气象因子之间的相互作用及其本身的辐射传输特点，模拟实验2关闭了气溶胶辐射反馈效应。两组模拟采用了完全相同的物理化学参数，差别在于是否开启了气溶胶辐射反馈机制。为表述方便，定义sim-1和sim-0分别代表考虑和不考虑气溶胶辐射效应的模拟结果，obs代表观测数据。

1.3 观测数据及站点介绍

本文研究区域主要为北京地区，研究时间段为2017年5月23—31日。该时间段具有气溶胶和臭氧（O3）都超标、大气复合污染的特点（PM2.5峰值浓度大于150 μg/m3，O3峰值浓度大于200 μg/m3），其中污染评判标准参照《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）[30]。本文所使用的PM2.5和O3浓度数据来自环保部门的朝阳奥体中心站（39.98°N，116.40°E）和定陵站（40.29°N，116.22°E）。朝阳奥体中心站（朝阳站）位于北京市城区中心，可代表城区的污染水平，而定陵对照站属于北京市郊区，位于北京市平原和山地交接地带，可代表郊区污染水平，图2给出了两个站点的地理位置信息。本文所用的气象资料来自北京气象局12个国控站点近地面2 m温度（T2）和近地面2 m相对湿度（RH2）等观测数据资料。

图2 研究区域及站点分布Fig.2 Study area and site distribution

2 结果分析

2.1 模式验证

利用观测资料来检验WRF-Chem模式模拟结果，通过对比模拟值（sim）与观测值（obs）来进行分析判断。统计分析模拟值与观测值的相关系数（R）和标准化平均偏差（NMB），评估模式的模拟效果。

城区和郊区两个站点模拟结果与观测数据的相关系数和标准化平均偏差见表1。从计算结果可以看出，两个站点模式模拟结果与观测数据的相关系数均在0.6以上，朝阳奥体中心站温度的相关系数达到0.9，说明WRF-Chem模式模拟的温度与观测结果拟合程度较高。但朝阳奥体中心站相对湿度、PM2.5浓度和定陵对照点O3浓度、PM2.5浓度的NMB值相对较大。模式模拟的两个站O3和PM2.5浓度与观测数据的相关系数都在0.7以上。

表1 模拟值与监测值的统计分析Table1 Statistical analysis of simulated results and measured results

从以上分析结果可以看出，WRF-Chem模式能够较好地模拟出O3浓度和PM2.5浓度以及温度和相对湿度的日变化趋势，模拟值与监测值的统计分析表明，模式可以得到比较满意的模拟结果。

2.2 气溶胶辐射效应对气象要素的影响

2.2.1 气溶胶辐射效应对温度的影响

图3是在定陵站与朝阳站站点WRF-chem模式模拟的开（sim-1）和关（sim-0）气溶胶辐射模块情况下气温的对比结果。从图3（a）和（b）可以看出，考虑气溶胶辐射效应时，温度会下降，并且其下降幅度呈现较明显的逐日变化特征。从整个研究时段来看，考虑气溶胶辐射效应，温度随时间的推移，下降幅度逐渐增加，在污染物浓度最高的时段为28日，下降最为明显并达到峰值1.75 K，随后温度的下降幅度开始减弱，其中28—30日凌晨定陵站出现微弱的增温现象。

图3（c）和（d）为考虑气溶胶辐射效应时，温度随高度变化的时间序列图。可以看出在低层（0～1 000 m），气溶胶辐射效应使温度呈下降趋势，但是随着高度的升高，温度的下降程度逐渐减弱，到达一定高度（约1 000 m）时，温度开始升高，并且随着高度的进一步上升，增温趋势越来越明显，其中该临界点高度是随时间变化的，先增高后降低，此高度达到最高处的时间与气溶胶浓度峰值时间28日基本吻合。

图4（a）和（b）分别反映了研究时段内北京及周边区域近地面温度的平均水平与气溶胶辐射效应对近地面温度的平均影响水平。从图上来看，北京地区平均温度约为296 K，而考虑气溶胶辐射效应的影响，其温度平均下降0.3 K，且温度高值区与温度变化高值区均位于北京西南部地区，而该区域的气溶胶浓度也相对较高。综合以上分析，说明污染物浓度是影响水平和垂直方向温度变化的重要因素之一。此外，对比城区与郊区、平原与山地，温度的变化也是十分明显的，主要表现为考虑气溶胶辐射，近地面温度变化在平原大于山地，城区大于郊区。

图3 2 m温度（T2）sim-1与sim-0的差值随时间变化及差值垂直剖面分布Fig.3 The time series[(a)and(b)]and height-time cross section[(c)and(d)]of the difference between sim-1 and sim-0 for the 2 m-temperature(T2)

图4 北京及周边T2空间分布（a）及sim-1与sim-0差值的空间分布（b）Fig.4 The geographic distribution for the 2 m-temperature(T2)(a)and for the difference between the sim-1 and sim-0 of T2(b)in Beijing and its surrounding areas

2.2.2 气溶胶辐射效应对相对湿度的影响

图5是定陵站与朝阳站站点WRF-chem模式模拟开（sim-1）和关（sim-0）气溶胶辐射模块下相对湿度的对比结果。图5（a）和（b）整体来看，气溶胶辐射效应促进了近地面相对湿度的增加，并且在城区增加趋势更加稳定。与近地面温度类似，近地面相对湿度的变化也是在气溶胶浓度的峰值区28日达到最大值，城区达10%，郊区达7%，且随时间具有明显的变化。

图5反映了在垂直层上气溶胶对相对湿度的影响，在低层（0～1 000 m）相对湿度受气溶胶影响而增加，随着高度的增加，相对湿度的增加量开始减少，当达到边界层高度附近时，相对湿度呈现下降趋势，并且这种特征在城区表现得更加明显，说明气溶胶是影响相对湿度的重要因素。

由图6可知，北京地区平均近地面相对湿度为42.22%，由于气溶胶辐射的影响其平均量增加了0.78%，对比近地面相对湿度的分布与近地面相对湿度变化量的分布发现，气溶胶对近地面相对湿度的影响与近地面相对湿度自身值并没有很强的联系，即导致近地面相对湿度改变的主要因素是气溶胶污染浓度，而不是其本身；其次，从图6（b）可明显看出考虑气溶胶辐射效应后，城区和平原地区近地面相对湿度增加较多，可达2.4%，而郊区和山地地区相对湿度增加微弱，甚至在北京北部和东部偏南地区有下降趋势。

图5 2 m相对湿度（RH2）sim-1与sim-0的差值随时间变化及差值垂直剖面分布Fig.5 The time series[(a)and(b)]and height-time cross section[(c)and(d)]of the difference between sim-1 and sim-0 for the 2 m-relative humidity(RH2)

图6 北京及周边RH2空间分布（a）及sim-1与sim-0差值的空间分布（b）Fig.6 The spatial distribution for the 2 m-relative humidity(RH2)(a)and for the difference between the sim-1 and sim-0 of RH2(b)in Beijing and its surrounding areas

2.2.3 气溶胶辐射效应对边界层高度的影响

图7反映了北京及周边地区在考虑和不考虑气溶胶辐射效应影响下平均边界层高度的平均变化强度（sim-1减去sim-0）。由图7（a）经计算，北京地区平均边界层高度为752.36 m，北京南部和西北部地区平均边界层高度较高，最高可达1 500 m。从图7（b）中可以看出由于气溶胶辐射效应的影响边界层高度整体呈现下降的趋势，平均边界层高度下降约33.96 m，下降幅度为4.51%。在北京南部边界层高度下降程度较大，而在北京周边若干地区平均边界层高度降低幅度较小，甚至北京东部部分地区边界层高度有增加趋势，但增加量较小且地区分布较散。

图7 北京及周边平均边界层高度空间分布（a）及边界层高度sim-1与sim-0差值的空间分布（b）Fig.7 The spatial distribution for the boundary layer height(a)and for the difference between the sim-1 and sim-0 of boundary layer height(b)in Beijing and its surrounding areas

2.3 气溶胶辐射效应对污染物浓度的影响

2.3.1 气溶胶辐射效应对O3浓度的影响

图8是定陵站与朝阳站站点WRF-chem模式模拟的开（sim-1）、关（sim-0）实验，辐射效应对O3浓度影响的对比结果。从图8（a）和（b）中可以发现，由于气溶胶辐射效应导致的O3浓度变化主要体现在28日该污染峰值时段，O3浓度在城区站点变化强度要比郊区站点变化强度大，其变化最大值可达35 g/m3。

图8（c）和（d）反映了O3浓度变化在垂直高度上的分布，低层（0～1 000 m）O3浓度在白天具有明显的下降趋势，而在夜晚O3浓度在升高，随着高度的升高，其浓度下降幅度逐渐减弱，且日变化特征也逐渐减弱。

图9（a）和（b）表明O3浓度在北京中部偏东北平均浓度具有较高水平，而在北京中部、北部和东南部地区其浓度较低，整个北京区域平均O3浓度为106.60 μg/m3，与之分布不同的是，在北京城区附近，O3浓度更容易受气溶胶辐射效应的影响而使其浓度降低，而在北京四周郊区下降程度很小，在西南部房山地区和东部平谷区O3浓度均略微上升，约4 μg/m3。整体来看，北京地区平均O3浓度下降约1.71 μg/m3。

图8 O3浓度sim-1与sim-0的差值随时间变化及差值的垂直剖面分布Fig.8 The time series[(a)and(b)]and height-time cross section[(c)and(d)]of the difference between sim-1 and sim-0 for the ozone concentration

图9 北京及周边O3浓度空间分布（a）及sim-1与sim-0差值的空间分布（b）Fig.9 The spatial distribution for the ozone concentration(a)and for the difference between the sim-1 and sim-0 of ozone concentration(b)in Beijing and its surrounding areas

2.3.2 气溶胶辐射效应对PM2.5浓度的影响

图10是定陵站与朝阳站站点，模式模拟的开（sim-1）、关（sim-0）实验，气溶胶辐射效应对PM2.5浓度的对比结果。图10（a）和（b）整体来看，由于气溶胶的辐射效应对PM2.5的影响，使得PM2.5浓度增加，并且随着时间的变化，在气溶胶污染达到峰值时间段28日PM2.5浓度增加最大达25 μg/m3，之后气溶胶浓度下降，PM2.5增加量也开始减少。

从图10（c）和（d）垂直剖面分析，低层（0～1 000 m）PM2.5浓度主要表现为增加趋势，但在28日以后，其浓度有明显的降低；在1 000 m以上高度，PM2.5浓度增加逐渐变缓并开始呈现浓度减弱趋势。

从图11（a）可以看出，研究时间段内北京地区近地面PM2.5浓度分布，表现为城区及北京东北部地区浓度高，经计算该地区平均PM2.5浓度为52.42 μg/m3；由图11（b）经计算，北京区域平均PM2.5浓度增加1.65 μg/m3，且主要是在城区呈现较大幅度的增加，在北京四周郊区其平均浓度增加缓慢，甚至在北京西北部和东部地区PM2.5浓度有所降低。综合以上分析，气溶胶辐射效应使得PM2.5浓度逐渐增加，其增加强度有明显的城郊之分。

图10 PM2.5浓度sim-1与sim-0的差值随时间变化及差值垂直剖面分布Fig.10 The time series[(a)and(b)]and height-time cross section[(c)and(d)]of the difference between sim-1 and sim-0 for the PM2.5 concentration

图11 北京及周边PM2.5空间分布（a）及sim-1与sim-0差值的空间分布（b）Fig.11 The spatial distribution for the PM2.5 concentration(a)and for the difference between the sim-1 and sim-0 of PM2.5 concentration(b)in Beijing and its surrounding areas

2.4 分析与小结

综上所述，气溶胶对气象要素及污染物的影响表现为：考虑气溶胶辐射效应，在低层边界层（1 000 m以下），温度整体上呈现下降趋势，且温度变化幅度随高度升高而变小，在28日气溶胶浓度峰值区域，温度下降更为明显。对比相对湿度的变化不难发现，相对湿度与温度的变化相反，即气溶胶辐射效应使温度下降，而相对湿度则上升。但温度和相对湿度的变化强度，均为城区变化大于郊区。O3浓度受气溶胶辐射效应的影响呈现下降趋势，在白天由于气溶胶辐射反馈作用，减弱了太阳短波向下的直接辐射，从而抑制了近地面光化学活动的光解反应，使O3浓度下降；而在无太阳光照的晚上，由于气溶胶的影响，温度下降，垂直向上的湍流强度减弱，边界层内大气稳定度增加，平流层O3向下传输等作用导致O3浓度有所上升。这种作用随时间变化在气溶胶浓度较高时影响更加强烈，主要表现在气溶胶浓度升高时O3浓度改变量逐渐增高，并且在垂直方向上影响范围也越来越大。由于城区气溶胶浓度较郊区浓度高，这种反馈作用在城区的影响强度也同样大于郊区。对于PM2.5浓度变化而言，边界层内大气稳定度的增加，致使水平和垂直输送减弱，颗粒物明显堆积，出现PM2.5浓度上升，而PM2.5浓度变化也同时受气溶胶辐射效应的影响，在污染峰值区和气溶胶浓度较高的城区气溶胶辐射反馈造成的PM2.5浓度变化最为强烈。

在较高层（1 000 m左右），气溶胶对太阳短波辐射的削减作用很小，底层气溶胶反射和散射出来的长波辐射再次加热上层大气，使得高层大气温度有较为明显的上升，并且随底层气溶胶浓度的升高，该层温度升高越明显，而相对湿度则在高层开始降低。

O3浓度在高层（1 000 m）以上的下降趋势逐渐减弱，由于该层大气温度升高，大气稳定度减弱，O3的传输扩散能力增强，并且在高层，气溶胶对于太阳短波辐射的削弱作用下降，光化学反应较底层有所增强，O3的生成量也比底层多，综合考虑，边界层以上的较高层的O3浓度变化幅度呈现逐渐减小的趋势；而对于PM2.5来说，较高层大气稳定度减弱，致使颗粒物传输扩散增强，使得PM2.5浓度逐渐下降，并且在温度升高幅度大的地方浓度减小越明显。

综合以上考虑，气溶胶对温度、相对湿度、边界层高度等要素值的影响主要来自气溶胶的直接辐射效应，气溶胶通过反射和散射作用减少了直接进入大气的太阳辐射量。由于不同区域气溶胶分布差异，导致不同地区温度、相对湿度、边界层高度等气象要素具有显著的差异。在模拟时段内，北京地区PM2.5浓度峰值区域出现在城区，城区高浓度的气溶胶使得入射到北京地区的太阳直接辐射量在城区低，郊区高，进而使城区近地面温度下降较为明显，温度下降导致地表水汽蒸发减弱，相对湿度变大。进一步影响边界层内各种物理化学过程，大气湍流减弱，稳定度增加，边界层高度开始下降。此外，气象要素不仅仅受气溶胶的影响，与研究区域地形特征也有紧密的联系，在北京平原地区和山地地区的边界层高度、近地面温度、相对湿度等要素值都表现出不同的变化特征。

3 结论

选取2017年5月23日—31日的研究时段，北京地区O3和PM2.5污染均较为严重的污染个例，利用WRF-Chem模式，通过设置敏感性实验，模拟研究大气气溶胶辐射效应对北京地区温度、湿度等气象要素及O3和PM2.5浓度的影响，研究结果如下：

（1）在考虑气溶胶辐射效应的情况下，对比检验WRF-Chem模式模拟结果与观测数据，发现模式对于城区和郊区两个站点的PM2.5、O3、T2及RH2均具有较好的模拟水平，尤其是T2和观测数据相关性很强，且标准化平均偏差很小。

（2）气溶胶辐射效应会导致T2、RH2、边界层高度以及O3和PM2.5浓度等要素值发生变化，主要表现在模拟时段内北京地区平均边界层高度下降约33.96 m，T2下降约0.31 K，RH2上升约0.78%，平均PM2.5浓度增加约1.65 μg/m3，平均O3浓度减少约1.71 μg/m3；尤其在28日污染物峰值时段内，各要素值均具有更加明显的变化。在不同高度层次上，要素值变化也具有不同的特点，在近地面，气溶胶削弱太阳短波辐射导致PM2.5浓度上升，O3浓度下降，相对湿度上升，温度下降；在边界层高度以上，气溶胶削弱太阳短波辐射作用减弱，而反射和散射等作用使该层大气内PM2.5和O3浓度均有微弱的下降，温度明显地升高，而相对湿度则下降。

（3）气溶胶辐射效应对各要素值的影响还与城区、郊区以及山地、平原有关。城区内气溶胶浓度普遍较高，郊区气溶胶浓度较低，这种情况使得在城区内要素值受气溶胶辐射效应影响更加明显，主要表现在各要素值变化的强烈程度。在平原地区，近地面温度、边界层高度相较山地地区更容易受气溶胶辐射效应的影响，各要素值下降较明显。