海陆交互相与陆相页岩储层差异性特征:以鄂尔多斯盆地东北部临兴—神府工区山西组为例

薛纯琦，吴建光，钟建华，刘渠洋，张守仁，侯梦祥，李丰田，彭超锋

(1. 中国石油大学地球科学与技术学院，山东青岛，266580；2. 中联煤层气有限责任公司，北京，100011；3.长庆油分公司第七采油厂，陕西西安，718000）

随着海相页岩气的勘探开发不断取得突破，相关学者开始尝试分析其他沉积环境的页岩[1-3]，并获得了阶段性的进展。2011 年起延长油田在甘泉—直罗地区和云岩川地区勘探陆相页岩气[4]，对三叠系长7段十几口页岩气井进行压裂试气并获得工业产能[5]，现已建立了陕西延长页岩气高效开发示范基地和国家级页岩气示范区[6]；2018年，中国地质调查局对南华北盆地太康隆起的太原组海陆交互相泥页岩进行勘探，通过现场解析实验获得了平均2.218 m3/t的含气量[7]，以上均说明了陆相和海陆交互相页岩具备一定的资源潜力和良好的勘探开发前景。孔隙结构特征往往影响含气性，是地质资源评价的重要指标之一。在储层孔隙结构表征方面，目前通常从定性和定量2个方面进行评价，定性方法即主要通过CT扫描、场发射扫描电镜和聚焦离子束等[8]直观地观察孔隙的形态特征；定量方法主要是通过高压压汞、低压氮气吸附/脱附和二氧化碳吸附实验等，多尺度地联合表征页岩孔隙结构[9-10]。不同学者研究不同沉积环境下的页岩储层孔隙结构特征[11-12]，并在此基础上，讨论影响孔隙发育的因素。如郭少斌等[13]认为有机碳质量分数是影响储层孔隙发育和吸附能力的主要因素；赵可英等[14-15]分别讨论了东北部上古生界的泥页岩中，裂缝、微米级和纳米级孔隙的特征，测得有效孔隙度均值为0.76%，并认为不同尺寸级别的孔隙其影响因素不同，且多因素共同控制孔隙发育；赵迪裴等[16]也认为总孔隙体积的发育是石英和有机碳质量分数共同影响的结果。因此，为说明陆相和海陆交互相页岩的孔隙发育特征，并探讨影响孔隙发育的因素，本文作者选取鄂尔多斯盆地东北部临兴—神府工区的山西组页岩为研究对象，通过氩离子抛光扫描电镜、高压压汞、氮气吸附/脱附和二氧化碳吸附实验，对比分析陆相和海陆交互相2种沉积环境下的页岩孔隙结构差异性，以期为研究区页岩气压裂试气选层提供参考依据。

1 地质背景

1.1 工区概况

图1所示为鄂尔多斯盆地区域地质概况图。由图1可见：临兴—神府工区整体位于鄂尔多斯盆地东北部，晋西挠褶带中北地区[17]，为北东—南西向单斜，西侧与神木和大牛地这2 个千亿m3大气田相邻。本文选取工区上古生界山西组为目的层，临兴工区山西组的岩性特征为灰白—浅灰白含砾中—细砂岩、粉砂岩和泥质粉砂岩，泥质沉积往往与细砂岩互层，但整体沉积厚度较大；神府工区主要以发育含砾中砂岩、细砂岩和粉砂岩为主，部分地区泥岩沉积较厚。

1.2 沉积环境和页岩展布特征

鄂尔多斯盆地东北部在山西组沉积时期，自南向北为浅水三角洲相向曲流河相转化，临兴—神府工区虽彼此基本相邻，但沉积环境却具有明显差异性。临兴工区在山西组时期主要为海陆交互相浅水三角洲沉积，且三角洲平原亚相发育。神府工区地理位置靠北，山西组时期地势较高，以陆相沉积曲流河相发育为主，堤岸亚相和河漫亚相页岩较发育[18]。

图2 所示为山西组页岩厚度等值线图。由图2(a)可见：临兴工区山西组的地层厚度分范围为50.42～108.72 m，平均为81.36 m，其中页岩沉积厚度为27.70～95.16 m，平均为56.92 m，整体泥岩发育较好，主要分布于工区北部；由图2(b)可见：神府工区在该时期的山西组沉积厚度为60.40～112.00 m，平均76.64 m，其中页岩沉积较厚的区域较为局限，主要分布于研究区中部和西部小区块，页岩厚度为15.60～61.52 m，平均45.09 m。

图1 研究区区域地质概况Fig.1 Regional geology map

图2 山西组页岩厚度等值线图Fig.2 The isopach map of shale in Shanxi formation

2 泥页岩特征

2.1 有机质

结合收集的资料，分别分析临兴工区和神府工区山西组w(TOC)有机质质量分数w(TOC)、有机质类型和有机质成熟度。表1所示为神府地区山西组和Ro实测值。由表1 可见：该时期w(TOC)分布范围为0.14%～9.82%，平均为2.62%；Ro为0.83%～1.77%，平均为1.03%。表2 所示为临兴地区山西组w(TOC)和Ro实测值，由表2可见：w(TOC)分布区间为0.10%～3.97%，平均为1.49%；Ro为0.86%～1.38%，平均为1.04%。通过光学显微镜对干酪根的显微组分进行鉴定，获得各组分百分比，再运用T值法[15]分析有机质类型：临兴—神府工区有机质类型类似，均以Ⅱ和Ⅲ型干酪根为主。

2.2 矿物成分

对临兴—神府地区共30 个实验样品进行岩石矿物组分分析，山西组页岩矿物组分包括石英、长石、碳酸盐岩矿物、黄铁矿和黏土矿物等，其中石英和黏土矿物质量分数之和往往大于80%。临兴工区山西组的石英质量分数为32.00%～63.00%，平均45.57%；黏土矿物质量分数为14.00%～56.00%，平均为37.43%。神府地区山西组的石英质量分数较高，为26.00%～68.00%，平均为55.31%；黏土矿物质量分数较低，为11.00%～59.00%，平均为28.56%。由此可见，神府地区山西组的脆性矿物的质量分数较高，有利于后期压裂改造。

3 储层孔隙结构

页岩储层往往具有低孔低渗且孔隙结构复杂的特征，采用氩离子抛光-扫描电镜可定性地观察孔隙结构发育特征，采用高压压汞、氮气吸附/脱附和二氧化碳吸附实验可对孔隙结构进行定量表征[19-20]。临兴和神府工区各选3 个样品进行低压氮气吸附/脱附和二氧化碳等温吸附实验，LX-20 和SM-14 开展高压压汞和氩离子抛光-扫描电镜实验。

表1 神府地区山西组w(TOC)和Ro实测值Table 1 w(TOC)and Ro in Shanxi Formation of Shenfu area

表2 临兴地区山西组w(TOC)和Ro实测值Table 2 w(TOC)and Ro in Shanxi Formation of Linxing area

3.1 孔隙形态定性表征

图3所示为临兴—神府工区页岩的扫描电镜显微观察特征。由图3(a)可见：临兴工区发育海陆过渡相页岩，有机质孔几乎不发育，溶蚀孔和10 μm左右的微裂缝较为常见，有机质中不发育有机质孔，可见微裂缝；由图3(b)可见在成岩过程中与黏土矿物生成及转化相关的收缩缝；由图3(c)和3(d)可见碳酸盐矿物较发育，且可见与碳酸盐矿物有关的溶蚀孔或粒间孔。

神府工区发育陆相页岩，除了与临兴工区一样，发育碳酸盐溶蚀孔和微裂缝外，该地区的有机质孔较发育。由图3(e)～(i)可见：有机质内有机质孔发育，但与海相页岩的蜂窝状有机质孔不同[21]，陆相页岩中的有机质孔形态不规则，常呈长条形或球形，孔径为微米级到纳米级不等，分布不均。由图3(g)和(h)可见：黏土矿物收缩缝和碳酸盐矿物溶蚀孔发育。

3.2 孔隙定量表征

页岩孔隙从微孔到大孔均有分布，运用IUPAC(International Union of Pure and Applied Chemistry，国际应用化学联合会)对孔隙的分类，将孔径小于2 nm定义为微孔，孔径在2～50 nm定义为中孔，孔径大于50 nm定义为大孔。引入高压压汞、低压氮气吸附/脱附和二氧化碳吸附法联合表征山西组的页岩孔隙特征。

图3 临兴—神府地区页岩储层孔隙扫描电镜图像观测特征Fig.3 Scanning electron microscope image observation characteristics of shale reservoir in Linxing and Shenfu area

3.2.1 高压压汞实验与大孔发育特征

高压压汞实验所能探测的孔径范围较大，但由于高压易产生裂缝，对样品纳米级孔隙的数据产生影响，故较为准确地反映大孔特征，因而，主要侧重于表征大孔的孔隙结构[22]。

本次实验选取神府工区1 块样品(SM-14)，临兴工区2块样品(LX-05-2和LX-20)，建立体积增量与孔径分布关系图，如图4 所示。由图4 可见：样品SM-14的中孔—大孔较为发育，在大于50 nm处存在多个峰值，其中在孔径为100 nm和10 000 nm处的峰值明显，这与镜下观察到多个微米级有机质孔相对应。样品LX-05-2和LX-20取自临兴工区，其在50～10 000 nm 范围内的曲线特征基本一致，不同处在于：样品LX-05-2在大于10 000 nm处出现明显峰值，孔隙体积增量达到0.5×10-3cm3/g；样品LX-20在孔径为10 000 nm处，发育少量微米级孔隙。

3.2.2 低压氮气吸附/脱附实验与中孔发育特征

低温氮气吸附/脱附实验主要用于表征孔径在2～50 nm的中孔。等温吸附-脱附曲线的回滞环曲线形态特征一定程度上可定性反映孔隙的形态特征[23-24]，然而，页岩孔隙类型多样，回滞环所表现的往往是多种典型曲线的叠加[25-26]。图5 所示为低压氮气吸附/脱附实验特征，参照IUPAC 的氮气吸附/脱附等温曲线分类方案，可将样品吸附回线的形态分为3类，如图5(a)所示。

图4 高压压汞体积增量与孔径分布Fig.4 Volume increment and pore size distribution of high pressure mercury injection

Ⅰ类吸附回线(以SM-10 和临兴地区样品为代表)兼具了IUPAC 的H2 和H3 型曲线特征：低压段(0≤P/P0＜0.4)吸附和脱附曲线基本重合，表明微孔径范围内多为一端封闭的不透气孔；中压段(0.4≤P/P0＜0.8)出现明显的拐点且回滞环宽大，说明孔隙结构复杂，多种孔隙类型并存，以墨水瓶型孔隙为特征；高压段(0.8≤P/P0≤1.0)出现吸附和脱附曲线斜率均增大的现象，说明较大孔径范围存在缝状型开放孔隙，这种孔隙形态可能也与黏土矿物质量分数较高相关[24]。

Ⅱ类吸附回线(以SM-05 为代表)与I 类吸附回线形态类似，不同之处在于：低压范围内，其吸附曲线和脱附曲线不完全重合，存在分离现象，说明微孔径范围内的孔隙较为发育；且高压范围内吸附和脱附曲线的斜率无明显增大，说明开放型大孔发育有限。

Ⅲ类吸附回线(以SM-14 为代表)与IUPAC 分类的H1型孔隙类似，其低压段和中压段的吸/脱附曲线几乎重合，高压段呈现吸附/脱附曲线斜率明显增大的现象，说明开放型圆筒状中—大孔的孔隙发育。

图5 氮气吸附/脱附实验特征Fig.5 Characteristics of nitrogen adsorption/desorption experiment

利用低压氮气吸附/脱附实验，建立孔隙比表面积增量和孔隙体积增量与孔径的相关性来表征孔隙的发育特征。整体上，临兴地区山西组页岩的孔隙体积增量和比表面积增量与孔径的相关曲线具有一致性的形态特征。由图5(b)可见：孔隙体积增量与孔径分布的相关曲线形态呈多峰的特征，且峰值分布基本一致，分别在孔径为10，46 和130 nm 处，表明中—大孔提供了孔隙体积。由图5(c)可见：孔隙比表面积增量与孔径分布的相关曲线形态基本一致，且峰值主要分布在2，10 和46 nm处，说明微—中孔提供了孔隙比表面积。结合吸/脱附曲线形态特征，表明临兴地区山西组的中孔最为发育，其既提供了孔隙体积也提供了孔隙比表面积。

神府地区山西组页岩的孔径分布曲线形态特征的差异性较大。结合吸/脱附曲线形态特征，样品SM-10 表现为I 类吸附回线，其孔隙结构较复杂，各孔径分布的孔隙均有发育，中孔分别占全部孔隙体积和全部孔隙比表面积的60.90%和83.76%，说明中孔占孔隙发育的绝对主体。由图5(a)可知：样品SM-05 表现为Ⅱ类吸附回线特征，大孔和中孔孔隙体积分别占总孔隙体积的33.98%和54.50%，微孔和中孔孔隙比表面积分别占总比表面积的40.83%和48.20%，说明样品以发育中孔为主，且微孔不可忽视。样品SM-14 表现为Ⅲ类吸附回线特征，其大孔和中孔孔隙体积分别占总孔隙体积的67.70%和31.90%，微孔和中孔孔隙比表面积分别占总比表面积的5.60%和76.30%，说明该样品的中-大孔占主体，微孔少。

3.2.3 二氧化碳吸附实验与微孔发育特征

由于CO2的分子直径仅有0.33 nm，且活度更高，因此，选用CO2气体等温吸附来表征微孔(＜2 nm)孔隙特征较为准确[28-29]。图6 所示为CO2等温吸附特征。由图6(a)可见：临兴—神府工区具有Ⅰ型吸附等温线的形态，说明样品均发育一定量的微孔，且微孔的孔径分布特征类似。由图6(b)可见：多峰的曲线形态，主峰的孔径为0.47～0.69 nm，次峰的孔径分布为0.80～0.90 nm。

4 讨论

4.1 综合法确定孔隙分布特征

由于高压压汞、氮气吸附/脱附和二氧化碳吸附实验均有不同的孔径测量范围，单一实验不能精细地刻画出孔径分布特征，为了更准确地描述页岩全孔径分布特征，微孔运用二氧化碳吸附实验数据，中孔运用氮气吸附/脱附实验数据，大孔运用高压压汞实验数据。表3所示为临兴—神府工区山西组页岩不同孔径范围的孔隙体积占总孔隙体积比。

图6 二氧化碳等温吸附特征Fig.6 Characteristics of carbon dioxide isothermal adsorption

表3 临兴—神府工区山西组页岩孔体积含量和占总孔比例统计Table 3 Statistics of shale pore volume content and proportion of total pores in Shanxi formation in Linxing and Shenfu area

由表3可见：神府地区样品总孔隙体积平均约为10.6×10-3cm3/g，大孔、中孔和微孔的孔隙体积分别占总孔隙体积的33.09%，51.32%和15.58%，表现出大-中孔广泛发育的特点。临兴地区样品总孔隙体积平均为9.4×10-3cm3/g，大孔、中孔和微孔的孔隙体积分别占总孔隙体积的14.51%，73.94%和11.56%，表明中孔在孔隙体积中占绝对主要组成部分。总体上，临兴—神府地区的总孔隙体积相差不大，其中临兴地区的孔隙发育相似，均表现为以发育中孔为主要的特征，孔径分布曲线的特征差异较小；神府地区的孔隙结构特征较为复杂，孔隙发育形态不一，孔径分布曲线的特征差异性较大。

4.2 储层孔隙发育的影响因素

4.2.1 有机碳质量分数及有机质成熟度

在海相页岩的分析中，孔隙类型主要为有机质孔，且有机质孔的孔隙体积往往随有机碳质量分数增加而增大[30]，但陆相和海陆交互相页岩由于其成熟度较低，且孔隙类型不同，导致有机质质量分数与孔隙体积的相关性与海相页岩不同。

图7 所示为孔隙体积影响因素特征，由图7(a)可见：临兴—神府工区山西组页岩整体Ro较低，为0.85%～1.77%，处于低成熟-成熟阶段，有机质尚未裂解，因此，有机质成熟度与孔隙体积发育的相关性不明显。由图7(b)可见：陆相和海陆交互相页岩与w(TOC)的相关系数虽有所差别，但整体上均呈负相关性，这是由于山西组页岩的生烃潜力较弱，有机质孔欠发育，且伴随着液化作用，形成沥青，占据了大量孔隙空间，降低了整体孔隙体积[31]；与临兴地区相比，神府地区山西组页岩的有机质孔较为发育，这可能是因为随着有机质的热演化生烃能够产生一些新的有机质孔[32]，并且孔隙的连通程度进一步增加，导致该地区山西组孔隙体积进一步增大。同时，扫描电镜观察结果显示神府地区山西组页岩中存在些长条形、圆筒状的有机质孔，但这些孔隙并不发育，因此，不影响w(TOC)与孔隙体积的负相关性趋势。

4.2.2 矿物组成

不同的岩石矿物组分对孔隙体积发育的影响各异，石英和黏土矿物作为页岩矿物组成的主要部分，对孔隙体积的发育具有不同程度的影响。由图7(c)可见：临兴地区山西组w(石英)与孔隙体积呈正相关性，而神府地区山西组的孔隙体积与w(石英)呈负相关。在临兴地区，山西组沉积时期处于海陆交互相，其所含石英往往体现出较好的抗机械压实能力，导致岩石在压实作用下保存其原生孔隙，有利于发育孔隙[33-34]，同时，石英作为脆性矿物，对裂缝的形成也具有积极作用，因此，促进了孔隙发育[35]。而在神府地区，孔隙发育类型多为有机质孔或收缩缝，其承载孔隙的物质往往为有机质或黏土矿物，而w(石英)的增加必然会引起黏土矿物和有机质质量分数降低，从而导致孔隙体积减小[25]，因此，神府地区山西组页岩的孔隙体积随w(石英)的增加而减小。

由图7(d)可见：临兴地区的w(黏土矿物)越高，孔隙体积越小，神府地区的特征正好与临兴地区相反，即随着w(黏土矿物)的增加，孔隙更加发育。在山西组沉积时期，临兴地区处于海陆交互相，神府地区处于陆相，因此，临兴地区的w(黏土矿物)普遍大于神府地区w(黏土矿物)。然而，影响孔隙体积发育的因素与黏土矿物中的不同组分密切相关。

图7 孔隙体积的影响因素Fig.7 Influencing factors of pore volume

一方面，由于临兴和神府地区的黏土矿物中均未见绿/蒙混层矿物，可见伊/蒙混层矿物，说明该时期2个研究区均未发生绿蒙石化作用，只进行了伊利石化作用，而伊利石化作用往往需要消耗更多的K+，这促进了长石溶解，引起孔隙体积增大。另一方面，由于绿泥石具有更小的比表面积[36]，在高岭石向绿泥石转化的过程中会造成孔隙减小，不利于孔隙的发育[37]。因此，对比于临兴地区，神府地区黏土矿物中w(伊/蒙混层)和w(高岭土)较高，而w(绿泥石)较低，说明该地区伊利石化作用更明显，且高岭石向绿泥石转化的程度较低，如图8 所示，这导致神府地区的孔隙体积更为发育，且形成了孔隙体积与黏土矿物呈正相关性的特征，如图7(d)所示。

4.2.3 与焦石坝地区龙马溪组海相页岩对比

图8 临兴—神府地区黏土矿物质量分数Fig.8 Mass fraction of clay minerals in Linxing and Shenfu area

四川盆地焦石坝地区是涪陵页岩气田产量的主要区块，其页岩的有机地化和储层特征常作为页岩气勘探开发的评价指标。研究表明，龙马溪组页岩形成于海相，有机质丰度较好，脆性矿物质量分数较高，且具有较好的储层发育空间[38]。邹才能等[39]指出龙马溪组页岩的有机碳质量分数普遍大于2%，Ro为2.5%～4.0%；石英、长石等脆性矿物含量为40%～60%，易于压裂改造。作为目前勘探开发的重点，前人已对龙马溪组海相页岩的孔隙结构特征进行了大量研究，将孔隙划分为有机质孔、无机质孔和裂缝3 大类，且以有机质孔为主，可见溶蚀孔、粒间孔和裂缝，孔径大多分布于2～30 nm之间。郭旭升等[40]认为焦石坝地区龙马溪组页岩气储层的储集空间类型包括有机质孔、无机质孔(粒间孔、粒内孔、晶间孔、溶蚀孔)、微裂缝(层间滑动缝、成岩收缩缝)，且有机质孔和黏土矿物收缩缝为最广泛发育的2种孔隙类型。

将临兴和神府地区的海陆交互相和陆相页岩发育特征与焦石坝地区龙马溪组的海相页岩发育特征进行对比分析可知：1)海陆交互相和陆相页岩的有机质质量分数普遍小于2%，明显比海相页岩的低；2)海陆过渡相、陆相和海相页岩均具有较高的石英质量分数，这有利于后期储层的压裂改造；3)海陆交互相和陆相页岩的储层发育类型以无机孔发育为主，多见与黏土矿物相关的收缩缝和碳酸盐矿物的粒内溶蚀孔，仅在陆相页岩中观察到部分有机质孔，且该类有机质孔的孔径往往大于100 nm，与海相页岩小而密的“冒泡状”有机质孔存在明显差异性。

前人研究的成果也表明，相较于海相页岩，海陆交互相和陆相页岩的部分层段有机质丰度可达到开采下限，但最终获得产量并不理想[5-6]。这可能存在以下原因：1)海相页岩所处的沉积环境较为稳定，在稳定的沉积环境下更有利于有机质的生成与保存，这为页岩气的形成提供了良好条件；2) 页岩气往往以吸附态赋存于有机质孔中，海相页岩中普遍发育的小而密的有机质孔是页岩气赋存的主要场所，而海陆交互相和陆相页岩中有机质孔少有发育，因此含气性较差[41]。

5 结论

1)在泥岩发育特征方面，临兴工区海陆过渡相泥页岩的w(TOC)为1.49%，Ro为1.04%，w(石英)均值为45.57%；神府工区泥页岩的w(TOC)均值为2.62%，Ro均值为1.03%，w(石英)均值为55.31%。对比而言，临兴工区陆相的泥岩较为发育，且有机质成熟度差别不大，但有机质质量分数相对较低且脆性矿物质量分数不高。

2)临兴工区样山西组页岩有机质孔基本不发育，常见微米级微裂缝和碳酸盐矿物溶蚀孔，孔隙形态特征差别不大，总孔隙体积平均为9.40×10-3cm3/g，其中中孔在孔隙体积中占绝对主要组成部分；神府地区样品见有机质孔发育，存在部分与黏土矿物相关的收缩缝，孔隙发育形态特征各异，总孔隙体积平均约为10.62×10-3cm3/g，大孔和中孔分别占总孔隙体积的33.09% 和51.32%，为孔隙体积的主要贡献者。

3) 整体上，当Ro小于1.5%，且w(TOC)较低时，有机质成熟度并非页岩孔隙发育的主要影响因素，且孔隙体积随着岩石有机质质量分数的升高呈下降趋势。

4)岩石矿物组分对临兴-神府工区孔隙体积发育存在差异性：临兴地区石英矿物对孔隙发育有利，而黏土矿物抑制了孔隙体积的发育；神府地区与临兴地区存在相反的特征。说明对于海陆交互相或陆相页岩，孔隙的发育受有机质质量分数的影响较小，而更多受控于矿物组分质量分数。