拉曼光谱3D成像技术确定黑色交叉笔画顺序的研究

白国华，鲁逸林，连园园

(1. 上海文盛资产管理股份有限公司，上海 200051；2.堀场(中国)贸易有限公司北京分公司，北京 10080；3.司法文明协同创新中心，北京 10088；4.中国政法大学教育部重点实验室，北京 100088；5.法大法庭科学技术鉴定研究所，北京 100192)

1 引言

在文件检验实务中，确定交叉笔画书写顺序是笔迹签名类鉴定案件中重要的检验项目，对涉及书写文字、数字的添加、篡改、变造等问题的判断提供依据，并对判断书写者的笔迹个性特征、笔画书写顺序特征提供线索，进而确认文件是否伪造或被篡改。此外，交叉笔画先后顺序的判断方法也为朱墨时序的检验提供参考。拉曼光谱技术作为高效无损的分析技术，不仅能够对物质成分分析检测，还可结合成像技术进行研究。本文在拉曼光谱面扫描成像研究的基础之上，为实现空间化、立体化的呈现交叉笔画各种成分信息，采用具有创新性的技术手段——EasyNav技术(快速自动聚焦拉曼成像技术)检测交叉笔画，利用显微镜下白光照相的自动聚焦拍摄检材凹凸不平的表面，选取并保存成像最清晰图像的各点空间坐标集合，并以此将平面图像转化为立体图像，实现拉曼光谱数据由二维平面模式向三维空间信息采集的改进，从而实现拉曼光谱的3D成像。通过对纸张、不同种书写油墨的色彩定义并拟合后，可以得到反映油墨空间立体分布的交叉笔画三维模型，进而判断交叉笔画的书写顺序。

2 实验部分

2.1 实验样品

收集市面上常见的黑色书写笔样品，包括国产和进口黑色圆珠笔、签字笔等，样品信息如表1。

表1 黑色书写笔样品信息表

使用A1、A2、B1、B2、C1、C2按“竖-横-竖”的书写顺序制备“艹”字样品的方法，以笔画间的书写时间间隔为2天制备样本。书写完成后，裁剪并用双面胶粘贴于载玻片上。共制作15组“艹”字30个“十”字交叉笔画样本。

2.2 实验仪器及条件

Nano XploRA拉曼光谱仪(堀场(中国)贸易有限公司)；实验参数：10倍物镜、激光波长为532 nm激光器，输出功率为1%50 MW，单次扫描时间为5～15秒，扫描次数为1次， X轴方向步长为8～14m，Y轴方向步长为8～17m，光谱的采集范围400～1800cm-1。由于目前EasyNavTM技术在3D 成像方面限于物镜范围之内，因此，所选取的扫描区域为200m×200m的范围。

2.3 实验方法

首先，对仪器进行校准。其次，对仪器配置及实验参数比选，实验参数主要包括：物镜的倍数，激光波长，激光输出功率，采集时间，采集次数，光谱采集范围以及步长等。最后，进行3D成像扫描实验。将样本载玻片置于显微镜下，调节焦距，使呈现清晰图像，调节载物台位置，使笔画交叉部分的一角连带笔画在交叉之外的部分出现在显微镜视野之内，打开Easynav功能，对交叉笔画进行多点自动聚焦并保存清晰成像，选取扫描区域并设定各项参数，开始进行拉曼光谱信号采集。

3 结果与讨论

由于交叉笔画在微观空间分布可以看作具有层次分布的油墨层，即：后书写笔画的油墨覆盖于在先书写笔画油墨之上，但由于油墨分布的不均匀，以及不同油墨在交叉书写时相互之间的影响，加之笔痕深浅叠加之后产生的变化，油墨的空间分布情况十分复杂。因此，本文拟结合笔画“连续性”、“收敛”现象、“双轨”效应等实践理论，对拉曼光谱3D成像下的交叉笔画油墨分布特征进行观察分析，并对该方法下所特有的现象进行总结。

因EasyNav技术对扫描范围的限制，本实验对15组“艹”字笔画交叉部分的“十”字部分区域进行了单独扫描，得到30个交叉笔画部位的3D成像实验结果。其中，实验现象明显且一致，能够为正确判断提供可靠依据的结果共18个；实验现象明显但存在不一致，通过多方位观察能够推断出正确结论的共6个；实验现象不明显，难以给出明确结论的共2个；因拉曼信号无法区分而实验失败的4个(见表2)。

表2 黑色书写笔交叉笔画样本信息

注：+++——现象明显结果准确；++——现象明显结果推断准确；+——现象不明显无结论；X——无法检测：

实验表明，使用拉曼光谱3D成像技术在本文选定的实验条件和参数设置下，能够将交叉笔画的油墨分布情况，以三维立体形态结合油墨成分色彩拟合的方式呈现表达，形成立体模型并可以在软件中拖动模型全方位多视角观察，并通过缩放3D模型的Z轴深度，增强笔画模型的立体感，通过3D模型的整体缩放，便于观察局部细节，研究者可据此进行交叉笔画书写顺序的判断。

通过对模型的观察发现，笔痕中的油墨附于纸张纤维上，在显微放大效果下呈现出凹凸不平的立体形态造型，形似连绵起伏的小山谷，而“山峰”与“山谷”间分布着交叉笔画的油墨信息，在后书写的笔画油墨如积雪般覆盖“山峰”，而在先书写的笔画油墨则遍布“谷底”，整体呈现出“峰谷”异色的现象。此外，在后书写笔画的“连续性”在3D模型中表现为笔画交叉边缘部位连续的“峰谷”异色现象。当此类现象明显时，研究者很容易判断交叉笔画书写的先后顺序。但也存在现象不明显或现象不一致的情形，以下选取实验中具有代表性的实验结果进行说明。

3.1 实验现象明显且表现一致的情形

在实验结果中，当第一画的油墨类型为水性，第二画的油墨种类不限，其形成交叉笔画的拉曼3D模型均呈现出明显的“峰谷”异色现象，且不论是交叉部位的边缘还是内部，均为第一画分布在“谷底”，第二画分布在“山峰”，现象表现一致，据此进行判断的结论准确无误。

在实验C2/ A1中，C2笔在先(横画，绿色表示)，A1笔在后(竖画，红色表示)，实验选取了该交叉笔画的左上角进行3D成像扫描。

交叉部分白光图形及拉曼面扫描色彩拟合成像如图1所示。

在该实验中，通过面扫描色彩拟合成像即可观察到第二画的“连续性”，已然具备交叉笔画书写顺序的判断条件。在3D成像下，能在边界处及笔画交叉内部观察到明显的“峰谷”异色现象，尤其是交叉区域的边界，现象更加明显且连续，为判断提供更加可靠的依据。

在实验结果中，当第一画的油墨类型为油性，第二画的油墨种类为中性时，其形成交叉笔画的情况复杂。因不同油墨类型间的相互作用，笔画交叉部位形成大量“网状”分布，拉曼面扫描成像有时无法观察到笔痕“连续”或“收敛”现象，但通过3D模型仍可呈现出明显的“峰谷”异色现象，且不论是交叉部位的边缘还是内部，均为第一画分布在“谷底”，第二画分布在“山峰”，现象表现一致，据此可辅助进行判断。

图1 实验C2/ A1的效果图。a.白光图；b.面成像伪彩色图；c.3D成像伪彩色图;d.3D成像伪彩色图;e.3D成像细节图；f.3D成像细节图

Fig.1 The picture and the Raman mapping of the C2 /A1 crossing strokes.a.natural light picture;b.Raman mapping picture;c.3D picture;d.3D picture;e.3D detailed picture;f.3D detailed picture

在实验A2/ B2中，A2笔在先(竖画，红色表示)，B2笔在后(横画，绿色表示)，实验选取了该交叉笔画的右上角进行3D成像扫描。

交叉部分白光图形及拉曼面扫描色彩拟合成像如图2所示。

图2 实验A2/ B2的效果图。a.白光图；b.面成像伪彩色图；c.3D成像伪彩色图;d.3D成像伪彩色图;e.3D成像细节图；f.3D成像细节图

Fig.2 The picture and the Raman mapping of the A2/ B2 crossing strokes.a.natural light picture;b.Raman mapping picture;c.3D picture;d.3D picture;e.3D detailed picture;f.3D detailed picture

该实验中由于第一画为油性笔墨，第二画为中性笔墨，第二画在书写时受到第一画的影响而油墨分布不均且呈现出“网状”分布，如仅凭拉曼面扫描色彩拟合图像，难以判断笔画书写先后顺序。但在拉曼3D成像的模型中，第二画的油墨呈现出覆盖于第一画油墨之上的“峰谷”异色现象，且整体现象一致，能够肯定其书写的先后顺序。

3.2 实验现象明显但表现不一致的情形

在实验结果中，当第一画的油墨类型为油性，第二画的油墨种类为水性时，可能出现更为复杂的情形，即在拉曼面扫描图像中笔画交叉部位除了形成大量“网状”分布，而笔痕“连续”现象明显但与实际情形相反。同时，在3D模型中可观察到明显的“峰谷”异色现象，但交叉部位的边缘与内部所观察到的现象存在不一致的情形，需研究人员进行分析判断，也可得出正确结论。

在实验A1/ C2中， A1笔在先(竖画，红色表示)，C2笔在后(横画，绿色表示)，实验选取了该交叉笔画的左下角进行3D成像扫描。

交叉部分白光图形及拉曼面扫描色彩拟合成像如3所示。

该实验由于不同油墨间的影响，不仅在拉曼面扫描图像中呈现出第一画的油墨“连续”现象，在拉曼3D成像的模型中，同样表现出第一画油墨的“连续”状态与真实情形相反，且在部分区域少量出现与实际相反的“峰谷”异色现象，但通过对笔画交叉区域的边缘与内部整体进行观察，能够大量发现第二画油墨覆盖于第一画油墨之上的“峰谷”异色现象。经推测认为，出现少量与实际相反的“峰谷”异色现象，是当水性油墨在油性油墨之上书写时，由于水的表面张力使得其未能完全覆盖于油性油墨之上，出现少量“山峰”上油墨的空缺，而存留于“山峰”周边。使得“山峰”上表现为油性油墨的特性。该现象在油性油墨书写与水性油墨之上时类似，但后者的其他现象表现一致，不会出现相反的“峰谷”异色现象。据此，我们可以判断，在笔画交叉部位的3D模型所表现的“峰谷”现象中，大量占据“山峰”的为在后书写笔画的油墨。

图3 实验A1/ C2的效果图。a.白光图；b.面成像伪彩色图；c.3D成像伪彩色图;d.3D成像伪彩色图;e.3D成像细节图；f.3D成像细节图

Fig.3 The picture and the Raman mapping of the A1/ C2 crossing strokes.a.natural light picture;b.Raman mapping picture;c.3D picture;d.3D picture;e.3D detailed picture;f.3D detailed picture

3.3 实验现象不明显的情形

在实验结果中，可能因实验者的书写或油墨间的相互干扰，导致笔画交叉部位某一油墨分布极少，表现为一种油墨的连续性即另一种油墨被打断，当该情形出现于水性油墨之间，可依据笔痕“连续性”进行书写先后顺序的判断，但出现在中性与水性油墨之间时，则需进一步判断。在实验中，出现该种情形，且通过3D成像的模型也无法获取足够的信息用于判断，在实验现象不明显时，推断结果容易出错。

在实验B1/ C2中， B1笔在先(竖画，红色表示)，C2笔在后(横画，绿色表示)，实验选取了该交叉笔画的右下角进行3D成像扫描。

交叉部分白光图形及拉曼面扫描色彩拟合成像如4所示。

图4 实验B1/ C2的效果图。a.白光图；b.面成像伪彩色图；c.3D成像伪彩色图;d.3D成像伪彩色图;e.3D成像细节图；f.3D成像细节图

Fig.4 The picture and the Raman mapping of the B1/ C2 crossing strokes.a.natural light picture;b.Raman mapping picture;c.3D picture;d.3D picture;e.3D detailed picture;f.3D detailed picture

尽管该实验结果通过拉曼面扫描图像，依据在后书写笔画“连续”的现象能够判断出正确结论，但在3D成像的模型中，由于笔画交叉部位内部几乎被一种油墨信息完全占据，只能观察到少量的“峰谷”异色现象，且在笔画交叉部位边缘亦无法观察到十分明显的现象，在真实的交叉情形未知时，据此进行判断将产生较大风险。

3.4 无法检测的情形

实验中出现少数几例因未能建立有效3D模型而无法检测的情形，分析其主要原因有以下两个方面：

(1)两种油墨不具备同时进行拉曼光谱采集的条件。如适用的激光波长无法统一，或在同一波长下适用的激光强度无法统一，都将导致难以获取有效拉曼光谱信息而无法为面扫描或3D扫描提供基础资料，实验无法进行。

(2)能够采集有效的拉曼光谱信息，但对实验结果进行数据处理后，通过“夹峰”、CLS等方法难以将两种油墨及纸张分别赋色并区分。该情形的主要原因是两种油墨成分的拉曼光谱位移特征太过相似甚至相同导致。在生成3D模型后，无法进行区分判断。

图5 实验B1/ B2无法检测的效果图。a.3D成像伪彩色图;b.3D成像伪彩色图

4 结论

本文结合交叉笔画书写顺序判断的传统理论及相关经验，参考拉曼光谱技术在笔迹鉴定领域的应用，在拉曼光谱面扫描成像技术的基础上，探索研究了拉曼3D成像技术在判断黑色交叉笔画书写顺序方面的应用，将拉曼3D成像技术应用于确定交叉笔画书写顺序的研究中，可突破传统面扫描技术的空间局限性，在面扫描技术得到的交叉笔画平面图像难以观察到笔画连续性、聚敛现象等影响判断结果的参考现象而无法得出结论时，采用3D成像技术得到检材笔画油墨的空间分布信息，辅助判断交叉笔画的书写先后顺序。实验表明，通过拉曼光谱3D成像技术能够实现交叉笔画油墨成分分布信息的空间立体化，建立三维立体模型，通过3D动态全视角观察，判断笔画书写顺序。对于成像质量高，“峰谷”异色现象明显的实验结果，研究人员易于判断且准确率高。但对于成像结果一般，相关现象不明显或现象存在相悖情况时，需综合分析判断，解释相关现象的合理性，仍可得出正确结论。此外，该方法也存在一定的局限性，当无法在同一条件下获取有效拉曼信号或拉曼特征相近而难以区分赋色时，该方法失效。

目前，限于技术条件，3D成像仅能对显微镜头视野范围内的笔画交叉部位进行建模，结合实验效果及笔墨的书写特征，认为选取笔画交叉部位偏左上部分较为适宜，能够尽可能减少油墨混合后对检测的干扰。由于3D成像技术是以拉曼面扫描技术为基础，将平面模式拓展到空间模式，因此，得到良好的面扫描成像条件是3D建模的基础。为得到良好的实验结果，提高判断的准确率，在进行3D成像建模前，应通过数据处理得到各成分区分度较好面扫描赋色成像。当通过面扫描成像难以观察到笔画“连续性”或“收敛”现象时，或笔画交叉部位油墨呈“网状”分布，而难以进行准确判断时，可构建笔画的三维立体模型，观察笔画油墨的空间分布情况，辅助判断。该技术较其他三维成像方法的优势在于，生成三维模型时结合笔画表面形貌与拉曼光谱信号，受纸张表面粗糙程度的影响较小，但也因受到拉曼信号强弱及数据处理、信号区分能力的影响，而决定了实验能否成功建模及结果的准确性。