东营凹陷咸化湖相纹层状烃源岩初次生排烃流体特征

2020-04-25宋国奇王学军张韩静张学军李冠华

中国石油大学学报（自然科学版） 2020年2期

王淼, 宋国奇, 王学军, 陈勇, 张韩静, 刘庆,张学军, 李冠华, 张辉

(1.中国石油大学(华东)深层油气重点实验室,山东青岛 266580; 2.中国石油大学(华东)地球科学与技术学院,山东青岛266580; 3.中国石油化工股份有限公司胜利油田分公司,山东东营 257000;4.中国石油化工股份有限公司胜利油田分公司勘探开发研究院,山东东营 257015)

咸化湖相烃源岩在中国新生代地层中发育广泛,是含油气盆地中最为重要的优质烃源岩,由于其较高的有机质丰度和良好的生烃潜力,其发育机制、有机质赋存特征以及生烃过程等相关研究已较为深入[1-3]。顺层纤维状脉体在泥质烃源岩中广泛赋存,因其形态像动物的肌肉纤维也被称作“Beef”[4],多数Beef的形成过程与异常高流体压力密切相关,其中有机质生烃增压作用被认为是Beef形成最主要的原因[5-7],因此其内赋存了大量与烃源岩生排烃过程相关的流体信息,可用于追溯有机质成岩演化等方面的地质过程。济阳坳陷早期油气指的是古近纪沙一段至东营组沉积末期生成并成藏的油气,晚期油气则对应馆陶组至今形成的油气,传统的勘探思路认为研究区古近系来源油气具有“两期成藏、晚期为主”的特点,因此有关研究区成藏特征的研究主要集中在晚期。近年来随着咸化湖盆烃源岩具有早生早排、生排烃时间长以及资源量大等新认识的提出[2-3,8],特别是三合村油田的发现和早期成藏证据的不断完善[8],显示了早期成藏的勘探潜力,因此有必要正确认识早期油气的特征。目前研究区早期油气的相关研究还相对较少,且主要集中在储层,因此笔者以东营凹陷三口重点探井烃源岩内Beef为研究对象,通过脉体岩相学、内部流体包裹体等方面的分析,结合显微荧光光谱和激光拉曼光谱等技术手段,在证明其为有机质初次生排烃产物的基础上,从“源”的角度确定东营凹陷早期烃类流体特征,对于认识研究区烃源岩成岩演化、流体活动以及指导早期油气勘探等方面具有十分重要的意义。

1 地质背景

东营凹陷位于渤海湾盆地济阳坳陷的东南部(图1(a)),是在古生界基岩古地形背景上经构造运动发育起来的断陷-坳陷湖盆,总体走向为北东向,剖面上具有北断南超、西陡东缓的特点。在中央断裂带以及基底起伏分割的作用下,平面上可划分为北部陡坡带、中央隆起带、利津洼陷、民丰洼陷、牛庄洼陷、博兴洼陷和南部缓坡带等7个二级构造单元(图1(b))。自下而上分别发育孔店组(Ek)、沙河街组(Es)、东营组(Ed)、馆陶组(Ng)、明化镇组(Nm)与平原组(Qp)。其中沙三下亚段(Es3下)和沙四上亚段(Es4上)沉积环境为咸化湖相沉积,是东营凹陷主力烃源岩,生烃条件优越[2]。在此层段内顺层纤维状脉体广泛发育,且在全区都具有一定的普遍性[1]。

研究样品分别采集于中央隆起带河130井、牛庄洼陷牛页1井以及利津洼陷利页1井沙四上亚段(Es4上)和沙三下亚段(Es3下)中的泥质烃源岩(图1(b))。根据研究区生烃埋藏史[3,9],主力烃源岩在古近纪东营期均已经进入生油门限并开始排烃,后由于东营运动造成构造抬升,上覆地层被剥蚀造成生烃过程终止(24.6 Ma);到距今14 Ma凹陷整体再次下沉接受沉积,二次生烃开始,因此烃源岩生烃演化以东营运动为界分为初次(早东营期)和二次(晚馆陶—明化镇期)两期生排烃过程。烃源岩早期生排烃过程基本上对应有机质成熟作用早期阶段(低熟阶段,Ro为0.5%～0.7%),前人研究认为咸化湖相烃源岩在此阶段即具有较高的降解率,相较于其他类型烃源岩而言,可形成数量可观的低熟油气[9]。

图1 东营凹陷区域地质概况Fig.1 Regional geological setting of Dongying Depression

2 试验方法

样品分别磨制了岩石薄片(厚度为30 μm)和包裹体薄片(厚度为70 μm),观察设备为德国Leica 2700P显微镜,为了获得更好的岩相学效果,围岩内有机质荧光观察采用蓝光激发,激发波长为475 nm,烃类包裹体荧光观察为紫外光激发,对应波长为365 nm。单个油包裹体的显微荧光光谱分析设备为德国J & M公司生产的TIDAS MSP 400显微分光光度计;激光拉曼光谱分析设备采用法国JobinYvon公司生产的LabRam-010型光谱分析仪,测试条件:激发光光源波长为514.5 nm(绿光),功率约为12 mW,狭缝宽度为100 μm,信号采集时间为10 s,物镜镜头采用50倍长焦距镜头,为确保试验数据准确,每次测试之前均采用硅片进行校正。

3 Beef发育特征

3.1 赋存规律

通过对3口井取芯观察发现,Beef均呈顺层富集发育于沙三下亚段(Es3下)和沙四上亚段(Es4上)的咸化湖相烃源岩中,形态为透镜状或薄片状,规模不等,大小不一,其中薄片状脉体最厚不超过2 mm,透镜状短轴厚度最厚大于8 mm,最薄则只有几十微米,横向延伸较远,终止于纹层之间(图2(a))。纵向上,Beef只出现在一定的埋深之下(上限埋深分别为3 225、3 295和3 630 m),生烃史显示含脉围岩均已进入生烃门限。脉体发育具有非常明显的非均质性,垂向上脉体发育层段与不发育层段交替出现,Beef主要赋存于颜色较深的水平纹层理发育的页岩中,在脉体发育层段,Beef整体厚度在十几米到几十米不等(图2(b)～(d)阴影部分),在块状泥岩中丰度较低，规模也较小。另外脉体发育层段有机质丰度要明显高于脉体不发育层段,3口井脉体不发育层段和发育层段平均有机碳含量分别为3.68%和 6.85%、2.27%和 4.02%以及3.68%和 5.56%,表明脉体形成不仅受围岩结构的影响,还与有机质丰度、赋存状态及其演化有关。

3.2 微观岩相学特征

微观上,Beef发育层段围岩纹层结构特征明显(图3(a)),与高有机碳含量相对应,围岩有机质发育程度较高且顺层富集,很难见到原始隐晶质碳酸盐纹层。少数情况下,Beef赋存于有机质纹层和隐晶碳酸盐纹层之间,而多数则赋存于有机质纹层内部相邻两个连续性较好的呈黄色荧光的层状藻之间,能谱分析显示该纹层富C、O,贫Al、Si,说明组成主要以有机质为主,黏土矿物含量较低(图3(b))。

镜下观察显示,Beef内部晶体颗粒垂直于脉壁分布,晶体之间呈梳状规则排列平直且统一,形态为纤维状(图3(c)～(e)),激光拉曼光谱分析显示脉体内晶体均为方解石(图3(f)),阴极发光整体呈暗红色(图3(d)),说明脉体富铁贫锰且为一期成岩流体产物。多数脉体内均存在一明显的中间面,且与脉壁走向相一致,其物质组成为浸染了沥青质的方解石(图3(f)),中间面两侧晶体连续并具有相同的消光方位(图3(e)),说明纤维状晶体具有背生式连续生长的特征,即存在两个生长界面位于脉体和围岩的接触面上,向围岩方向生长,因此脉体最初的沉淀位置位于中间面,而相对最晚的沉淀发生在脉体与围岩的接触面上。脉体内晶体颗粒之间矿物边界平滑,与通过裂缝开启-闭合的幕式晶体生长理论[10]所形成的锯齿状矿物边界明显不同,再次说明晶体的生长是一个连续的过程[11]。另外Beef内单个晶体沿其生长方向宽度未表现出明显的增加,即晶体彼此之间不存在生长竞争,这主要是由于生长界面处裂缝尺度(晶体生长空间)较小造成的,也就是说晶体的生长控制了水平裂缝的扩张,形成沿优势结晶方向生长的晶体[12]。

图2 页岩中Beef宏观岩相学及发育特征Fig.2 Macro-petrography and occurrence features of Beef in shales

图3 页岩中Beef微观岩相学特征Fig.3 Micro-petrography features of Beef in shales

4 Beef为烃源岩早期生排烃阶段产物

4.1 包裹体岩相学特征

通过显微观察,东营凹陷烃源岩Beef内发育有大量烃类流体包裹体,主要为气液两相(图4(a)),少数情况下可见纯液相烃类包裹体(图4(b))。包裹体位于纤维状晶体之间垂向排列,或位于方解石脉体内部呈面状分布,烃类包裹体组合(Oil inclusion assemblages,OIAS)整体走向以及其内部多数包裹体长轴方向均与纤维状方解石晶体长轴走向(优势结晶方向)相一致(图4(c)),暗示了其原生成因,直接证实了Beef为有机质生排烃过程的产物。同一OIA中包裹体液相烃类流体特征一致,多数透光下为褐色—无色,对应棕黄色—黄色—黄绿色的荧光(图4(a)～(e)),少数情况下呈现绿色荧光OIA(图4(f))。由于石油的荧光特征主要取决于其内部化学组成芳香烃和非烃的含量,且随着热演化程度增加，不饱和烃含量降低,荧光颜色逐渐蓝移,因此在脉体形成过程中烃类流体成熟度总体较低。沿晶体主要生长方向具有不同荧光颜色的OIA分布并未出现分带现象,说明不同成熟度的OIA出现在同一脉体中并非是由埋深增加引起的成岩演化加深所导致。此外有些OIA内部分烃类包裹体中含有沥青质,形成含沥青质油(气)不混溶烃类包裹体(图4(a)、(d)、(e)),说明成脉流体介质较为复杂。

图4 Beef中流体包裹体微观岩相学特征Fig.4 Fluid inclusions petrography within Beef

Beef内烃类包裹体均为原生成因,指示其成脉流体为液态烃类和盐水溶液体系,其中盐水溶液为矿物的沉淀提供了物质来源。其中单相烃类包裹体的存在,指示其超压成因,且有机质生烃作用所产生的流体异常高压被普遍认为是油气初次运移的主要动力[13]。另外盐水包裹体发育丰度较烃类包裹体而言相对较低,这一现象可能与方解石油水润湿性差异程度不大有关[14]。烃类流体优先侵入到水平裂缝中,使后期盐水溶液很难将其排替出来,从而导致油滴优先进入晶格缺陷,形成烃类包裹体。烃类流体优先侵位这一地质过程也被Beef内中间面的物质组成(浸染了沥青质的方解石)及背生式的生长岩相学所记录。

4.2 烃类包裹体显微荧光光谱特征

图5 Beef中烃类包裹体显微荧光光谱Fig.5 Micro-spectrofluorimetry of hydrocarbon inclusions within Beef

单个烃类包裹体显微荧光光谱分析可以进一步量化其内部烃类流体的化学组成,进而分析其热演化程度。荧光光谱参数主峰波长λmax和红绿熵Q值(Iλ=650/Iλ=500)是光谱分析过程中最常用的两个参数,且随着λmax和Q值的减小(荧光颜色蓝移),油包裹体总烃含量、饱和烃含量和原油相对密度(API度)逐渐增加、芳烃和非烃含量逐渐降低[15]。通过分析表明,3口井烃源岩脉体中烃类包裹体显微荧光光谱特征差异不大,整体上成熟度由高到低,峰位主要集中在±450、±510和±570 nm处,形态呈现单峰或多峰型(图5),各井荧光颜色和光谱参数范围如表1所示。由于部分样品光谱具有多峰形态,且主峰波长难以明显界定,因此采用Q值对烃类流体化学组成及API度进行分析[15]。结果显示总体上东营凹陷烃源岩内Beef中原生包裹体内部烃类流体具有较高的芳烃(质量分数平均为38.8%)、非烃(质量分数平均为6.8%)含量及较高的API度(平均为32.9)(表1),与研究区低成熟原油具有相似的族组分组成比例和密度[9]。因此Beef中的原生烃类包裹体指示在矿物结晶生长过程中伴随有成熟度较低的烃类流体存在,为有机质演化低熟阶段的产物。

表1 Beef中烃类包裹体显微荧光光谱参数、化学组成质量分数和API度Table 1 Parameters, calculated chemical composition and API degree from micro-spectrofluorimetry of hydrocarbon inclusions within Beef

4.3 含沥青质包裹体拉曼光谱特征

激光拉曼光谱评价沥青成熟度相较于沥青反射率直接测定,其最大的优点是不受沥青光性的影响[16]。测试结果显示,不同埋深烃源岩中Beef内原生含沥青质包裹体拉曼光谱特征较为相似,均具有两个明显的拉曼特征峰,即D峰(defect-activated peaks,1 355～1 375 cm-1)和G峰(graphite G peak,±1 600 cm-1),并以后者较强为特征(图6(a))。拉曼光谱存在强荧光干扰,D峰发育强度较弱、形态宽缓且对称性较差,G峰尖锐程度不高,说明沥青演化程度相对较低[16]。

通过拉曼谱图D峰和G峰的相对位移关系对不同演化阶段(成岩、后生和变质)的沥青成熟度进行定量分析的研究已经较为深入[16-17],由于测试仪器及研究样品演化程度的差异,不同研究所采用的分峰拟合方法以及等效Ro计算特征参数也不尽相同。采用Wilkins 等[17]提出的适用于成岩阶段Ro计算的公式:

Ro=-3.291+7.432log(VG-VD)-0.306 logSi-2.935 logWHMG-3.118logWHMD.

(1)

式中,WHMX为X峰的半峰全宽,cm-1;VG-VD为G峰和D峰中心位置位移差,cm-1;鞍形系数Si=H′/S。背景去除、分峰拟合及各特征参数计算方法如图6所示。结果(表2)表明,3口井Es3下和Es4上烃源岩中Beef内原生含沥青质包裹体平均等效Ro分别为0.60%(0.53%～0.67%)和0.58%(0.54%～0.61%),均显示其形成于有机质演化低熟阶段,结合埋藏史可知东营凹陷深部纹层状烃源岩中Beef为早期(东营期)生排烃阶段的产物。

图6 Beef中含沥青质包裹体拉曼光谱特征及分峰拟合Fig.6 Baseline subtraction, curve fit and decomposition of Raman spectra of bitumen inclusions within Beef

有关含沥青质油(气)不混溶烃类包裹体成因主要有3种可能:①均一捕获后温压条件改变造成包裹体气相组分泄露,重组分富集析出;②均一捕获后等容热裂解导致沥青析出;③沥青、油(气)和盐水的非均一捕获[18]。由于Beef中同一OIA内包裹体沥青充填度差异较大且岩相学上不存在泄露证据,3口井埋深最高温度并未达到大规模热裂解门限温度160 ℃,因此Beef中含沥青质油(气)包裹体的形成应为沥青质、油(气)和盐水体系的非均一捕获,其中沥青质为低熟阶段的直接产物,即源岩早期演化过程中由有机质直接形成的油前沥青,这种沥青由于黏性较大,运移距离极为有限[19]。

综上所述,Beef形成于有机质演化低熟阶段,为早期(东营期)生排烃阶段的产物,且中间面为水平裂缝中最早的烃类流体运移分馏所形成的残留物;另外脉体内部赋存的原生烃类包裹体以及单相包裹体也直接说明了脉体的垂向扩张与超压含烃流体相伴,因此Beef是纹层状烃源岩低熟油气超高压排烃和初次(横向)运移的重要标志。

表2 Beef中原生含沥青质包裹体拉曼光谱特征参数

5 早期烃类流体特征

5.1 早期成岩演化过程分析

烃源岩中碳酸盐矿物的溶蚀需要酸性流体介质,而有机质演化生成油气的过程中产生数量可观的有机酸和CO2为溶蚀提供了流体条件。有机质演化进入生油门限之后到达生油高峰之前(Ro=0.5%～0.8%),会产生大量的短链脂肪酸和酚,也就是说,有机酸主要的形成时期要早于大量烃类开始生成的时间[20],因此在Beef形成之前烃源岩内部流体以有机酸占主导的酸性流体为主,并对碳酸盐矿物的溶解和沉淀起主要控制作用,酸性流体造成围岩中碳酸盐岩不断被溶蚀,产生富Ca2+的流体。上述整个过程不断消耗有机酸,同时会引起烃源岩内部流体体系中的二氧化碳分压(pCO2)增大,随着演化程度进一步加深有机酸被不断消耗以及脱羧作用的发生,方解石的沉淀与溶解作用逐渐受体系内pCO2的控制,由于有机酸根在一定程度上对流体起缓冲作用,流体中持续的高pCO2会导致方解石晶体在酸性流体中逐渐过饱和,进而诱发其沉淀析出形成脉体[21]。由此可见,Beef的物质来源为围岩中的原始碳酸盐岩,且其含量对有机酸的浓度具有很大的影响,当烃源岩中碳酸盐含量较高时,就会导致有机酸的高消耗,从而使进入储层的流体具有碳酸盐沉淀的倾向,这也解释了为何含脉围岩中现今碳酸盐岩纹层赋存程度普遍较低这一现象[6]。另外蒙脱石脱水向伊利石快速转化阶段在时间上也要早于生油高峰,与有机质低熟阶段相对应[22],东营凹陷Es3下和Es4上烃源岩中黏土矿物组成以伊利石和伊/蒙混层为主,而绿泥石和高岭石的含量较低,且随着埋深的增加伊利石含量逐渐增多,证明蒙脱石伊利石化在围岩中的普遍存在[3],转化进程中产生的Fe2+进入流体后,伴随方解石结晶进入到晶格中,造成Beef富铁的特征。烃源岩与储层之间的成岩作用具有协同效应,通过对烃源岩早期成岩作用的分析可以得出,Beef的成脉流体特征,与前人[23-24]所提到的油气早期成藏导致的储层中铁方解石胶结作用相一致。

5.2 早期流体超压压裂排烃

Beef的形成需要水平裂缝的开启及后期的垂向扩张,由于脉体主要富集于高有机质丰度的纹层状成熟烃源岩中的有机质纹层内部,且有机质丰度越高、纹层连续性越好,Beef发育丰度就越高,因此有机质生烃增压作用是诱发东营凹陷纹层状烃源岩产生水平裂缝的重要原因。随着埋藏和成岩过程的不断加深,有机质纹层产生的液态烃类会造成源岩内部局部流体压力升高,由于纹层状结构泥质烃源岩可塑性较低,力学性质具有很强的各向异性,且沿着垂直于纹层的方向抗张强度远低于其他方向,有利于水平裂缝的形成。另外在有机质纹层内部相邻两个连续层状藻之间结合力较弱,为岩性最薄弱地带,同时相较于层理面而言,对于生烃增压导致的异常高压力流体具有近水楼台的优势,层状藻生成的液态烃类不断累积,易于原位直接沿此薄弱面突破,形成水平裂缝。因此多数Beef脉体位于相邻的两个层状藻之间,同时上述过程也阐明了烃类流体在水平裂缝中的优先侵位,造成后期方解石晶体缺陷更倾向于捕获烃类流体而非盐水溶液。富有机质纹层发育的烃源岩演化过程中生烃压裂产生水平裂缝,为超压释放流体排放的一种驱动机制,东营凹陷纹层状咸化湖相烃源岩在早期产生数量可观的低熟油气,需要经历一个顺层面运移的阶段,加上少数由于构造作用形成的高角度穿层裂缝,在烃源岩内部形成立体的烃类流体初次运移网络。

水平裂缝开启使裂缝内压力骤降,受纵向上压力梯度的影响,早期生成的成熟度较低的含烃流体在水平裂缝中不断累积运移,由于低熟油气重组分含量高,容易发生运移分馏效应,因此在横向流动过程中,轻组分易于排出从而导致水平裂缝内重组分残留物的富集。这一进程持续进行直到流体中碳酸钙过饱和,雏晶方解石晶体在水平裂缝中沉淀析出,包裹且浸染沥青质形成中间面,因此通常情况下中间面与脉壁的走向一致。随后Beef进入垂向扩张阶段(生长模式详见文献[6]),脉体内单相包裹体记录了纤维状晶体在垂向扩张过程中流体超压现象的持续,超压流体位于中间面两侧脉壁处生长界面内,使水平裂缝始终保持开启状态,在横向压力梯度的控制下含烃流体得以持续横向运移,因此不同成熟度(不同荧光颜色的烃类包裹体)的烃类流体出现在同一脉体中,也是由于早期低熟油气的运移分馏效应造成的。此外脉体微观岩相学特征(晶体之间平滑的矿物边界和生长竞争被抑制)表明垂向扩张阶段晶体生长的连续性以及水平裂缝尺度的局限性,即晶体的生长控制了水平裂缝的扩张,因此晶体结晶生长力也是控制Beef扩张的一个重要因素,若水平裂缝中流体压力接近于静岩压力,那么导致其扩张所需的晶体结晶力则接近于零。研究区脉体发育深度大于3 000 m,其静岩压力约为70 MPa[13],而方解石在淡水溶液的结晶压力平衡条件上限可达50 MPa[25],所以理论上晶体的结晶生长力加上流体静压力会明显高于上覆载荷的重力,使水平裂缝垂向上得以扩张,持续为早期烃类流体的排出提供有效通道。