黄河口凹陷烃源岩有机地球化学特征分析

王 松，王飞龙，陈容涛，程付启，刘梦醒

(1.中海石油(中国)有限公司天津分公司 渤海石油研究院，天津 300459； 2.中国石油大学(华东) 地球科学与技术学院，山东 青岛 266580)

引 言

自20世纪60年代后期Tissot[1]等人提出干酪根热降解学说以来，烃源岩发育特征研究成为评价含油气盆地资源潜力的基础。而20世纪80年代之后，由我国学者提出并逐渐形成的“源控论”和优质烃源岩控藏论进一步提升了烃源岩地球化学特征分析的意义，使其成为研究成烃成藏过程、预测油气富集规律、确定勘探区带的重要环节。根据Tissot[1]的定义，烃源岩是指已生油或具备生油能力的岩石。根据供烃能力可将其分为非有效和有效烃源岩，二者的区别在于烃源岩是否供给了具有商业开采价值的油气[1]。金强等[2]将有效烃源岩中有机质丰度高、类型好、成熟度适中的那部分定义为优质烃源岩，并认为优质烃源岩是油气的主要贡献者。烃源岩的有效性受控于其所含有机质的丰度、有机质类型以及有机质所处的演化阶段(成熟度)。

黄河口凹陷及其周边是渤海油田的重要勘探基地，已经发现了渤中34-1、渤中28-2南、渤中25-1、渤中29-4等多个大中型油气田，根据前期资源量评价结果，该区探明程度超过60%，已经达到勘探发现萎缩阶段，但是近年在该区又相继发现了渤中34-9、渤中29-6、垦利6-1等大中型油气田，显然低估了该区的资源潜力[3-6]。前人针对黄河口凹陷已进行了大量研究，认为该凹陷存在沙三段、沙一段、东营组三套湖相烃源岩，且沙三段、沙一段烃源岩有机质类型好、热演化程度高，是最有利的烃源岩[7-12]，但是对黄河口凹陷的烃源岩发育特征仍然认识不足，尤其是没有对沙三段巨厚烃源岩开展分段研究，没有系统研究沙四-孔店组烃源岩的发育特征，导致凹陷资源量被严重低估。为了准确认识黄河口凹陷烃源岩发育特征，利用大量的地球化学数据，对古近系各层段烃源岩的有机质丰度、类型和成熟度进行对比分析，以期为研究区生烃量计算和资源评价提供依据。

1 地质概况

黄河口凹陷位于渤海湾盆地渤海海域，东接庙西凹陷，南向莱北低凸起超覆,西南与沾化凹陷毗邻，北以渤南低凸起与渤中凹陷相连(图1)[13]。该凹陷为继承性发育的复合扭张断陷盆地，整体为北断南超的箕状凹陷，东西两侧为断阶带，东西长70～80 km，南北宽40～50 km，面积约3 600 km2，是渤海海域重要的油气产地之一。

图1 黄河口凹陷区域位置Fig.1 Regional geological map of Huanghekou Sag

根据钻井揭示情况，该区新生界自下向上发育古近系孔店组、沙河街组(包括沙四、沙三、沙二、沙一 4个层段)、东营组，新近系馆陶组、明化镇组及第四系。新生界以湖盆环境下沉积的砂泥岩为主要岩石类型，盆地形成经历了断陷、断-坳过渡、坳陷及平原化等多个阶段，存在水体深浅变化的多个旋回，具备发育多套烃源岩的地质条件。

2 数据类型与来源

本次所用烃源岩地球化学资料包括总有机碳、岩石热解、氯仿沥青“A”、有机元素、镜质体反射率等，共8 235组。样品来自35口井，平面上分布在西、中、东3个洼陷，纵向上涵盖沙四-孔店组直至馆陶、明化镇组。所有样品的分析测试均按照行业标准进行，保证了数据和分析结果的可信性。

3 烃源岩地球化学特征

利用上述数据，对比分析了研究区12个层段的烃源岩特征，分析内容包括有机质丰度、类型和成熟度。

3.1 有机质丰度

有机质丰度是指岩石中分散有机质的数量，决定着烃源岩的生烃潜力，是衡量烃源岩质量的重要指标[14]。有机质丰度常用有机碳含量(w(TOC))、岩石热解生烃潜量(S1+S2)、氯仿沥青“A”含量、总烃含量(HC)参数等进行表征，其中w(TOC)是最常用的指标，已经形成了评价烃源岩优劣的标准，本次研究选用w(TOC)、氯仿沥青“A”和总烃含量对有机质丰度进行分析。

3.1.1 有机碳含量

从已有的分析数据来看，研究区新生界烃源岩w(TOC)分布在0.05%～9.19%，平均1.23%。不同层段有机碳含量差别甚大，反映烃源岩空间分布的非均质性。为了查明不同层段烃源岩质量差异，借用研究区层段划分方案，将新生界烃源岩划分为古近系沙四-孔店组(E1-2k-E1-2s4)、沙三下(E2s3l)、沙三中(E2s3m)、沙三上(E2s3u)、沙二段(E3s2)、沙一段(E3s1)、东三段(E3d3)、东二下(E3d2l)、东二上(E3d2u)、东一段(E3d1)，新近系馆陶组(N1g)、明化镇组(N1m)等11个层段，分别统计w(TOC)的分布情况(表1)。

从各层段有机碳分布看(表1,图2)，E2s3l、E2s3m有机质丰度高，w(TOC)均值大于2.00%，按烃源岩评价标准， 属于极好烃源岩。其次是E1-2k-E1-2s4、E2s3u，E3s1、E3d2l和E3s2，w(TOC)在1.00%～2.00%，属于好烃源岩级别。E3d1、N1g、N1m的w(TOC)很低，95%以上的样品w(TOC)<0.50%，属于非烃源岩，这与目前的钻探情况符合。

表1 黄河口凹陷不同层段烃源岩有机碳的分布情况Tab.1 Distribution of w(TOC)of source rocks in different layers of Huanghekou Sag

3.1.2 氯仿沥青“A”和总烃含量

氯仿沥青“A”由饱和烃、芳香烃、非烃(胶质)和沥青质组成，是岩石中可溶于氯仿的有机质的总称，通常被认为是残留在烃源岩中的石油。利用氯仿沥青“A”评价烃源岩有机质丰度时，不同的岩性类型评价标准存在差异，对于泥岩来说，一般将氯仿沥青“A”质量分数<0.01%定为非烃源岩，在0.01%～0.05%的为差烃源岩，在0.05%～0.1%的为中等烃源岩，大于0.1%的为好烃源岩。

黄河口凹陷各层段氯仿沥青“A”质量分数分布范围较大，从非烃源岩到好烃源岩均有分布(表2)。从各层段氯仿沥青“A”质量分数的平均值来看，E3d2l及其以下8个层段平均氯仿沥青“A”质量分数在0.1%以上， 属于好烃源岩。E3d2u和E3d1层段氯仿沥青“A”质量分数在0.05%～0.1%，为中等等烃源岩；N1g、N1m则为差—非烃源岩。结合平均值与各等级烃源岩的占比可以看出(图3)，E2s3l、E2s3m氯仿沥青“A”质量分数的平均值大(>0.3%)，绝大部分样品为好烃源岩；其次是E2s3u，E3s2、E1-2k-E1-2s4，氯仿沥青“A”质量分数的平均值>0.2%，且50%以上的样品为好烃源岩；再次为E3s1、E3d3和E3d2l。氯仿沥青“A”分析结果与有机碳比较一致。

表2 黄河口凹陷不同层段氯仿沥青“A”含量分布Tab.2 Distribution of chloroform asphalt "A" mass fraction of source rocks in different layers of Huanghekou Sag

图3 黄河口凹陷不同层段烃源岩氯仿沥青“A”质量分数直方图(N=337)Fig.3 Distribution histogram of chloroform asphalt "A" mass fraction of source rocks in different layers of Huanghekou Sag(N=337)

3.1.3 热解生烃潜量

生烃潜量是烃源岩中的有机质在充分热降解后所生成的油气量，即游离烃(S1)和热解烃(S2)之和。根据该指标也可以划分出好、中等、差、非烃源岩，对应的生烃潜分别为>20 mg/g、6～20 mg/g、2～6 mg/g、<2 mg/g。根据黄河口凹陷各层段生烃潜量平均值(表3、图4)可以看出，E2s3m烃源岩平均达到好烃源岩等级；其次为E2s3l、E3s1、E3s2、E1-2k-E1-2s4烃源岩，平均达到中等烃源岩等级；再次为E2s3u、E3d3和E3d2l，总体为差烃源岩；而E3d2u及其以上层段，为非烃源岩。根据不同等级烃源岩样品占比情况，E2s3l超过38%的样品为好烃源岩，其次为E2s3m。E3d3烃源岩虽然总体较差，但是其中超过10%的样品达到好烃源岩等级，显示了有机质丰度的非均质性。

图4 黄河口凹陷不同层段烃源岩生烃潜量(S1+S2)直方图(N=625)Fig.4 Histogram of hydrocarbon-generation potential (S1+S2) of source rocks in different layers of Huanghekou Sag(N=625)

表3 黄河口凹陷不同层段烃源岩生烃潜量(S1+S2)评价Tab.3 Evaluation of hydrocarbon-generation potential (S1+S2) of source rocks in different layers of Huanghekou Sag

需要指出的是，实际测定的生烃潜量，尤其是进入较高演化阶段以后的烃源岩样品，由于排烃作用和制样过程的散失，实际上已经不能代表烃源岩的原始生烃潜量，所以未经恢复的实测资料通常被视为残余生烃潜量。

通过对各层段TOC、氯仿沥青“A”、生烃潜量3个指标综合分析认为：E2s3m、E2s3l有机质丰度最高，为优质烃源岩；其次是E3s1、E3s2、E3d3、E2s3u，为好烃源岩；再次是E1-2k-E1-2s4、E3d2l、E3d1，为中等—差烃源岩；E3d1、N1g、N1m为非烃源岩(在下述有机质类型和成熟度分析中不再对其进行讨论)。

3.2 有机质类型

有机质类型是有机质显微组成和有机元素组成的反映，代表有机质能够转化为油气的能力。有机质类型不同，在相同热演化程度下，生烃能力可能相差几倍甚至十几倍。因此，有机质类型分析也是评价烃源岩优劣的重要指标。为了揭示研究区的有机质类型，笔者利用干酪根元素分析、岩石热解参数对有机质类型进行了分析，评价标准采用程克明 1987 年提出的的三类四分方案。

3.2.1 组成干酪根的元素

干酪根是主要由 C、H、O 三种元素构成的复杂混合物，干酪根的元素构成反映其生烃能力。根据干酪根样品的 C、H、O 元素分析结果，利用范氏图解，将本区的干酪根划分为三型四类(图5)。从各层段有机元素原子数之比(nH/nC和nO/nC)来看，沙四段-孔店组干酪根nH/nC、nO/nC分别在 0.75～1.25、0.07～0.24之间，总体上偏Ⅱ2型(图5(a))。E2s3烃源岩总体上为Ⅱ1—Ⅱ2型,其中，E2s3l数据较少，nH/nC、nO/nC分别在0.81～1.17、0.07～0.15，总体为Ⅱ1—Ⅱ2型(图5(b))；E2s3mnH/nC、nO/nC分别在0.79～2.66、0.14～0.80，总体为Ⅱ1—Ⅱ2型(图5(c))；E2s3unH/nC、nO/nC分别在0.81～1.61、0.10～0.68，总体为Ⅱ2型(图5(d))。E3s1—E3s2烃源岩nH/nC、nO/nC分别在0.18～2.16、0.02～0.73，类型分布较广，主体为Ⅱ1—Ⅲ型(图5(e))。E3d3烃源岩nH/nC、nO/nC分别在0.30～1.33、0.05～0.53，干酪根类型总体为Ⅱ1—Ⅲ型，少部分为Ⅰ型(图5(f))。E3d2l烃源岩nH/nC、nO/nC分别在0.67～1.38、0.05～0.39，均在Ⅱ1—Ⅲ型区域，未见I型(图5(g))；E3d2u烃源岩nH/nC、nO/nC分别在0.65～1.27、0.12～0.47，干酪根类型为Ⅱ2—Ⅲ型。

图5 黄河口凹陷各层段烃源岩有机元素原子数之比及有机质类型判识图Fig.5 Atom number ratio of organic mater elements and identification diagram of organic matter types in source rocks of different layers of Huanghekou Sag

通过烃源岩有机元素分析可知，研究区沙河街和东营组烃源岩整体为腐殖型，E3d2l、E3d3、E3s1、 E3s2及E2s3m有机质类型相对较好，其他层段有机质类型较差。

3.2.2 干酪根的热解参数

岩石热解参数中IH-Tmax常用来分析干酪根类型，将样品分析值投到IH-Tmax图版上，可以看出，Ⅰ—Ⅲ区域均有分布，但是不同层段之间存在差别，反映有机质具有强烈的非均质性(图6)。E1-2k-E1-2s4数据较少，IH-Tmax主要位于Ⅱ1—Ⅱ2区域，与有机质元素分析一致(图6(a))。E2s3的IH在72～901 mg/g，分布范围较广，Ⅰ—Ⅲ型均有分布，主体为Ⅰ—Ⅱ2型，其中E2s3m、E2s3l有机质类型好于E2s3u(图6(b))。E3s1-E3s2样品分布区域更广，但主体位于Ⅰ—Ⅱ1型区域，E3s1有机质类型略好于E3s2(图6(c))。

从东营组的IH-Tmax判别图 (图6(d)) 来看，E3d3有机质类型较好，主体为Ⅰ—Ⅱ1。E3d2主要位于Ⅰ—Ⅱ2型区域，E3d2l明显好于E3d2u。E3d1有机质类型较差，总体为Ⅲ型。

图6 黄河口凹陷不同层段IH-Tmax分布及有机质类型判识Fig.6 Distribution of IH-Tmax and identification of organic matter type in different layers of Huanghekou Sag

综合有机元素和热解参数的分析结果，研究区烃源岩有机质类型多样，总体为偏腐殖型。E2s3m、E2s3l、E3s1-E3s2、E3d3有机质类型较好，E2s3u、E1-2k-E1-2s4、E3d2u、E3d2l有机质类型普遍较差。

3.3 烃源岩成熟度

有机质热演化程度是衡量烃源岩生烃潜力的另一个重要指标，在不同热演化阶段，有机质生成油气的能力各不相同。研究有机质成熟度的参数有多种，如热解参数、镜质体反射率和可溶有机质演化特征等。在实际应用时，由于每一种参数都有其适用范围以及影响因素，所以常常要结合多种参数进行综合分析，相互验证才能得到合理的结论。这里主要借助镜质体反射率和热解峰温，对研究区烃源岩成熟度进行评价(图7)。

图7 黄河口凹陷烃源岩成熟度与深度关系Fig.7 Relationship between maturity and depth of source rocks in Huanghekou Sag

3.3.1 镜质体反射率

镜质体反射率Ro表征的是有机质中镜质体对入射光的反射强度。随着有机质埋藏深度的增大、热变质作用增强，镜质体反射率也随之增大，因此，可以利用其衡量有机质演化程度。本次研究共获取研究区1 831组镜质体反射率数据，从烃源岩Ro随深度的变化趋势(图7(a))来看，有机质生烃门限(Ro=0.5%)对应埋深约为2 500 m，埋深3 500 m时，达到成熟阶段(Ro=0.7%)，开始大量生成油气。

3.3.2 热解最高峰温

岩石热解峰温(Tmax)是指干酪根中残余有机质生烃所需的最高温度，有机质热演化程度越高Tmax越大，这对腐殖型有机质最为明显。如上述所，研究区烃源岩以腐殖型有机质为主，Tmax与深度存在良好的相关性(图6(b))。根据邬立言[15]的划分标准，当Tmax到达435 ℃时(相当于Ro=0.5%)有机质进入生烃门限，445 ℃(相当于Ro=0.7%)时达到生油高峰。从图7(b)上可以看出，Tmax为435 ℃时对应深度2 500 m，445 ℃时对应深度为3 500 m，这与镜质体反射率变化规律相似。

由上述镜质体反射率和热解峰温的演化规律可知，研究区烃源岩成熟度主要受控于埋藏深度，根据各层段烃源岩目前的埋藏深度，E1-2k-E1-2s4烃源岩整体处于成熟—高成熟演化阶段，沙河街组(E2s)烃源岩整体处于生油窗范围，东营组(E3d)烃源岩处于未熟—低熟阶段。

4 烃源岩综合评价

综合上述有机质丰度、有机质类型与成熟度的分析结果，可以对研究区各个层段烃源岩进行综合评价。分析认为，E2s3m、E2s3l有机质丰度高、类型好，且正处于生油窗范围，属于好—优质烃源岩，是研究区最优的烃源岩层段；其次为E3s1-E3s2、E2s3u、E1-2k-E1-2s4烃源岩，有机质丰度中等—好，类型偏腐殖型，处于成熟—高成熟阶段，有利于有机质转化生烃。东营组烃源岩，因主要处于未熟—低熟阶段，还不能大规模供烃。值得提及的是，E1-2k-E1-2s4目前钻遇程度低，样品量少且主要分布在洼陷边缘，分析认为，该套烃源岩应该具有更大的供烃能力。E3d3烃源岩有机质丰度高、类型相对较好，其埋深超过2 500 m的部分可达到好—极好烃源岩的标准。

5 结 论

(1)黄河口凹陷E2s3m、E2s3l有机质丰度最高，为优质烃源岩；E3s1、E3s2、E3d3、E2s3u为好烃源岩；E1-2k-E1-2s4、E3d2l、E3d1为中等—差烃源岩，E3d2u、N1m与N1m未达到烃源岩标准。

(2)黄河口凹陷古近系烃源岩有机质类型多样，总体偏腐殖型。其中，E2s3m、E2s3l、E3s1-E3s2、E3d3类型较好，存在少量I型和II1型；E2s3u、E1-2k-E1-2s4、E3d2l、E3d2l类型普遍较差，主要是II2—III型。

(3) E1-2k-E1-2s4烃源岩整体处于成熟—高成熟演化阶段，E2s3-1烃源岩整体处于生油窗范围，E3d烃源岩处于未熟—低熟阶段。

(4) E2s3m、E2s3l是黄河口凹陷最优的烃源岩层段，E3s1-E3s2、E2s3u、E1-2k-E1-2s4烃源岩次之，E3d烃源岩成熟度较低，还不能大规模供烃。