在线加钚模式下的熔盐堆钍铀燃料可持续性研究

2020-03-25郁长清朱贵凤夏少鹏余笑寒

核技术 2020年3期

郁长清朱贵凤夏少鹏邹杨余笑寒

1（中国科学院上海应用物理研究所上海 201800）

2（中国科学院大学北京 100049）

作为第四代反应堆系统的候选堆型之一［1］，钍基熔盐堆综合了钍资源利用和熔盐堆的优点，在燃料利用、固有安全性、可持续性和防核扩散等方面具有突出的优势。越来越多的国家着手于钍基熔盐堆的研究，已经产生了多种堆型的概念设计［2-5］。2011年，中国启动了钍基熔盐堆核能系统的研发工作，目标是解决熔盐堆的关键技术问题，实现我国钍资源的高效利用［6-8］。

当前，熔盐堆中的钍燃料利用研究主要集中在两种循环方式：1）基于低富集铀驱动的一次通过方式［9-11］，如 DMSR（Denatured Molten-salt Reactor）、ⅠMSR（ⅠntegralMolten-saltReactor）、SM-MSR（Small Modular Molten-salt Reactor）等，其特点是可以实现一定规模的钍利用，技术成熟性高，适合作为钍利用的第一阶段；2）基于在线后处理的钍铀增殖性能研究［4，12-13］，如 MSBR（Molten-salt Breeder Reactor）、MSFR（Molten-salt Fast Reactor）等，可实现钍资源100%利用，是熔盐堆钍铀循环的终极模式，但受在线干法技术处理制约，短期难以实现。因此，基于离线批处理的钍铀自持模式被认为是从一次通过模式到在线后处理模式演变的较佳过渡技术方案。以日本的FUJⅠ-U3反应堆为例，该堆采用在线鼓泡系统去除裂变气体和难溶性裂变产物，通过氟化挥发一次批处理去除其余裂变产物，当批处理周期为7.5 a时（2 000满功率天），反应堆可以实现233U的自持［14］，为了实现233U的自持，FUJⅠ-U3反应堆有三个主要缺点：堆芯设计为三区的复杂结构、功率密度较低、批处理周期短。

此外，随着压水堆钚积累的问题越来越受到重视，采用熔盐堆焚烧钚或用钚驱动钍铀增殖的研究渐成热点。日本设计了一种热功率250 MW的FUJⅠ-Pu反应堆，相同时间内可以增殖更多的233U［15］。 TAP-MSR（Transatomic Power Moltensalt Reactor）采用ZrH慢化剂，可实现钚的焚烧效率达到80%以上［16］。基于MSFRs的研究表明：熔盐堆在快谱下焚烧钚用来生产233U的效率会更高［17］。在石墨慢化热谱熔盐堆内，研究认为以钚作为启堆燃料增殖233U，钚的焚烧效率同样可达到80%以上［18］。

本文旨在研究一种不依赖于在线后处理条件，通过在线添加反应堆级钚实现熔盐堆内较长周期的钍铀自持性能。以233U作为启堆燃料，采用非在线后处理技术，即仅采用在线鼓泡系统去除裂变产物，这样堆芯的增殖能力会显著降低［19］，以至于实现燃料的可持续性变得困难。因此，在线添加反应堆级钚可以弥补由于裂变产物的吸收所引起的中子损失，从而减小了233U的消耗，可以实现燃料的可持续性。该方案同时兼顾了非在线后处理和焚烧钚增殖233U两种条件，既可以解决在非在线后处理下燃料难以自持的问题，同时又可以焚烧掉从压水堆中分离出来的钚［20］。此种燃料运行过程为：初始核素成分为钍-铀熔盐，没有钚，在运行过程中在线添加反应堆级钚维持临界，达到预定换料周期后，离线批处理提取铀、钍和载体盐，提取的铀燃料如果自持可以启动下一个熔盐堆，以此实现一周期内的燃料利用。为了获得更普遍的一般规律，本文采用单栅元模型，研究了其在全范围能谱、不同中子损失率条件下的233U自持和钚焚烧性能。

1 模型及计算方法

1.1 栅元及熔盐

本文计算中采用无限单栅元模型，栅元的对边距为26 cm，高为440 cm。栅元的结构示意图如图1所示。燃料盐的组分和MSBR相似：70%LiF+17.5%BeF2+12.5%（ThF4+UF4），其中7Li的富集度为99.99%。单栅元石墨的密度为2.3 g·cm-3。其中添加钚为反应堆级钚（1.8%238Pu，59%239Pu，23%240Pu，12.2%241Pu，4%242Pu）［20］。为了获得在不同能谱下的燃料增殖特性，通过改变熔盐通道半径的大小，而不改变栅元的大小，熔盐体积比从4.8%变化到100%，因此计算结果中将包含从热谱到快谱全能谱范围下的燃耗信息。

图1 栅元结构示意图Fig.1 Schematic diagram of cell

1.2 计算方法

栅元以232Th/233U作为初始燃料，不同熔盐体积比下，通过调节232Th和233U之间的比例使得栅元达到临界。燃耗过程中，由于裂变产物的不断积累和233U的消耗，需要在线添加反应堆级钚来维持栅元的临界。采用鼓泡系统去除裂变产物，处理周期为30 s［21-22］。单栅元采用的是无限单栅元模型，栅元的边界为全反射边界条件。在实际反应堆中会有部分的中子由于材料吸收和泄露等因素而损失，为了模拟这一因素，计算中通过改变平衡时的有效倍增因子来等效中子的损失，例如中子损失率为10%，考虑到误差范围和0.5%～1.0%的余量，计算中将设置其燃耗过程中平衡时的有效倍增因子为1.105 5～1.111 0。因此，计算中将不仅包含熔盐体积比（ⅤF：熔盐体积与栅元体积之比）在4.8%～100%变化范围，而且对应于每一熔盐体积比将还包含中子损失率0%～10%变化。不同条件下熔盐具有相同的功率密度为4.25×10-5MW·cm-3，该值参考基于MSBR所优化的SD-TMSR堆型熔盐功率密度［23］。

本文计算所采用的是基于SCALE6.1开发的熔盐堆在线添料和在线后处理程序（Molten-slat Reactor Refeeding and Reprocessing Sequence，MSRRRS），因此中子输运模块采用的是蒙特卡罗方法，文献［24］中对该程序基于熔盐增殖堆（Molten-salt Breeder Reactor，MSBR）和熔盐快堆（Molten-salt Fast Reactor，MSFR）两种堆型进行了燃耗计算验证，在不同的启堆燃料下都具有较好的模拟结果，证明了MSR-RRS程序的准确性。本文采用的数据库是238群的ENDF/B-ⅤⅠⅠ库。为了兼顾燃耗计算的精度和效率，燃耗步长设置为40 d，相当于约1.16 MW·d·kg-1重金属。

初始转换比能够直观地反应在不同熔盐体积比下钍铀之间的转换能力，初始转换比的定义如下：

再生比（Regeneration Ratio，RR）主要反应燃耗过程中，通过在线添加钚增殖233U的能力，再生比的定义如下［25］：

式中：R232Thg、R233Ua、R233Paa分别是指232Th的辐射俘获、233U和233Pa的吸收三者的反应率。

钚的燃耗深度可以反应出燃耗过程中栅元对钚的依赖程度，其定义如下：

式中：P（t）是栅元的总功率；T是燃耗时间；Wu是钚在T时间内累计添加的质量，燃耗深度的单位为MW·d·g-1。

2 结果与讨论

2.1 初始中子能谱与转换比

中子能谱对钍铀之间的转换和燃耗过程起到关键的作用，通过改变熔盐体积比中子能谱从热谱变化到快谱。选择部分熔盐体积比，中子损失率为零时的初始中子能谱如图2所示。从图2可以看出，随熔盐体积比的变化能谱有显著的变化；其中熔盐体积比为4.8%时能谱主要集中在热谱范围，熔盐体积比为90.7%时能谱主要集中在快谱范围，而熔盐体积比为43.5%时能谱介于热谱与快谱之间。下面将介绍不同能谱下的初始钍铀转换比。

图2 中子损失率为0%时，不同熔盐体积比下的中子能谱Fig.2 Neutron spectrum at different volume ratio of molten salt under the neutron loss ratio of 0%

图3 是不同熔盐体积比、不同中子损失率下的初始转换比，从图3可以看出，随着熔盐体积比的增加，转换比先增大，后变化趋于平缓，但仍然可以看出在熔盐体积比大于43.5%后转换比先略微较小后又有所增大。其原因主要是因为随着熔盐体积比增加到一定程度232Th的俘获吸收反应率增加变得十分缓慢，而233U的总吸收反应率增加到最大值后会略微减小。随着中子损失率的增加，转换比呈减小的趋势，这是因为中子损失率增加意味着需要更多的233U和更少的232Th来实现更大的有效倍增因子，相应的233U总吸收反应率增大，232Th的俘获吸收反应率减小，因此转换比减小。

图3 不同熔盐体积占比不同中子损失率下的钍铀初始转换比Fig.3 The initial conversion ratio of thorium to uranium under different molten salt proportions and different neutron loss ratio

2.2 燃耗分析

2.2.1233U的自持

保证从232Th转换成233U的量能够弥补233U自身的消耗量是实现燃料可持续利用的最基本要求。从计算结果分析看出，在燃耗时间约为20 a时，钍铀之间的转换率（再生比）和主要核素的单群截面随时间的演变区域平稳，相应地在不同熔盐体积比和不同中子损失率下233U的自持和钚的利用二者的变化趋势将趋于平稳，因此选择20 a的燃耗周期作为分析时间点。图4是燃耗时间为20 a时熔盐中233U的自持比，自持比为熔盐中实际的233U存量除以熔盐中233U的初始装量，自持比大于1说明233U可以自持。从图4可以看出，233U可以自持的区域分布在熔盐体积比的中间范围，即图中两条粗线之间的区域。233U自持能力受熔盐体积占比影响较大，在熔盐体积比为10%～85%区间内可以实现自持，其中43%处效果最佳。233U自持受中子损失率影响较小，随着中子损失率的增加可以自持的熔盐体积比范围有所缩小，但不明显，这是因为燃耗过程中钚的不断补充（见下文）。这表明在可以自持的区域进行批处理，通过氟化挥发提取剩余的233U可以用于下一周期的启堆，并且还会有盈余，而不需要额外增加233U，因此实现了燃料的可持续利用。在不同能谱下栅元所展现的233U增殖能力可以从图5中再生比随时间的变化关系得以说明。

图4 20年燃耗时233U的自持比Fig.4 The self-sustaining rate of233U at 20 a of burnup time

再生比能够直观地反应燃耗过程中Th转换成233U的能力，当RR大于1时233U是净增加的，反之则减少。图5为中子损失率为5%时不同熔盐体积比下再生比随时间的变化关系，从图5可以看出，熔盐体积比为4.8%时，RR随时间呈增加的趋势，在13年之前小于1，13年后略大于1，因此由于后期所增加的233U不足以弥补前期的消耗，233U不能自持；熔盐体积比为43.5%时，RR呈先增大后减小的趋势，且始终大于1，因此233U可以自持；熔盐体积比为90.7%时，RR呈先增大后减小的趋势，在10年前RR大于1，233U为积累的过程，10年后RR小于1，233U为消耗的过程，由于前期的积累和后期的消耗近似相等，此时恰好在233U自持的边界。可以看出，在熔盐体积比较低时，RR随燃耗时间而增加，在熔盐体积比较高时，RR随燃耗时间的增加先略微增加而后减小，因此随燃耗时间的增加233U自持的区域将有向熔盐体积比更低的方向移动的趋势。需要说明的是，在熔盐体积比为90.7%时，20 a燃耗时间钍的消耗率为23.7%，如果通过补充钍，在该点233U自持的时间将会延长；而在熔盐体积比为4.8%时，钍的消耗率仅为10.8%，其不能自持的原因主要是能谱和结构材料的吸收，两者有所区别。接下来将进一步根据单群微观截面和反应率随时间的演变具体解释在不同能谱下对233U产生不同增殖效果的原因。

图5 中子损失率为5%时，不同熔盐体积比下再生比随时间的变化关系Fig.5 The relation of regeneration ratio with time at different volume ratio of molten salt under the neutron loss ratio of 5%

图6 分别是熔盐体积比为4.8%、43.5%和90.7%在中子损失率为5%时的单群微观截面及归一化反应率随时间的演化关系，图6列举了主要核素232Th、233U、239Pu和241Pu的截面和反应率。熔盐体积比为4.8%时，此时能谱较软，在20年的燃耗时间内232Th的微观俘获截面相比233U的裂变吸收截面很小，钍铀之间的转换比较小，不能实现233U自持；熔盐体积比为43.5%时，233U裂变吸收微观截面随时间减小的速度要远大于232Th俘获吸收微观截面减小的速度，因此反应率的减小速度也更快，所以此时钍铀之间的转换比较大，233U可以自持；熔盐体积比为90.7%时，此时能谱较硬，233U、239Pu和241Pu的裂变吸收微观截面都相对较小，并且随着时间演化变化比较缓慢，对应地其反应率随时间变化相对也较为平缓，因此图5中的再生比在略微上升后缓慢下降，233U在20 a燃耗时间时刚好可以自持。

图6 不同熔盐体积比下，微观截面(a)和归一化反应率(b)随时间的演化关系Fig.6 The time evolution relationship of microscopic cross section(a)and normalized reaction rate(b)under different molten salt volume ratio

2.2.2 钚的利用

233U的自持不仅和能谱有关，还要依赖于钚的在线添加。图7是燃耗时间为20 a时钚燃耗深度的倒数，图7能够直观反应出不同熔盐体积比和不同中子损失率下栅元对钚的依赖。从图7可以看出，在熔盐体积比为中间值时，该值较大，而在熔盐体积比较小和较大的区域该值较小，这说明能谱较软和较硬这两种情况下对钚的依赖较小，反之在介于热谱与快谱之间的范围对钚的依赖较大。其原因同样可以从图6中得以解释。在熔盐体积比为43.5%时，由于233U裂变吸收微观单群截面的减小导致其反应率的迅速减小，所以为了维持临界需要添加大量的钚；在熔盐体积比为4.8%时，233U的裂变吸收微观单群截面随时间仅有略微减小，但是由于此时钍铀之间的转换比较小，在相当长的一段时间内233U持续被消耗，因此需要连续添加钚来维持临界，不过相对于熔盐体积比在43.5%时233U裂变吸收微观单群截面快速减小所导致的钚的添加，其值较小；在熔盐体积比为90.7%时，233U的裂变吸收微观单群截面随时间变化较为缓慢，又由于此时钍铀之间的转换比较大，因此仅需要添加极少量的钚来维持临界。虽然在熔盐体积比中间范围时需要添加大量的钚，但经过计算即使在中子损失率为10%时，钚在熔盐中所占的摩尔最高也仅约2.8mol%，不会高于4.0mol%的溶解上限［26］。

图7 20年燃耗时对钚的依赖Fig.7 The dependent of plutonium at 20 a of burnup time

钚的利用除了可以用以实现233U的自持外，其自身在熔盐中的焚烧效率也是一个非常重要的因素。图8是钚的消耗率在不同熔盐体积比和不同中子损失率下的分布，消耗率是指总的钚添加量减去最后剩余钚的量与总的钚添加量的比值。从图7可以看出，在熔盐体积比约为10%时钚的消耗率存在最大值，随后随着熔盐体积比的增加钚的消耗率减小，且中子损失率越高钚的消耗率越低。整体上可以发现，钚在热谱区会有更高的消耗率，最大约75%。其值略小于以钚启堆增殖233U时的钚消耗率，主要是因为此时熔盐中含有大量的233U。

图8 20年燃耗时钚的消耗率Fig.8 The consumption ratio of plutonium at 20 a of burnup time

随着钚的不断添加，熔盐中钚的含量逐渐升高。图9为燃耗时间为20年时钚在熔盐中相对于233U的质量。从图9可以看出，除熔盐体积比较高的少部分区域外，钚在熔盐中的质量高于233U的质量，此时钚在熔盐中参与裂变反应的比例非常高，甚至于超过233U，说明此种堆型为一个以233U裂变为主过渡到以钚裂变为主的堆型，变化过程从图6中裂变反应率曲线可以看出。