掺钇BaF2闪烁探测器性能研究

王红锋 刘福雁 王英杰 陈俊锋 况 鹏 张 鹏 于润升 曹兴忠李玉晓 王宝义

1（郑州大学物理学院（微电子学院） 郑州 450001）

2（中国科学院高能物理研究所 北京 100049）

3（中国科学院上海硅酸盐研究所 上海 201899）

BaF2无机晶体具有发光时间快、光产额高等发光特性，常被用作γ射线探测的闪烁发光晶体材料［1］。而BaF2闪烁体耐γ射线辐照的优点，是核辐射探测器选择闪烁晶体的关键因素［2］。因此，基于BaF2闪烁体的探测器在定时测量、γ多重性测量和核能级寿命测量等γ射线探测实验中得到了广泛的应用［1-3］。γ射线在BaF2晶体内的能量沉积产生两种发光成分，分别为光衰减时间约0.6 ns、波长峰值210 nm的快成分和光衰减时间约620 ns、波长峰值为310 nm的慢成分，快慢成分强度比为1:5［4-6］。实验时，通常采用BaF2晶体耦合光电倍增管作为探测器，利用BaF2闪烁体快慢成分的快-慢信号双重符合测量技术，实现γ射线的有效探测和能量的精确甄别。如基于22Na放射源β+衰变实验的正电子湮没寿命谱测量，通过对1.28 MeⅤ伴随γ射线和0.511 MeⅤ湮没γ射线在BaF2闪烁体内产生的快-慢光成分信号的符合测量，有效提高正电子湮没寿命谱的峰谷比［7-8］。研究表明：BaF2晶体中的慢成分会导致探测器输出“尾部”较长的信号，探测器中的快信号与“尾部”的慢信号会随着γ射线强度的增加发生重叠现象，加重探测器的信号堆积，影响探测系统核电子学的信号处理能力，造成探测系统的死时间增加和时间分辨性能变差等问题［9］。因此，BaF2闪烁探测器通常用于低强度γ射线信号的探测，充分发挥高时间分辨和信噪比、低偶然符合效率等特点。

研究发现，BaF2晶体中掺杂的少量杂质元素可抑制BaF2闪烁体中慢信号成分的产生［10-13］。例如，在BaF2晶体中掺杂少量镧（掺杂浓度≤1 wt%，质量百分数）可有效抑制慢发光成分，快慢成分抑制比随掺镧含量的增加而提高，当掺镧浓度为1 wt%时，晶体的快慢成分抑制比约为纯BaF2晶体的5.6倍［10-11］。此外，掺杂钇10 at%的BaF2粉末，快慢成分比增加了30倍［12］；在碳化硅中生长的掺杂钇（掺杂浓度为1 at%）的BaF2晶体，慢成分强度减少了85%，而快闪烁成分的强度不受影响［13］。

掺钇BaF2晶体的发光特性，使得探测器在探测高强度γ射线的实验中保持高时间分辨和高信噪比、低偶然符合效率等性能优点。本文针对基于掺钇BaF2闪烁晶体的γ射线探测器的探测性能进行测试分析，利用22Na放射源衰变的β+湮没产生的0.511 MeⅤγ射线测量了探测器的阳极输出信号、能量分辨和时间分辨性能，并与BaF2探测器的性能进行对比分析。

1 实验方法

实验选择的掺钇BaF2晶体由中国科学院上海硅酸盐研究所提供，晶体的几何结构如图1（a）所示，后端直径为ø 30 mm，前端直径为ø 20 mm，晶体厚度为20 mm。探测器采用的光电倍增管为Hamamatsu-R3377型，闪烁体晶体由双层荧光反射聚四氟乙烯薄膜（Teflon）进行封装。探测器快信号从光电倍增管阳极引脚引出，用于探测器时间分辨性能测量；探测器慢信号由光电倍增管的第六打拿极引出，用于探测器能量分辨性能的测量。探测器结构如图1（b）所示。

图1 掺钇BaF2晶体几何结构(a)和探测器结构(b)Fig.1 Structures of Y doped BaF2crystal(a)and detector(b)

图2 为实验测量探测器时间分辨率时采用的原理框图。22Na放射源与两片金属镍样品组成“镍-源-镍”型“三明治”结构。探测器D1作为参考探测器，由未掺杂BaF2晶体、XP2020Q型光电倍增管及电路构成；探测器D2为实验检测探测器，由掺钇BaF2晶体、R3377型光电倍增管及电路构成。探测器D1和D2相对放置，与22Na放射源保持同轴。探测器阳极信号经恒比定时甄别器（CFDD（Constant-Fraction Differential Discriminator），ORTEC 583B）进行能量甄别，并产生定时信号，D1探测器和D2探测器探测到γ射线的定时信号可通过调整CFDD的能窗阈值来筛选。D1探测器与D2探测器之间的定时信号时间差经由时幅转换器（TAC（Time-to-Amplitude Converter），ORTEC 566）计算后输入多道分析器（MCA（Multichannel Analyzer），ORTEC 926），经足够的事例统计，获取D2探测器与D1探测器都探测到0.511 MeⅤγ射线的符合时间分辨谱，拟合后可得到探测器之间的符合时间分辨率，可等效为被检测探测器的时间分辨。更换被检测探测器的晶体为同样几何结构的BaF2晶体，在相同实验测量条件下，对比晶体为掺钇BaF2和BaF2时被检测探测器的时间分辨率。实验时，为了避免硅油耦合引入的测量差异性，被检测探测器闪烁晶体与光电倍增管之间未添加硅油。

图2 探测器时间分辨测量原理框图Fig.2 Measurement principle of time resolution of the detector

2 结果与讨论

2.1 掺钇BaF2闪烁探测器的阳极信号

为了研究BaF2晶体中掺杂钇对探测器阳极输出信号的影响，实验测量了掺钇BaF2探测器的阳极输出信号。实验时，采用活度为0.31 MBq的22Na放射源提供γ射线，由LECROY数字存储示波器（DSO(Digital Storage Oscilloscope)WaveRunner 640Zi）对掺钇BaF2探测器的阳极输出信号进行采集分析，在相同条件下对BaF2探测器的阳极输出信号进行对比测量。探测器的阳极脉冲信号如图3所示，两种探测器阳极信号的快成分基本一致，但掺钇BaF2探测器的阳极信号慢成分明显小于BaF2探测器。

表1为两种探测器阳极输出信号的脉冲幅值、脉冲上升/下降时间、脉冲宽度等主要参数的测量结果，其中误差为示波器测量精度（表1中BaF2：Y为掺钇BaF2晶体）。实验表明：掺钇BaF2和BaF2两种晶体探测器阳极输出信号的平均幅值、上升时间、下降时间和脉冲宽度没有明显差异。这些参数决定于BaF2晶体中的快发光成分，结果表明：两种晶体中的快发光成分的强度一致。

闪烁体受激后，电子退激发光一般服从指数衰减规律。单位时间发出的光子数（决定输出光脉冲的曲线形状），即发光强度为：

式中：nph光子数；τ0为闪烁体衰减时间。对有快慢两种发光成分的BaF2无机晶体，光子打在光阴极上产生的光电子经过光电倍增管倍增后在阳极输出回路上产生电流脉冲为I（t）=If（t）+Is（t），其中：If（t）和Is（t）分别为快慢发光成分产生的电流脉冲，光电倍增管的阳极输出脉冲波形U（t）=Uf（t）+Us（t），是电流脉冲I（t）在光电倍增管的RC输出回路上形成的，Uf（t）和Us（t）分别为快慢发光成分产生的电压脉冲。由于掺钇BaF2晶体和BaF2晶体的快成分一致，阳极信号快成分输出脉冲波形Uf（t）一样，故这里只讨论慢成分输出波形。对于阳极信号慢成分电流脉冲波形Is（t），可以解出电压脉冲波形［14］：

式中：RC为输出回路时间常数；Qs为慢成分在阳极产生的电荷数；τs为慢成分输出脉冲衰减时间常数。对于阳极输出信号，其电路的特点是RC远小于τs，则式（2）可简化为：

又BaF2晶体慢成分强度值S与慢成分在阳极产生的电荷数Qs成正比：Qs=kS，k＞ 0，k为比例系数，式（3）可表示为：

当输出脉冲幅度为U时，慢成分信号脉冲宽度t和慢成分强度S的关系如图4所示。从图4可见，BaF2晶体中慢成分强度越小，慢成分输出脉冲波形宽度t也越小。这说明：由于掺钇BaF2晶体中慢成分的减少，掺钇BaF2探测器的阳极信号宽度小于BaF2探测器的阳极信号宽度。因此，在高计数率射线探测情况下，掺钇BaF2探测器的使用可以有效减少信号堆积程度。

图4 慢成分输出脉冲波形宽度t随强度S的变化Fig.4 Ⅴariation of output pulse waveform width t and the intensity S of slow component

2.2 掺钇BaF2闪烁探测器能量分辨性能

探测器的能量分辨率（η）是反映探测器探测性能的关键参数之一，可通过能谱峰位处全能峰的半高宽计算得到。如下：

式中：ΔE为全能峰的半高全宽（Full Width Half Maximum，FWHM）；E为峰位能量，计算掺钇BaF2探测器探测0.511 MeⅤγ射线光电峰的半高全宽与光电峰峰位（Peak）的比值得到能量分辨率。通过测量22Na放射源释放的β+湮没产生的γ射线（0.511 MeⅤ）能谱实现闪烁探测器能量分辨率的测定，探测器慢信号经过前置放大器和主放大器放大成形后由多道进行收集，两种探测器测量的γ射线（0.511 MeⅤ）能谱如图5所示。结果表明：掺钇BaF2探测器测得能谱中0.511 MeⅤγ光电峰的峰位向左偏移，结合图3所示，由于掺钇BaF2晶体中慢成分较少，导致晶体光产额较低，而探测器输出信号幅度与晶体光产额成正比，因此掺钇BaF2探测器的输出信号幅度较小。

图5 两种探测器的能谱测量结果Fig.5 Measurement results of energy spectrum of two detectors

依据图5测得的γ射线（0.511 MeⅤ）能谱，分别计算了两种探测器的能量分辨率。表2为计算得到的能量分辨率、γ射线（0.511 MeⅤ）光电峰半高宽和探测死时间，计算中能谱道宽通过测量22Na源释放β+湮没产生的0.511 MeⅤγ射线和137Cs源释放的0.662 MeⅤγ射线能谱标定，其中探测死时间是能谱测量时Ortec-Maestro软件显示的死时间数据。结果表明：掺钇BaF2探测器和BaF2探测器对0.511 MeⅤγ射线的能量分辨率分别为38.29%和19.14%；掺钇BaF2探测器系统的死时间显著降低。结合图3所示，由于掺钇BaF2晶体中的慢成分强度远低于BaF2晶体中的慢成分，因此掺钇BaF2晶体的总光产额明显降低。从式（5）可知，探测器的能量分辨率与闪烁体的总光产额成反比，从而导致掺钇BaF2探测器的能量分辨变差。但是，掺钇BaF2晶体中慢成分的减少可减缓能谱测量过程中的信号堆积现象。

表2 0.511 MeV γ能量分辨率计算结果和两种探测系统的死时间Table 2 Calculation results of 0.511 MeV γ energy resolution and dead time of two detection systems

通常情况下，闪烁体探测器的输出信号幅度与入射γ光子在闪烁体中产生的总荧光光子数成正比。根据图5所示γ射线能谱中0.511 MeⅤ光电峰的相对位置，可得到掺钇BaF2的光产额和慢成分比例。表3给出了计算得到的两种晶体的光产额和快慢成分比值，计算时假设两种晶体的快成分光产额相同。结果表明：掺钇BaF2晶体中的慢成分约为BaF2晶体的23%，总光产额约为BaF2晶体的36.1%。

表3 掺钇BaF2晶体光产额与快慢成分比值Table 3 The light yield of Y doped BaF2crystal and the ratio of the fast component to the slow component

2.3 掺钇BaF2闪烁探测器时间分辨性能

为了研究γ射线强度对探测器时间分辨性能的影响，分别采用活度为0.21 MBq、0.31 MBq和0.44 MBq的22Na放射源，利用图2的实验原理对掺钇BaF2探测器的时间分辨率进行测量，时间分辨率用测得符合时间谱的半高宽表示，两种探测器探测不同强度γ射线的时间分辨率见表4。结果表明：在探测低强度γ射线时，两种探测器的时间分辨率没有差别；探测器的时间分辨率随着γ射线强度的增加逐渐变大，但掺钇BaF2探测器的时间分辨率要优于BaF2探测器。由于探测器阳极输出脉冲在前一个信号脉冲尾部区域出现的概率随着γ射线强度增加而增大，导致信号堆积程度加剧，使定时信号的质量变差，从而导致探测器时间分辨性能变差［9］；而掺钇BaF2晶体中慢成分较少，探测器产生的阳极信号宽度较窄，发生信号堆积的概率减小，因此探测高强度γ射线的时间分辨能力优于BaF2探测器。

表4 γ射线强度对探测器时间分辨的影响Table 4 Effect of γ-ray intensity on time resolution of detector

图6为γ射线强度为0.79 MBq时两种探测器对0.511 MeⅤ双γ射线的符合时间分辨谱。结果表明：掺钇BaF2探测器符合时间分辨谱的半高宽小于BaF2探测器，说明γ射线强度为0.79 MBq时掺钇BaF2探测器的时间分辨优于BaF2探测器。

图6 两种探测器的符合时间谱归一化Fig.6 Normalization of coincidence time resolution spectra of two detectors

3 结语

利用22Na放射源释放的β+湮没产生的0.511 MeⅤγ射线测量了掺钇BaF2（掺杂1 at%）闪烁探测器的阳极输出信号、能量分辨和时间分辨性能，计算了掺钇BaF2晶体的快慢成分强度比值。实验结果表明，掺钇BaF2探测器阳极输出脉冲快成分信号幅值与BaF2探测器保持一致，而慢成分信号幅值明显较小，掺钇BaF2晶体的快慢成分比约为1:1.1；掺钇BaF2探测器能量分辨率差于BaF2探测器；在高计数率γ射线测量时，掺钇BaF2探测器可有效减少信号堆积，提升谱仪系统的时间分辨能力。