含水合物沉积物多相渗流特性研究进展1)
2020-02-23蔡建超夏宇轩田海涛
蔡建超 夏宇轩 徐 赛 田海涛
∗(中国石油大学油气资源与探测国家重点实验室，北京 102249)
†(中国地质大学地球物理与空间信息学院，武汉 430074)
∗∗(中国地质大学资源学院，武汉 430074)
引言
天然气水合物是气体分子与水在低温、高压条件下形成的类冰状的非化学计量的笼型结晶水合物，外形如冰雪状，通常呈现白色，遇火即可燃烧，俗称“可燃冰”.天然气水合物全球范围内主要存在于深水大陆架的浅层沉积物及陆上冻土中[1-2].作为一种资源量丰富的高效清洁能源，天然气水合物具有潜在的巨大经济效益，对于世界能源格局、全球气候环境以及自然灾害防治等一系列问题有重要的影响，是近些年来世界范围内大量水合物研究和开发项目蓬勃发展的驱动力[3-6].全球当前已探明水合物藏主要分布在日本海、印度洋、墨西哥湾、中国南海、白令海峡、韩国海域、特立尼达岛和多巴哥岛等海域及阿拉斯加、麦肯齐三角洲、西伯利亚和青藏高原冻土区[7-9].20 世纪60 年代末，前苏联西伯利亚西北部的麦索亚哈气田进行商业性开采，气田上方存在天然气水合物储层，后进行降压法开采[10-11].20 世纪80 年代到90 年代，美国开展对墨西哥湾北部天然气水合物研究工作[12]；2013 年，日本对南海海槽进行甲烷水合物第一次生产测试[13].中国地质调查局于2007 年4 月在神狐海域首次获得分散状天然气水合物样品[14-15].2017 年，基于近20年来对南海储层特征的系统研究，中国地质调查局在南海神狐海域进行首次天然气水合物试采，历时60 天，产气量3.09×105m3，是世界上产气连续时间最长、累计产气量最大的水合物试采工程[16].
天然气水合物对世界能源需求的贡献取决于开采技术与成本，因此合理的开采方法尤为重要.目前可行的天然气水合物开采方式主要有降压开采法、注热开采法、化学抑制法、二氧化碳置换法以及多种方法联合开采等[17-23].水合物开发过程是多组分多相流的动态过程，水合物分解过程中会导致储层力学、热学及物性等参数发生变化.钻井开发过程中由于地层水合物发生分解，井壁周围地层压力和温度发生变化，容易引起井壁失稳、井壁坍塌等井眼稳定性问题，造成生产井出砂，影响水合物开采过程[24-27].因此，阐明水合物开采过程中水合物分解及气水渗流特性有助于生产开发措施的进一步完善.
水合物开采过程中，流体输运过程决定生产效率.水合物储层渗流过程伴随水合物分解引起的气体释放及液体生成引起的储层物性改变.准确刻画水合物开采过程中的渗流特性成为当前研究热点之一，国内外许多专家学者对含水合物多孔介质渗流过程进行了理论、实验及数值模拟等相关研究[28-32].研究含水合物沉积物渗流特性，正确认识开发过程中沉积物内复杂流动规律，对我国天然气水合物开采具有重要的理论价值和实际意义.本文系统归纳了水合物渗流平行毛细管模型、Kozeny 颗粒模型等理论模型，阐述含水合物沉积物有效渗透率测试、渗流过程中沉积物物性演变以及水合物开采室内模拟实验研究成果，总结水合物渗流多尺度数值模拟研究及水合物产气预测模拟最新进展，从理论建模到数值模拟，从室内实验到大尺度开发，多个角度为水合物储层渗流特性研究提供思路与展望.
1 基础渗流理论
含水合物沉积物绝对渗透率及孔隙流体相对渗透率是多相渗流效应的关键参数，它们影响沉积物中气体、水及其中溶解气与盐的含量，又反过来控制水合物的合成、分解以及气体生产的过程.特别地，由于水合物在孔隙空间中的增长而导致的渗透率降低对与这些过程相关的时间尺度具有重要的控制作用[33-34].这种效应通常用归一化渗透率kr来定量表示，其定义为含水合物沉积物的渗透率与不含水合物的沉积物初始渗透率之比.
含水合物沉积物渗透率的降低，是由沉积物孔隙内水合物的生长改变了孔隙形状、大小及连通性导致的.水合物呈膜状附着于孔隙壁面时，对沉积物渗透率影响较小；当水合物生长于孔隙中心时，对沉积物渗透率影响较大，且可能造成孔隙堵塞.目前国内外学者建立了很多含水合物沉积物渗透率与水合物饱和度的理论模型，这些渗透率模型在水合物藏开发模拟中发挥了重要作用.其中最简化的模型是将含水合物沉积物的孔隙假设为理想的圆管或者球形颗粒堆积形成的粒间孔，然后根据水合物在孔隙中的分布模式来建立的函数关系式，通常主要认为有颗粒包裹型和孔隙填充型(图1).
图1 沉积物中水合物分布模式示意图Fig.1 Schematic diagrams of natural gas hydrate distribution in sediments
1.1 平行毛细管模型
假设沉积物孔隙空间为等径平行毛细管，当毛管半径为a，长度为L，毛管数量为n时，流体总流量表示为
式中，µ为流体黏度，∆p/L为压力梯度.考虑孔隙度φ 与单位横截面积毛管数之间的关系(φ=nπa2),不含水合物的多孔介质的渗透率为
Kleinberg 等[35]在此基础上，分别推导了水合物生长于孔隙壁面和孔隙中心两种情况的含水合物沉积物渗透率模型.当假设水合物均匀生长于孔隙壁面时，毛管半径减小至ar，则含水合物沉积物渗透率为
式中，毛管半径与水合物饱和度Sh的关系为
故水合物饱和度为Sh的沉积物渗透率模型为
此时含水合物沉积物归一化渗透率为
当生成的水合物占据在毛细管中心呈圆柱状分布时，孔隙中的流动空间变为环状，其中水合物半径为b，单根毛管中的流量公式为[36]
考虑水合物饱和度Sh与a，b的关系于是该类型含水合物沉积物渗透率为
故归一化渗透率为
Masuda[37]推广了水合物生长于毛管壁面的平行毛细管模型，提出含水合物沉积物渗透率与水合物饱和度的指数关系模型(常被称为Tokyo 模型)
式中指数N是变化的，当考虑水合物在孔喉处生长时，应适当增大N的值.在其数值模拟中指数N定义为10 或15，但具体原因不明确[38].
1.2 Kozeny 颗粒模型
实际含水合物沉积物骨架是由颗粒组成，由于其孔隙空间的不规则性，导致流体实际流动路径La比定义压力梯度的直线距离L更长.因此颗粒介质的渗透率预测要比简单管道介质的渗透率预测要困难得多.Kleinberg 等[35]基于Kozeny-Carman(KC)方程率先提出了Kozeny 颗粒模型，模型中做了如下假设：(1)沉积物的电迂曲度可以代替水力迂曲度；(2)形状因子不随水合物饱和度变化；(3)沉积物孔隙可视为毛细管.推导过程基于的KC 方程表示为
式中，υ 为形状因子，A为孔隙表面积，Vp为孔隙体积，τ 为迂曲度，τ=(La/L)2.
Hearst[39]指出迂曲度与地层因子和孔隙度之间的关系为τ=Fφ.Spangenberg[40]详细讨论了不同水合物生长模式下的电传导问题，水合物饱和度为Sh的多孔介质地层因子F(Sh)与饱和水的多孔介质地层因子F0间存在以下关系
式中，n为阿尔奇饱和度指数.故含水合物饱和度为Sh时沉积物的归一化渗透率为
式中，A0与A(Sh)分别为不含水合物和含水合物的沉积物孔隙表面积.
Kleinberg 等[35]基于水合物生成于沉积物颗粒壁面和孔隙中心两种情况，推导了含水合物沉积物中水的归一化渗透率模型.若生成的水合物包裹在沉积物颗粒上，假设沉积物孔隙为圆管，初始被水填充的孔隙表面积随着水合物饱和度的增大而减小.若不含水合物时孔隙半径为a，水合物饱和度为Sh时孔隙半径为ar，故沉积物归一化渗透率为
对于该模型，当0
若生成的水合物占据孔隙中心，孔隙表面积随着水合物饱和度的增大而增大，其与水合物饱和度具有如下关系
故含水合物沉积物的归一化渗透率变为
式中饱和度指数n=0.7Sh+0.3[40].
Dai 和Seol[41]基于数值模拟结果，提出了KC 方程修正模型来描述含水合物沉积物归一化渗透率与水合物饱和度之间的关系
上述模拟过程中考虑了沉积物孔隙的非均质性以及水合物生长的随机性，该模型不对水合物生长模式进行假设，综合了水合物生长引起的孔隙空间和迂曲度的变化，不含其它经验参数，具有一定的普适性，与实验结果吻合较好.
Katagiri 等[42]基于KC 方程，分别假设沉积物颗粒为圆柱形立方堆积、球形立方堆积和球形随机堆积3 种方式，推导了水合物生长于颗粒壁面和孔隙中心时的渗透率模型.对于颗粒为圆柱形立方堆积的沉积物，当水合物生长于壁面时，归一化渗透率为
当水合物生长于孔隙中心时，含水合物沉积物归一化渗透率为
考虑到随饱和度的增大，水合物会与沉积物颗粒发生重叠，因此上式仅适用于时，即Sh<0.628.
对于颗粒为球形立方堆积的沉积物，当水合物生长于壁面时，归一化渗透率为
当水合物生长于孔隙中心时，含水合物沉积物归一化渗透率为
对于颗粒为球形随机堆积的沉积物，当水合物生长于壁面时，归一化渗透率为
式中，e为孔隙比例，与孔隙度φ 的关系为e=φ/(1−φ).当水合物生长于孔隙中心时，含水合物沉积物归一化渗透率为
式中，Cp为沉积物颗粒半径与水合物半径之比.
1.3 其他模型
美国劳伦斯伯克利国家实验室开发的EOSHYDR/TOUGH2 模拟器[43]应用非饱和土van Genuchten(vG)模型[44]作为含水合物沉积物归一化渗透率模型
Delli 和Grozic[46]综合考虑含水合物沉积物中水合物的两种生长模式，基于权重推导了综合的归一化渗透率模型
Singh 等[30]结合含水合物沉积物中气水渗流的Navier-Stokes 方程稳态形式与动量守恒方程，提出了含水合物多孔介质的气水两相渗透率解析模型.颗粒包裹型含水合物沉积物气水相渗模型为[30]
孔隙填充型含水合物沉积物气水相渗模型(kri)PF形式过于复杂，此处不作展示，详细内容参考文献[30].
当综合考虑两种水合物生长模式时，含水合物沉积物相渗模型为
式(26)∼式(28)中，R为孔隙半径，rg和rw分别为孔隙内供气体和水流动空间的半径，α 为气水黏度比，τ(φ,1-Sh−Swr)为孔隙管道内可流动空间的迂曲度，τ(φ,Sw)与τ(φ,Sg)分别为孔隙内水和气流动路径的迂曲度，β 为孔隙形状校正系数.该模型综合考虑孔隙形状、平均孔径、孔隙度、束缚水饱和度、水合物饱和度等岩石特性，气、水饱和度和黏度等流体特性以及水合物生长模式.可利用该模型分析孔隙形状、孔径、润湿性和水合物生长模式等对气水渗流的影响，反过来也可以根据气水相渗曲线评价岩石物性.
考虑毛管力对气水两相渗流的影响，Singh 等[50]推导了含水合物沉积物气水两相渗流模型，该模型中引入了4 个经验参数(气、水每相各两个参数)，这4 个参数只需要根据任一给定的水合物饱和度下的实验参数拟合求取一次，便可在其他水合物饱和度下预测含水合物沉积物气水渗透率
式中，kri为气体或水的相对渗透率，kpm为水合物饱和度为Sh时沉积物的绝对渗透率，βi与ηi为经验参数.
2.随着人均可支配收入水平的提高，居民更多追求高端的非基本公共服务消费需求。通过实证可以看出人均可支配收入对三者的影响系数分别为0.453、0.245、0.638，且在1%的水平上显著，说明人均可支配收入对公共服务均等化指数具有正向影响，使得均等化程度降低。
表1 对上述主要模型做了简要的总结，分析了各模型的优缺点.
2 数值模拟研究
国内外学者已将孔隙网络、格子玻尔兹曼、分子动力学等数值方法应用于含水合物沉积物渗流模拟研究，不同的模拟方法适用于不同研究尺度及条件.孔隙网络模拟方法致力于孔隙尺度下构建复杂多孔介质孔隙结构，结合CT 扫描等实验手段获取岩心孔隙网络以模拟多相流体流动，进一步对多孔介质渗流性质进行预测；格子玻尔兹曼方法是针对介观尺度下广泛使用的动力学方法，可以描述含水合物多孔介质的内部流场以表征多相流体渗透率变化，研究多孔介质中多相流动规律.分子动力学模拟方法针对微观尺度下天然气水合物成核、生长及分解过程，从微观分子的角度模拟开采过程的产气效率.除此之外，通过求解控制方程的有限元与离散元等数值方法，也被用于含水合物沉积物渗透率与饱和度等参数间规律关系的研究.
表1 含水合物沉积物归一化渗透率模型对比Table 1 Comparison of normalized permeability models of hydrate sediments
2.1 孔隙网络模拟
Liang 等[51]采用孔隙网络模拟方法研究水合物形成过程中的渗透率变化.模拟过程针对两个关联问题展开：一是考虑水合物形成过程中相平衡条件的转化与孔隙分布参数之间的关系；二是考虑水合物生长习惯对于渗透率变化的影响.Dai 和Seol[41]从孔隙尺度水合物生长模式与介观尺度非均质性两方面，对不同含水饱和度下水相渗透率和本征渗透率的比值与水合物饱和度之间存在的规律关系进行研究，利用孔隙网络模型对水合物分解过程中迂曲度和比表面积变化进行表征，通过修正KC 模型提出孔隙度变化模型.Mahabadi 和Jang[52]采用孔隙网络模型模拟气体膨胀过程计算气水相对渗透率.基于数值模拟得到的气水相渗结果提出了修正Stone方程的拟合参数.车雯等[53]基于孔隙网络模型模拟水合物生成于孔隙壁面与中心两种方式下多孔介质渗流特性变化，结果表明水合物生成于孔隙中心时绝对渗透率小于生成于壁面时的值，水合物饱和度相同时多孔介质孔径越大渗透率越大，水合物生成于孔隙中心时两相相对渗透率等渗点低于生成于壁面的情况，当水合物饱和度变化时两相相对渗透率几乎不变.Mahabadidi 等[54]采用CT 与孔隙网络模型相结合的方法，从水合物沉积物CT 图像中提取孔隙网络，进一步模拟气体侵入、水合物分解、气体膨胀过程以及气水渗透率变化，达到确定相渗模型中拟合参数取值的目的.Wang 等[55]利用CT 结合孔隙网络模拟的方法扩展了颗粒粒度和孔隙度对渗透率影响的研究.结果表明颗粒粒径越大形成的水合物多孔介质孔隙率越大，毛管压力越小，绝对渗透率越大.在相同的含水饱和度下，孔隙度越大，水相相对渗透率越大，气相相对渗透率越小.Wang 等[56]为探明水合物沉积层骨架结构特性及内部流体特性等因素对气水两相渗流影响规律，将孔隙网络模型引入到水合物沉积层渗流特性研究，建立了适用于天然气水合物渗流特性模拟研究的孔隙网络模型.Ai 等[57]基于多孔介质中孔隙结构的变化特征以及气水流动的相互制约特性，以最大球算法为基础建立了适用于气水两相流动的孔隙网络模型，进而计算分析水合物分解过程中气水的流动以及产气产水受到的影响.
2.2 格子玻尔兹曼模拟
喻西崇等[58]根据沉积物中水合物分解过程中流体运移和孔隙介质的特点，提出将格子玻尔兹曼方法(lattice Boltzmann method,LBM)用于含天然气水合物沉积物中多相渗流规律研究，使用LBM 对多孔介质中水合物生成、分解过程中饱和度变化对渗透率特性的影响进行模拟，结果表明多孔介质中单相流动的流场分布与孔隙直径及渗透率有关，水合物生成使得多孔介质渗透率大大降低.Kang 等[59]提出考虑毛细效应的含水合物沉积物渗透率模型，针对颗粒包裹型和孔隙填充型两类水合物赋存形式开展LBM 流动模拟，研究水合物形成过程中水合物饱和度与渗透率之间的关系.Hou 等[60]认为孔隙网络模型应用于流动模拟时，对多孔介质的简化会丢失水合物分布形态的信息，LBM 在流动模拟研究方面是一种有效的手段，并利用LBM模拟研究水合物对沉积物渗流特性的影响，讨论了矿物颗粒与水合物在孔隙尺度的分布形式对渗透率变化的影响.Chen 等[61]在气体过量条件下合成氙气水合物，利用CT 扫描图像获取时间与空间上孔隙尺度水合物分布形态，结合LBM 方法计算气相相对渗透率，获取水合物饱和度与渗透率之间的规律关系.Zhang 等[62]建立了一种基于LBM 的多孔介质中反应输运与非等温多物理化学过程的孔隙尺度框架，较好地描述了不同水合物生长模式下甲烷水合物分解相态变化和孔隙结构演化.结果表明，孔隙尺度甲烷水合物分解过程数值模拟有助于加深对连续介质模型渗透率-饱和度变化关系的理解.
2.3 分子动力学模拟
分子动力学方法在分子水平模拟水合物合成分解过程中应用广泛.Fang 等[63]利用分子动力学方法研究多孔介质沉积物中水合物分解动力学过程.Yasuoka 等[64]对一定数目水分子与甲烷分子进行分子动力学模拟观察水合物分解过程，以揭示水合物分解过程中的结构类型.Hirai 等[65]使用分子动力学方法研究二氧化碳水合物形成过程.万丽华等[66]通过分子动力学模拟在乙二醇溶液作用下甲烷水合物分解的微观过程，从原子水平上研究水合物分解的微观过程.Moon 等[67]提出甲烷水合物在合成条件下的分子动力学模拟，模拟过程考虑甲烷与水接触面，避免以往研究中不合理的高浓度甲烷设置和传质限制.Kondori 等[68]综述了水合物不同开采方式的关键理论与不足之处，介绍了分子动力学模拟理论在各开采方法中的应用，进一步阐述了分子动力学方法在正确理解水合物分子结构与分解过程中的实际意义.
除上述方法外，Kossel 等[69]在甲烷水合物合成实验中结合核磁共振成像技术获得天然气水合物三维分布图，然后把图像输入到有限元算法程序(COMSOL Multiphysics)测试对比5 种渗透率方程，得到水合物饱和度与渗透率之间关系.Katagiri 等[42]基于KC 方程提出渗透率模型，使用离散元方法构建不同水合物生长模式下立方堆积结构，结合计算流体力学模拟对模型假设进行验证.
3 多相渗流实验
实验室内进行含水合物沉积物渗流实验难度较大，目前实验方法主要有利用特殊装置对含水合物沉积物保压岩心进行渗流实验，测定含水合物岩心渗透率，或者在含人工合成水合物的沉积物中进行单相或气水两相渗流实验，研究含水合物沉积物渗流特性，但十分耗费时间，而且需要精确控制压力和温度[70-71].沉积物中水合物饱和度的确定是实验中的另一难点，目前主要是利用CT扫描成像技术或根据水合物分解释放的气体量计算[72].不同介质中水合物饱和度测试结果表明，水合物饱和度随着沉积物颗粒粒度的增大而增大，黏土中水合物饱和度为0∼10%，粉砂黏土中水合物饱和度约为45%，富含砂的沉积物中水合物饱和度为65%∼85%，而在砾石堆积的沉积物中，饱和度可达到100%[73-74].目前国内外进行的含水合物沉积物渗流实验主要包括有效渗透率测试、渗流过程中沉积物物性演变表征以及水合物开采室内模拟等方面.
3.1 有效渗透率测试
含水合物沉积物的有效渗透率是对水合物的开发具有重要意义的关键参数，其主要与沉积物本身的孔隙结构、水合物饱和度以及水合物的生长模式等因素有关，含水合物沉积物的有效渗透率测试一直是国内外学者研究的热点问题之一，对此已有大量相关实验研究.
Yoneda 等[75]对来自印度海域的保压取芯样品在PCATS 设备中完成密度、孔隙度、水合物饱和度及CT 扫描等测试后，进行了原位含水合物沉积物样品初始渗透率测定.实验发现，受沉积物粒径及水合物饱和度影响，含水合物沉积物渗透率分布在0.01 毫达西到几十毫达西之间.Minagawa 等[76]在砂中人工合成了水合物并进行单相水渗流实验获得了渗透率数据，同时利用核磁共振技术分析了含水合物沉积物的孔隙分布，并根据前人模型计算了理论渗透率，获得的理论渗透率值与实测渗透率值保持一致.Konno 等[77]在设计的铝合金夹持器中进行了含水合物沉积物渗流实验，分别进行了注气和注水渗流实验，渗流过程中测量样品两端压差及流量计算各相渗透率，并根据质量守恒定律计算了沉积物中各相饱和度，同时利用CT 扫描技术检测了注水渗流过程中驱替前缘的移动过程.对于注气渗流实验，最终沉积物中水合物、水和气体的占比分别为69%，5%和26%，根据渗流压差及气体流量计算得到含水合物沉积物的渗透率为0.417 mD；注水渗流实验最终沉积物中水合物、水和气体的占比分别为76%，21%和0，计算得到含水合物沉积物的渗透率为0.423 mD.Delli 和Grozic[70]在粒径为20∼30 目的砂中人工合成了二氧化碳水合物.他们先使样品饱和蒸馏水，然后使用二氧化碳驱替样品至流出预定的水量，从而使砂具有既定的初始含水饱和度.水合物合成后，使用氦气驱出样品中残余的二氧化碳，而后使用蒸馏水测量含水合物沉积物的渗透率.实验测试得到的渗透率数据与已存在渗透率模型对比结果表明，随着水合物饱和度的增大，水合物在沉积物孔隙中的生长模式趋向于由颗粒包裹型向孔隙填充型转变.Marinakis 等[78]对取自阿姆斯特丹海底火山泥沉积物进行蒸馏水洗盐、烘干以及重塑，使用蒸馏水和甲烷、乙烷与丙烷的混合气体合成水合物，对含水合物沉积物进行恒压水驱渗流实验，实验结果量化了水合物饱和度对含水合物沉积物渗透率的影响，发现水合物分解前后沉积物的渗透率保持在同一数量级，即使对于极高的水合物饱和度，渗透率也只是增加三倍.Konno 等[79]对日本南海海槽东部的含水合物与不含水合物的沉积物样品进行渗流实验，以人工配置的盐水为测试流体，采用恒定流速法测量样品渗透率.刘乐乐等[80]和张宏源等[81]运用瞬态压力脉冲法对含水合物沉积物进行渗透性测试，实验获取的沉积物渗透率与数值模拟结果一致.Johnson 等[71]在取自美国阿拉斯加北部陆坡埃尔伯山脉的松散沉积物中利用甲烷和卤水人工合成了甲烷水合物，在含水合物沉积物中分别进行了卤水单相渗流实验以及非稳态法气水两相渗流实验.单相渗流实验表明沉积物的渗透性随着水合物饱和度的增大而明显降低.在水合物饱和度为12.5%时，气水两相渗流实验发现含水合物沉积物中的两相流动为活塞式驱替.沉积物末端有气体流出时，水的流量很小，沉积物中的可动水已基本被驱出.由于含水合物沉积物渗透率很低，为防止测试中生成额外的水合物，该气水两相渗流中测试气体为氮气.水合物合成过程中甲烷是充足的，不再向沉积物中补充水，当满足合成的条件时水合物将会一直合成.然而实际上，甲烷气体难以全部进入沉积物孔隙中与水形成水合物，同时水合物的形成也会限制气体流动，因此水合物的合成会逐渐减慢并最终停止.
目前为止，国内外对于某一水合物饱和度下沉积物的单相渗透率的测试实验发展迅速但尚未成熟，在沉积物中精确控制人工合成水合物饱和度难度较大，测试过程中是否发生水合物的分解与二次合成以及对测试渗透率的影响尚不明晰.此外，含水合物沉积物中气水两相渗流实验难以开展，获取气水两相渗流曲线困难.
3.2 渗流过程中沉积物物性演变研究
虽然海底大多具有适合水合物生成的低温高压条件，但实际水合物一般存在于靠近大陆边缘的沉积物中[82].该种沉积物由于埋深较浅，多为未胶结成岩、富含黏土的泥质粉砂，其结构容易在水合物开采过程中发生改变，从而造成沉积物物性演变，影响水合物的开采效果.
Konno 等[79]测试了含水合物沉积物的有效渗透率及不含水合物沉积物的绝对渗透率，发现含水合物沉积物的渗透率与有效孔隙度具有较强的相关性.渗流过程中对沉积物加载有效应力并改用测试流体为蒸馏水，在10 MPa 应力下砂沉积物的渗透率降低为原来的一半，粉砂质和黏土质沉积物的渗透率受蒸馏水的影响明显.分析认为水合物降压开采过程中地层有效应力改变，使未固结的松散沉积物结构变得致密，同时水合物分解产生的水会改变沉积物孔隙中地层水的盐度，可能会导致沉积物中蒙脱石等黏土矿物膨胀，堵塞沉积物孔隙，从而降低沉积物渗透率.Jarrar 等[83]在包含高岭石粉末的石英砂中进行气水渗流实验，模拟水合物开采过程沉积物中的渗流行为，利用同步辐射计算机断层扫描成像手段观察到样品颗粒运移现象和裂缝的形成.Lu 等[84]对中国南海神狐海域泥质粉砂沉积物进行了注水渗流实验，实验中随着样品两端渗流压差的增大，渗透率逐渐减小，且该过程是不可逆的.实验中利用CT 扫描观察到渗流过程中样品中孔隙体积蠕变的现象，渗流过程不同压差下沉积物的有效渗透率与孔隙度存在明显的幂律关系.值得注意的是，渗流压力梯度小于每米3 MPa 时，沉积物孔隙变形较小；压力梯度大于每米3 MPa 时，沉积物孔隙空间迅速压缩，渗透率迅速下降.Yoneda 等[75]对取自印度海域的含水合物沉积物样品进行了渗透率测试，对比前人研究，认为该地区水合物主要生长于沉积物颗粒表面.水合物的分解会导致沉积物渗透率变大，在样品上加载应力时，渗透率逐渐减小，最终可能会小于含水合物时的初始渗透率.
针对水合物沉积物物性演变特性，国内外学者开展了大量实验，研究了沉积物结构及物性演化现象，分析了对气水渗流的影响，对解释实际生产中出现的问题提供了参考，也为进一步改进水合物开采技术，提高开采效率提供了新思路.
3.3 水合物开采室内模拟
Konno 等[85]通过沉积物中水合物的合成与分解实验，认为沉积物性质直接影响着水合物降压分解速度及产气量.李淑霞等[86]通过多孔介质中水合物降压分解实验，对影响降压开采过程的因素进行了分析.李淑霞等[87]采用自制的一维填砂管水合物开采模拟实验装置，在石英砂中人工合成了不同饱和度的甲烷水合物并进行降压开采模拟实验.实验结果表明整个开采过程可分为自由气产出、水合物降压分解产气和最后产出已分解气3 个阶段.初始水合物饱和度越大，降压分解过程中温度下降幅度越大.实验范围内中等饱和度的水合物藏降压分解产气速率较大，开采效果最好.Lee 等[88]进行水合物降压分解实验，设置不同的降压幅度，对多孔介质中水合物进行降压分解实验，分析了降压幅度对水合物分解过程的影响.认为水合物的分解受分解压差控制，压差越大，水合物分解速率越慢.此外，降压级次也是影响产气速率和产气量的重要因素，越靠近相平衡压力时产气速率越快.实验结果表明实际开采过程中可通过多级降压使水合物分解压力处于相平衡压力附近，从而加快产气速率.考虑到水合物分解是吸热过程，Konno 等[89]通过水合物降压分解实验，发现降压开采过程中还应适当补充热量，否则可能导致水合物分解产生的水迅速在沉积物孔隙中结冰，堵塞气体渗流通道，从而影响开采效率.Sakamoto 等[90]通过实验向含水合物多孔介质中注热水模拟水合物开采，根据分解过程中的产气情况将水合物注热开采模拟实验过程分为热水驱替沉积物自由气、温度上升水合物开始分解、温度达到平衡水合物稳定分解、分解结束等4 个阶段.李淑霞等[91]在自制的一维填砂管模型中进行了注热盐水开采水合物实验，根据实验结果分析认为影响能量效率的因素由大到小依次为：注热水温度、水合物饱和度、初始温度、注热水时间、注热水速度，提出在注热开采时需合理优化注热水温度、时间和速度，从而实现水合物的高效开发.Wang 等[92]在实验中模拟了降压、注热以及两者相结合的水合物开采方式，认为降压注热相结合是水合物开采的最佳方法.
4 产气模拟研究
目前国内外使用的主流水合物数值模拟软件工具包括美国劳伦斯伯克利国家实验室开发的TOUGH+HYDRATE 可用于模拟天然气水合物多组分多相态流体流动，具有较强优势，应用广泛；日本甲烷水合物资源联盟开发的MH21-HYDRES 可以模拟热激发、降压法以及各种方法相互结合的开发过程，适用于4 种组分、5 种相态；加拿大CMG公司(Computer Modelling Group LTD)开发的CMGSTAR 可用于多组分流体流动模拟；美国西北太平洋国家实验室开发的STOMP-HYD 可用于模拟地下多相流体的运动和变化规律.
Moridis[93]提出TOUGH2 多组分多相流、热流和地下输运模拟软件的新模块EOSHYDR，通过求解质量与热量守恒耦合方程来模拟常规甲烷水合物储层条件下非等温甲烷释放、相态和流动特征.Wilder 等[94]比较了5 种储层模拟软件在非等温多流体平衡态问题、封闭域水合物分解、一维水合物分解、一维径向水合物分解和二维径向水合物分解5 类问题上的表现.Zhang 等[95]提出一种基于粗粒度并行计算的水合物模拟的区域分解方法，该方法将模拟区域细化，模型域由离散子域组成，适用多处理器同时模拟.这种区域分解方法补充到TOUGH+HYDRATE 代码中，速度与拓展性方面有所提升.Moridis[96]发展并更新了水合物储层系统模拟代码TOUGH+HYDRATE，通过求解耦合质量与热量平衡方程，TOUGH+HYDRATE 可以模拟天然甲烷水合物储层条件下复杂地质介质非等温气体释放、相行为、流体与热流动等过程.
4.1 TOUGH+HYDRATE
Reagan 和Moridis[97]利用并行TOUGH+HYDRATE 代码模拟了西斯匹次卑尔根岛边缘条件下浅层水合物分解过程，以验证观测到的气体释放来自水合物的假设.模拟结果与假设一致，也与观测结果具有显著的一致性.李刚等[98]以2007 年南海北部神狐海域SH2、SH3 和SH7 站位的钻探测井资料为基础，利用TOUGH+HYDRATE 建立实际水合物藏分层地质模型，通过设计不同开采井的方式，进行了单井降压和降压注热开采模拟.李小森等[99]利用TOUGH+HYDRATE软件模拟深海条件下天然气水合物藏单井降压的开采过程与甲烷气体扩散过程.Reagan 等[100]利用并行TOUGH+HYDRATE 代码评估大尺度深海水合物储层的生产潜力以制定有效的生产策略.模拟过程涵盖38 km2的三维系统，考察水平井、单井和多井的产能，并探索储层性质的变化.胡立堂等[101]针对南海神狐海域天然气水合物的成藏条件，利用并行TOUGH+HYDRATE 软件结合水平井开采方法对天然气水合物注热和注热降压开采进行数值模拟，模拟结果表明注热降压开采模式比单纯注热模式效果有较大改善，温度对于提高甲烷产量效果不明显.Sun 等[102]基于日本南海海槽东部第一海上生产井位可用地质数据，利用TOUGH+HYDRATE 模拟软件建立与生产测试方案匹配的模拟模型，包括水合物形成与分解的平衡与动力学模型，考虑4 相(气、液体、冰和水合物)与4 种质量组分(水、甲烷气、水合物和水溶性抑制剂)，研究长时段生产表现以及射孔段对产气的影响.验证结果发现，模拟产气量与实测产气量基本一致，但产水率存在偏差.Sun 等[103]基于2015 年中国第三次天然气水合物钻探GMGS3-W19 井位地质资料，结合TOUGH+HYDRATE 与商业代码FLAC3D 对南海该井位储层进行储层产量评价及稳定性模拟研究.Yu 等[104]基于2017 年日本南海海槽甲烷水合物生产资料信息，利用TOUGH+HYDRATE 模拟软件从多层储层模型中对甲烷水合物生产进行短期模拟及模型验证，对一定生产周期的长期产气表现进行预测，研究生产间隔对水合物分解产气过程的影响.
4.2 MH21-HYDRES
Masuda等[105]利用MH21-HYDRES 方法针对甲烷水合物井使用甲醇吞吐法模拟产气量，并与降压方法比较，分析甲烷水合物井吞吐增产和连续产气过程中水合物的分解过程，模拟结果表明增产措施使井筒附近水合物分解速度显著增大.Kurihara 等[106]基于日本南海海槽东部甲烷水合物储层测井资料解释与三维地震数据分析结果，构建三维储层模型利用MH21-HYDRES 数值模拟程序进行生产预测.根据数值模拟结果讨论不同尺度储层非均质性、渗透率变化以及井位对生产的影响.Konno 等[107]为研究实际含水合物沉积物渗透率与降压法水合物分解过程，利用MH21-HYDRES 模拟水合物分解过程中累积产气、产水和压力变化，并结合南海海槽东部砂质浊积岩沉积物中水合物分解实验，证实降压法的优越性以及数值模拟方法对分析水合物分解行为的有效性，可用于储层产气量的评价.
4.3 STOMP-HYD
White 和McGrail[108]证实了实验室尺度上直接交换技术对地质介质产气与二氧化碳封存的可行性.采用STOMP-HYD 数值模拟的方法，研究了地质沉积物中二氧化碳和甲烷的降压、热刺激和直接分子交换联合作用下天然气水合物的开采.
4.4 CMG STAR
Zatsepina 等[109]利用CMG STAR 数值模拟方法研究III型水合物气藏产气量，结果表明水合物分解能力不仅取决于传热速率，还取决于地层允许流体流动的能力，并探索了流体流动与传热之间的相互作用，讨论了III 型水合物储层数值模拟面临的挑战.Myshakin 等[110]对墨西哥湾沃克岭水合物储层利用TOUGH+HYDRATE 与CMG STAR 分别进行了降压法产气预测的二维和三维数值模拟.李淑霞等[111]基于中国南海神狐海域水合物藏地质资料，采用CMG STAR 模拟软件研究降压开采过程分解前缘的形状和移动规律，并对影响分解前缘移动的敏感性因素进行分析.
4.5 其他模拟方法
沈海超[112]针对天然气水合物藏降压开采相关问题开展流固耦合数值模拟研究，建立了天然气水合物藏降压开采相变渗流模型，根据流固耦合渗流理论，建立了考虑相态变化的渗透率各向异性天然气水合物藏降压开采气水两相非等温流固耦合数学模型.对流固耦合模型控制方程进行离散，基于有限元平台(Finite Element Program Generator)，开发了天然气水合物藏降压开采气水两相非等温流固耦合数值模拟软件.程远方等[113]基于多孔介质中水合物分解动力学、传热及气水两相流理论，同时考虑水合物分解引起的渗透率及有效孔隙度变化，建立水合物、气、水三相的天然气水合物降压分解模型，并进行有限元程序开发及验证.于峰等[114]在考虑水合物二次生成及渗透率变化的基础上，建立了实验室尺度下水合物降压开采数学模型，利用该模型对水合物降压开采过程中水合物二次生成进行有限差分模拟，分析评价水合物二次生成及渗透率变化对水合物分解产气的影响.Liu 等[115]开发了GrapeFloater 数值模拟器，实现了热对流-扩散、两相流动、水合物相变、沉积物颗粒变形的多场耦合，研究了水合物降压开采过程中沉积物变形特征以及气体生产情况.
虽然天然气水合物试采工作已初步进行，但数值模拟方法仍然是目前的主要研究手段，针对开采方法的不同，模拟软件展示出不同的适用性，对于降压开采、注热开采方法来说，TOUGH+HYDRATE 适用性较好；STOMP-HYD 对于二氧化碳置换法模拟应用广泛.另外，模拟过程与实际现场开采对比，考虑的影响因素会有减少或简化，需要增加模拟过程的影响因素敏感性分析，使模拟结果更加具有指导意义.
5 结论与展望
天然气水合物的开采涉及传热、水合物相变、多相渗流、地层变形等物理化学效应，其中沉积物内多相渗流行为影响其对流传热效率及孔隙压力消散速度，对水合物开采过程的重要性不言而喻.本文着重介绍了含水合物沉积物基础渗流理论、渗流数值模拟方法、多相渗流实验以及产气模拟研究等方面的内容，以期为含水合物沉积物多相渗流特性研究以及水合物开采工程提供一定的参考和借鉴.对于含水合物沉积物渗流特性的研究，未来可侧重于以下几个方面：
(1)含水合物沉积物多相渗流理论的深入研究在今后仍然是一个重要方向.目前绝大多数含水合物渗流理论的研究依然借鉴沿用达西定律，众多已存在渗透率模型大多包含拟合参数，或在沉积物孔隙结构以及水合物生长模式等方面作理想化假设，在实际应用中局限性较大.为进一步丰富和完善含水合物沉积物多相渗流理论，还需从含水合物沉积物孔隙结构特征出发，深入分析水合物对渗流行为的影响，建立更具有普适性的渗流模型.
(2)含水合物沉积物渗透率的测定能为水合物开采数值模拟以及实际开采工程提供基础资料与指导.目前已发展了诸多含水合物沉积物渗透率测试实验方法，但实验所用沉积物样品取自实际水合物沉积物的较少，获取的实验结果对于水合物实际开采的指导意义有限.此外，如何缩短含水合物沉积物渗透率测试时间、减少测试过程对水合物的扰动以及开展多尺度气水两相渗流实验也是未来需要研究的重要方向.
(3)天然气水合物多赋存于海底松散未固结沉积物中，受水合物开采过程中多种因素影响，沉积物极易发生结构变化从而导致物性演变，制约水合物的高效开采.但该研究目前大多还是处于定性描述阶段，且对沉积物物性演化机理的认识尚不完善，在未来仍是一个极具挑战性的课题.
(4)天然气水合物开采具有成本高、难度大、周期长等特点，开展室内开采实验模拟及数值模拟相对简单，研究不同开采方式过程中沉积物渗流特性以及气体产量，是研究天然气水合物开采技术的基础工作，对实际开采技术与方案的设计具有重要参考价值.将来对于室内实验和数值模拟方面还应更加综合考虑各方面因素，以求更贴近实际生产情况，增大模拟结果的可信度.
(5)现有各国的天然气水合物试采或开发多使用的是直井开采，而多应用于低渗透储层的水平井压裂技术可有效提高生产井与水合物储层的接触面积，提高产气效率.同时，水平井压裂技术应用于海域天然气水合物储层开采还可有效减少平台数目，增大储层的动用程度.但水平井压裂技术的应用不可避免的会带来更加复杂的渗流问题，如天然气水合物储层压裂过程中裂缝起裂扩展的力学及渗流力学机理，降压开采过程孔隙-裂缝双重介质系统中多尺度多相流体流动规律.因此，将水平井压裂技术应用于天然气水合物开采的研究是十分具有现实意义的前瞻性课题.
