基于PMF模型的长沙城区PM2.5来源解析

马国斌

（长沙市岳麓生态环境监测站,湖南 长沙 410013）

当前用于研究PM2.5的方法主要包括源受体模型、排放清单法、扩散模型等[1]。受体模型不依赖于气溶胶和气象资料在大气中的多项特性参数，常用的受体模型有正交矩阵因子分解法、因子分析法、CMB模型。PMF即正交矩阵因子分解法（Positive Matrix Factorization），是一种更有效的数据分析方法。该方法首先利用权重计算出颗粒物中各化学组分的误差，然后通过最小二乘法确定颗粒物主要污染源及其贡献率。与其他源解析方法相比，PMF是一种有效且实用的颗粒物源解析方法，具有不需要测量源成分谱、可处理遗漏数据及不精确数据等特点。将PMF解析结果与监测结果进行对比发现，PMF得到的主要源成分谱与样本最接近，准确度最高。我们根据源解析研究的结果，为城区PM2.5的治理提供技术支持十分必要。

1 研究数据与方法

1.1 数据来源

本次数据来源于长沙市监测站点。选取了2016年4月、8月、11月和1月PM2.5的监测数据，分别代表春、夏、秋、冬四季，一共80天的有效数据。其中PM2.5包括OC、SO42¯、NO3¯、NH4+、EC、Zn、Fe、Al、Ca、Na等24种组分。数据监测的地点为伍家岭，位于长沙市开福区，靠近长途汽车北站，人流量较大，机动车数量较多。

1.2 研究方法

PMF是1993年由Paatero和Tapper提出，然后不断地进行系统的优化。本文运用最新版本的PMF5.0。PMF是一个分析工具模型，采用了多变量因素分析，它把采样数据矩阵分解成两个矩阵：因字数（F）和系数的贡献（G），利用用户测得的源配置文件数据、信息和排放清单进行解释，对样品贡献的源类型进行识别[2]。

2 结果与分析

2.1 PM2.5各组分含量折线图

通过PM2.5各组分含量的平均值，得到其组分的含量折线图。由图1可知在PM2.5的23种组分中，PM2.5含量前十的组分，质量浓度分别为（μg/m3）13.49、10.33、10.23、6.79、4.16、1.18、0.84、0.64、0.52、0.50。

图1 长沙市PM2.5各组分含量

2.2 PM2.5季节浓度前十的组分

表1 长沙市PM2.5四季前十组分以及所占比例（%）

由表1可知，在四个季节期间，OC在春季、夏季、秋季含量最高，而冬季是NO3¯的含量最高。与长沙市2016年PM2.5组分含量统计图结合，发现2016年春夏秋冬四个季节PM2.5含量前十的组分还包括K+、Na+、Ca2+、Mg等。

2.3 PM2.5的季节变化

PM2.5浓度由高到低为冬、秋、春、夏季，分别为（μg/m3）69.89、64.53、54.57、38.31。其中冬季PM2.5浓度最高，为69.89 μg/m3；夏季最低，为38.31 μg/m3。同时秋、冬两个季节的浓度变化不是很大，夏季变化的幅度最大最明显。

2.4 PMF源解析结果

本论文使用美国环保局发布的PMF5.0版本，根据Polissar推荐的方法，对文件的输入资料进行检验，选取了1月、4月、8月、11月四个月份的PM2.5，一共80个有效样品参与了模型的计算，四个月份分别代表冬季、春季、夏季和秋季。具体包括了NH4+、K+、Na+、Ca2+、Mg2+、NO3¯、SO42¯等23种化学组分。模型输入的资料还包括PM2.5质量浓度和各组分的不确定性的数据。通过多次运行PMF模型，寻找最小的目标函数值，使模拟的结果比观测的结果更好。

2.4.1 春季源解析的结果

第一个因子被识别为工业源，其中Zn的贡献率最高，Zn与金属冶炼的生产过程有关，认定为工业源。第二个因子被识别为机动车源。V、Mn表现的贡献率较高，V可通过汽车尾气排放，交通源中有大量的Mn、V，该因子为机动车源。第三个因子被识别为燃料燃烧源，Cr、EC的贡献率最高，同时K+的贡献率也较高，Cr、EC在燃料燃烧中产生。K+被认为生物质燃烧的标识元素，该因子为燃料燃烧源。第四个因子被识别为扬尘源，其中Mg、Al表现出较高的贡献率，Mg、Al、是典型的土壤元素，来源与地面的扬尘有关，被认定为扬尘源。按照春季PM2.5污染源的贡献占比显示：2016年长沙市春季PM2.5污染主要来源为燃料燃烧源、机动车源、工业源、扬尘源，其贡献量占比分别为37.6%、25.8%、21.9%、14.7%。

2.4.2 夏季源解析的结果

第一个因子被识别为建筑尘源，其中Ca表现的贡献率最高，Ca是建筑水泥尘的标识元素，来自于城市中的建筑施工，被识别为建筑尘源。第二个因子被识别为汽车尾气源，NO3¯、SO42-、OC、EC表现出较高的贡献率，汽车尾气中产生大量的OC、EC，NO3¯、SO42-可以通过尾气排放后在空中进行转化，判断该因子为机动车源。第三个因子被识别为工业源，Mn、Co、Se、Fe、Pb的贡献率都较高，可通过工业生产产生，Mn、Fe、Pb等金属的贡献率显著，其主要来源于金属冶炼相关的工业排放。第四个因子被识别为地面扬尘源，Mg、Ca2+的贡献率最高，此来源与地面活动导致的扬尘有关，认定为扬尘源。按照夏季PM2.5污染源的贡献占比显示：长沙市夏季PM2.5污染主要来源为汽车尾气、地面扬尘源、建筑尘源、工业源，其贡献量占比分别为54.8%、22.0%、20.9%、2.3%。

2.4.3 秋季源解析的结果

第一个因子被识别为机动车源，NO3¯的贡献率最高，可通过机动车排放到空气中，该因子为机动车源。第二个因子中的Cl、Mg是地壳中的元素，表现的贡献率最高，此来源与地面的扬尘有关，识别为地面扬尘源。第三个因子被识别为工业源，Cr、Cu、Pb的贡献率最高，研究表明它在冶金、钢铁行业中产生，因此被识别为工业源。第四个因子被识别为建筑尘源，Ca的贡献率最高，研究发现建筑水泥尘的标识元素是Ca，会在建筑施工中大量产生[3]。按照秋季PM2.5污染源的贡献占比显示：2016年长沙市秋季PM2.5污染主要来源为机动车源、工业源、建筑尘源、地面扬尘源，其贡献量占比分别为35.5%、34.8%、22.6%、7.1%。

2.4.4 冬季源解析的结果

第一个因子被识别为扬尘源，Al、Ca、Mg的贡献率最高，主要是城市中的建筑施工、扬尘产生的。第二个因子被识别为机动车源，NO3¯、SO42¯、OC、EC表现出较高的贡献率，研究表明机动车尾气的排放能产生大量的OC、EC、N O3¯、SO42¯，因此被识别为机动车源。第三个因子被识别为燃煤源，Se、Cd、V表现的贡献率高，可在燃煤活动中产生。第四个因子被识别为工业源，因为Cr、Co、Fe表现的贡献率最高，研究表明Cr、Co、Fe等金属能在冶金工业生产中产生。按照冬季PM2.5污染源的贡献占比显示：2016年长沙市冬季PM2.5污染主要来源为燃煤源、工业源、机动车源、扬尘源，其贡献量占比分别为29.9%、28.7%、25.1%、16.3%。

3 讨论与结论

通过PM2.5的监测数据，发现1月、4月、11月的PM2.5分别超标11 d、3 d、6 d，均超过国家PM2.5日均浓度限值75 μg/m3。通过对长沙市2016年PM2.5各组分含量的统计，筛选出每个季节含量排名前十的成分，其中主要的污染成分为OC、SO42¯、NO3¯、NH4+、EC、Zn、Fe、Al、Ca、Na、K+、Na+、Ca2+、Mg。其中OC、SO42¯、NO3¯、NH4+、EC的质量浓度在每个季节的占比都超过60%。2016年，长沙市冬季PM2.5浓度最高，夏季最低。原因是冬季长沙气候比较寒冷，燃煤供暖，因此PM2.5的污染情况明显更加严重。同时，冬季的低温有利于颗粒物的再生和堆积，冷空气的频繁活动不利于PM2.5的扩散，因此PM2.5浓度升高。而长沙夏季温度高，太阳辐射强，加强了空气的对流，利于PM2.5的扩散，因此PM2.5浓度相对较低。

2016年，长沙市春季PM2.5污染来源为燃料燃烧源、机动车源、工业源、扬尘源，其中燃料燃烧源为主，贡献量为占比为37.6%；夏季PM2.5污染来源为机动车源、工业源、扬尘源，其中机动车源为主，贡献量占比为54.8%；秋季PM2.5污染来源为机动车源、工业源、扬尘源，其中机动车源为主，贡献量占比为35.5%；冬季PM2.5污染来源为燃煤源、工业源、机动车源、扬尘源、其中燃煤源为主，贡献量占比为29.9%。长沙市伍家岭监测点距离长沙市汽车北站较近，车流量较大，PM2.5受机动车尾气的排放以及交通造成的扬尘污染影响大，因此机动车源在四季的占比都较高，其次是扬尘源。

长沙市应加大宣传绿色出行理念，积极研发和使用清洁能源，全面淘汰黄标车，优化工艺过程。同时还要淘汰排放不达标的企业，并且加快绿色建筑工地的建设，并加强城市的绿化。