中国科学院大连化学物理研究所实现SAPO-34内反应与扩散过程成像

近日，中国科学院大连化学物理研究所的研究团队将多尺度反应-扩散模型与超分辨结构照明成像技术结合，实现甲醇制烯烃(MTO)工业级别SAPO-34分子筛晶体内反应与扩散过程成像，可直观获取反应过程中客体分子、积炭物种以及酸性位点的时空分布与演化。该研究成果发表于《自然-通讯》杂志。

MTO过程打通了煤、天然气以及生物质等非石油原料生产低碳烯烃的技术路线，已成为我国乙烯、丙烯等大宗化学品的重要生产方式。MTO反应采用的分子筛催化剂，因独特的孔道结构限制了分子传质，使得其在实现较高低碳烯烃选择性的同时也加快了催化剂积炭失活。因此，获取分子筛晶体内由于传质限制导致的反应物和产物的时空非均匀分布，对理解催化剂积炭失活机理具有重要意义。目前常用的时空分辨光谱成像技术很难同时获取相关信息。

该团队对MTO过程进行研究，发展了基于双环反应机理的反应动力学，提出分子筛晶体中分子扩散的定量描述方法，据此建立分子筛晶体尺度和催化剂颗粒的多尺度反应-扩散模型。将该模型与超分辨结构照明成像相结合，实现SAPO-34分子筛晶体内反应与扩散过程成像以及反应中反应物和产物分子、积炭物种以及酸性位点的时空分布与演化。

研究发现，在MTO过程中，分子筛的晶体粒度可以改变活性中间体的空间初始落位，直接决定客体分子与催化剂中酸性位点以及活性中间体的可接触性和利用率，从而对MTO宏观反应性能产生影响。该方法可用于定量描述MTO过程分子筛催化剂快速失活的过程。

该研究实现了介尺度模型和时空分辨光谱技术的结合，对促进MTO过程分子筛催化剂反应扩散历程的理解，以及对分子筛催化剂设计和MTO工艺过程优化具有重要意义，同时为研究非均相催化反应中分子筛晶体的客体分子时空演化行为提供思路。

[中国石化有机原料科技情报中心站供稿]