铀矿区周边水体典型核素污染特征及风险评价

易 玲,高 柏,刘媛媛,杜超超,樊 骅,邝倩源,郭小凤

铀矿区周边水体典型核素污染特征及风险评价

易 玲,高 柏*,刘媛媛,杜超超,樊 骅,邝倩源,郭小凤

(东华理工大学水资源与环境程学院,核资源与环境国家重点实验室,江西 南昌 330013)

为研究铀矿区周边水体中典型放射性核素分布特征及其潜在的健康风险,对该地区周边浅层地下水及河水中放射性活度浓度进行分析测定.运用改进内梅罗综合污染指数法和健康风险评价模型对放射性污染及不同年龄段人群健康风险进行评估.结果表明,地下水与河水中放射性核素238U、226Ra、232Th活度浓度 (地下水:0.012~0.102,0.013~0.036,0.002~0.033Bq/L,河水:0.001~0.066,0.013~0.034,0.001~0.013Bq/L)均未超过WHO饮用水水质准则规定的标准限值,但远远高于江西省水体背景值.河水中各核素活度浓度随水流流向呈递减趋势,地下水中各核素空间分布无明显规律性特征.河水中综合污染指数高于地下水,最高值分别为9.21和6.83,属严重污染和中度污染.健康风险评价结果表明,幼儿和少儿致癌风险要高于成人,幼儿终身致癌风险均超过ICRP最大可接受风险值5.0×10-5,少儿和成年超标率为33.3%和16.7%,即使未超标但也高于USEPA推荐可忽略风险水平10-6,具有潜在致癌风险.各核素致癌风险水平呈现为226Ra >232Th>238U,因而对于铀矿区周边饮用水中226Ra和232Th要更加重视研究.

铀矿区；放射性核素；污染特征；风险评价

随着能源需求持续增加,核能源已日益成为当今世界的重要能源,作为核能原料的铀矿冶工业随之迅速发展.但在铀矿的开采冶炼过程中,不可避免地产生大量废石、尾矿渣和废水等放射性物质,而这些物质中的放射性核素含量比本底高2~3个数量级,其对公众集体剂量的贡献占铀矿冶总贡献的80%[1-4].露天存放的放射性废物在降水淋滤、风化、渗漏等作用下很容易向周边环境扩散迁移,随下渗、地表径流等途径进入水体中.放射性核素难降解且具有富集性,其毒性很难像一般污染物的化学毒性可以通过一系列化学反应转化消除,当其通过食物链等途径进入生物体内时会形成内源辐射,释放出α、β射线破坏生物组织、诱发肿瘤和癌变等,对人体健康产生极大危害[5-8].

放射性污染与微生物污染、化学污染并称为影响水环境质量的三大因素,放射性核素已经成为水环境质量标准的一个重要指标[9].目前,国内外对于水环境中的放射性污染进行了大量研究,如, Luneva[10]报道了在建的NPP核电厂周边尼曼河地表水、底层沉积物和水生生物中放射性核素在全球背景水平上的浓度活度.Singh等[11]报道了印度西哈里亚纳邦地区地下水中放射性核素铀的分布特征,发现其中11%的地下水超出印度原子能管理委员会标准值;毛远意等[12]报道了白龙半岛邻近海域沉积物中放射性核素含量分布以及来源分析.然而当前对放射性核素的研究大多集中于核能发电站以及矿区周边环境[13-16],且铀矿区放射性的研究也仅局限于周边水渠、沉积物、地下水等核素污染状况[17-20],对铀矿区周边饮水源地下水和河流水系放射性核素水化学特征分析及污染评价研究相对较少,或核素评价种类单一[6,21-22].

本文采用的USEPA模型是国内外广泛采用的健康风险评价方法,其优点在于细化明确放射性暴露因素和剂量限值以及对核素的敏感性,定量评估污染物对人类的暴露风险,输出结果基本能代表研究区的基本水平[23-25].采用改进的内梅罗综合污染指数法既能了解单个元素的污染指数,又考虑了多种污染物对环境质量综合影响,同时避免了传统内梅罗指数法未考虑各污染因子的权重以及最值问题,降低环境污染评价的灵敏度等不足之处[26-28].本文基于这两种评价方法以铀矿区地下水及下游临水河为研究对象,分析水体中典型放射性核素含量分布特征以及水化学条件对其分布的影响,同时对水体进行放射性污染评估,并评价不同年龄段人群产生的有效剂量及健康风险,以期为铀矿区下游水体放射性污染管理与防治提供参考依据.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

研究区位于南方丘陵山区,属亚热带潮湿多雨气候,年均降雨量为1847mm.地势总体上东南高,西北低,高地悬殊,地表水系发育.该铀矿位于区域性北东向赣杭火山岩带与长期活动的南北向赣中南花岗岩隆起带复合的巨型大地构造结上,属我国典型的火山岩型铀矿床[29],由东向西长近26.5km,南北宽大概15km,面积接近309km2.其中满足铀矿冶生产的尾矿库内贮存了大量废矿石和尾矿砂,目前常伴有流量较大的废水渗漏,坝肩排水沟和副坝排渗体也存在季节性渗漏水排出问题,对周边水环境安全造成威胁.

1.2 样品采集与分析

图1 采样点分布示意

根据研究区周边环境及水文地质条件,按照水体放射性监测及评价的基本要求,在河流从上游往下游流经的主要水文站、水位站和居民点附近设置6个河水及6个浅层地下水(井水或山泉水)采样点(图1).现场用便携式pH/ORP/电导率仪(三信SX832,上海)测量水温、pH值、氧化还原电位和电导率.每个采样点用清洗干净的直立式采样器在距岸1m、深0.5m处(河水)采集2组水样,储存于经样品润洗过的聚乙烯瓶中,其中一组加入HNO3(优级纯)酸化至pH<2,用于阳离子与微量元素的测定,另一组用于阴离子的测定,密封放至事先备好的冰盒中,使温度保持在4℃以下,运至实验室进行分析测定.采用滴定法测定水中HCO3-、CO32-含量,采用离子色谱(ICS-1100)检测水样中阴离子F-、NO3-、NO2-、SO42-、Cl-含量,电感耦合等离子体发射光谱仪(Agilent 5100ICP-OES,美国)检测水样中阳离子K+、Ca2+、Na+、Mg2+浓度,高性能分辨电感耦合等离子体质谱仪(Thermo Element 2,美国)检测水样中Mn含量,高纯锗γ能谱仪(ORTEC HPGe γ谱仪,美国)检测238U、226Ra、232Th的活度浓度.水样分析过程中设置空白对照,并作3个平行样重复测定,使用国家标准中心提供的标准物质进行质量控制.

1.3 评价方法

1.3.1 放射性核素污染评价方法 修正的内梅罗综合污染指数法计算公式如下[27-28]:

根据计算结果将水质污染程度分为5级[30]:①PI<0.80,清洁;②0.81£PI<2.50,较清洁;③2.50£PI< 4.25,轻污染;④4.5£PI<7.20,中度污染;⑤PI³7.20,严重污染.

1.3.2 放射性核素健康风险评价法 根据美国环保局(USEPA)饮水途径导致人体健康危害的有毒物质风险评价模型,计算不同年龄组通过饮水途径产生的辐射剂量及个人终身致癌风险[25,31].其表达式如下:

式中:R为核素导致的平均个人终身致癌风险;D为核素产生的年有效剂量,Sv/;DL为研究区人均寿命,为74.33a;RF为辐射诱发癌症死亡的风险系数,为7.3×10-2/Sv;IR为个人年均饮水摄入量,幼儿、少儿、成年分别为250,350,730L/a[32];IDF为剂量转换因子(表1),Sv/Bq;C为放射性核素的活度浓度, Bq/L.

表1 各年龄组放射性剂量转换因子[33]

2 结果与讨论

2.1 水环境特征分析

本次研究各取样点主要水化学指标如表2所示.从中可以看出,研究区河水与地下水pH值分别为6.98~7.17、5.64~6.22,河水中除临水河中下游支流H5采样点pH值为6.98,其余干流pH值均大于7,偏弱碱性;地下水pH值均低于地表水呈现弱酸性,可能是由于矿冶生产过程中采用浓硫酸作为溶浸剂,对周边地下水影响而呈弱酸性,两种水体pH值变异系数均小于10%,相对较稳定.河水中矿化度TDS介于24.91~39.1mg/L之间,平均值为33.95,属于微矿化度水,其最大值位于铀矿区水系汇入临水河下游的H3采样点,随着水流方向逐渐减小,至H6采样点因县城居民生活污水、工业废水的排放使河水中溶解性离子增多,从而TDS升高;地下水矿化度总体上略高于河水,介于11.62~47.08之间,其变异系数达0.49,空间变化范围大.研究区河水及地下水氧化还原条件相对较一致,处于弱氧化条件,空间变异性较小.

河水与地下水中主要阳离子均为Ca2+和Mg2+,阴离子中HCO3-占绝对优势.河水中H3和H6采样点各离子浓度高于其他采样点,地下水中各离子浓度空间变异性较大,总体上随着与尾矿库距离增大呈现下降趋势.结合Piper三线图(图2)可以看出,河水与浅层地下水阳离子分布较为集中,偏向于Ca2+-Mg2+线端;阴离子分布相对分散,但均靠近HCO3-一端.河水水化学类型由上游Ca·Mg- HCO3·Cl型经H3后演变为Ca·Mg-HCO3·SO4,H6水化学类型演变为Ca·Mg-Cl·HCO3;地下水水化学类型较为复杂,形成Mg-Ca-HCO3、Ca·Mg-HCO3、Mg·Ca-Na-HCO3、Mg·Ca·Na-HCO3·Cl等类型水.可初步推断临水河及浅层地下水水化学类型沿程出现差异性主要是由于矿山活动及人为因素综合作用的结果.从水化学主要离子含量和Piper三线图来看,河水与地下水水化学差异相对较小,具有一定的水力联系.天然状态下,该区地下水补给地表径流[34].

图2 研究区河水及地下水水化学piper三线图

2.2 铀矿区周边饮用水放射性核素分布特征

铀矿区周边浅层地下水以及下游河水放射性核素活度浓度变化情况如图3,浅层地下水与河水中放射性核素平均活度浓度顺序为238U>226Ra >232Th,均未超出世界卫生组织(WHO)饮用水水质准则[35]规定的标准限制(238U、226Ra和232Th指导值分别为10,1,1Bq/L),但远远超过江西省水体放射性核素背景值[36],河水中238U、226Ra和232Th平均值分别是地表水背景值的5.19、11.3、8.8倍,地下水中各核素平均值分别是地下水背景值的2.98、5.67、3.67倍.相比国内外其它区域,研究区放射性核素活度浓度高于非铀矿区水环境,但在铀尾矿区周边环境下处于中低水平[24,31-32,37-38].各核素在河水与地下水中的含量变化趋势与其理化性质有关,铀具有强亲氧性与水解性,而在自然界钍一般形成极为稳定难溶解的化合物,迁移能力较低,镭属中等强度生物吸附元素,生物吸附镭的能力强于铀,因而238U的浓度高于226Ra和232Th.地下水的放射性核素含量略低于下游河水含量,可能是由于尾矿库废液大多随溪流汇入临水河.各个采样点放射性核素活度浓度相差较大,变异系数较高,比如地下水中238U最大值与最小值相差53倍,变异系数达0.88,水体中放射性核素活度浓度主要受到矿山活动的影响,各放射性核素活度浓度起伏强烈.

结合图4放射性核素空间分布特征,河水中各放射性核素含量均在H3采样点出现最大值,主要原因是该采样点位于铀矿山水系汇入临水河的下游,矿山开采与冶炼产生的大量废液经地表溪流、农田水以及降雨、淋滤作用等直接汇入临水河;H1、H2采样点放射性核素含量较低,可能是其处于尾矿库上游,未受到尾矿库放射性废水污染影响;下游H4~H6采样点由于水体悬浮物的吸附及沿程其他水流的补给稀释等,放射性核素含量随着水流迁移呈递减趋势.地下水中无明显空间分布规律,G1虽距尾矿库最近浓度却较低,这是由于G1点位于地下水上游区域,受尾矿库的影响较小,且该井周边土壤发黑,富含腐殖质吸附并沉淀放射性核素[39].G2采样点238U和232Th浓度最高,226Ra浓度在G4点达到最高,其次为G2采样点.各采样点核素分布不一与其水化学特征、岩石性质有关.

2.3 水化学条件对放射性核素分布的影响

为探究水化学条件对核素分布的影响,对研究区水体中放射性核素含量与各水化学参数进行Pearson相关性分析,结果如表3所示.

表2 研究区河水及地下水水化学参数(mg/L)

水中U具有U(Ⅳ)和U(Ⅵ)两种氧化状态,强氧化性条件下U呈现易溶于水、迁移较强的六价铀酰离子形式,且强酸或强碱条件下铀、镭在水环境中的溶解度增强,但在多数pH值为5~8的天然水体中,铀浓度与pH值和氧化还原电位之间缺乏相关关系,而研究区水体pH值均在此范围内且各采样点h值较稳定都处于弱氧化条件,故而地下水与河水中238U浓度与pH值、h无明显关系.但核素形态与pH值、h值密切相关,经phreeqc计算可知,河水中U有18.42~27.77%以络合物UO2(CO3)22-的形式存在,地下水中34.48%~ 60.02%以UO2CO3形式存在,因而两种水体中238U与HCO3-均有较高正相关性.统计资料表明,低矿化度水中铀含量随TDS增高而增高,但研究区这种微矿化度水体关系则不明显[40].河水中238U与SO42-存在显著正相关关系(<0.05),表明其有相似的来源,可能与铀矿运行过程采用浓硫酸溶浸剂有关.

232Th仅有Th(Ⅳ)一个氧化价态存在,因而h值对水中Th活度的影响很小.地下水中pH值与Th活度浓度呈显著负相关关系(<0.05),主要因为Th在水中的形态受pH值调控,pH<6时主要以可溶的络阴离子存在,当pH>6时易形成难溶于水的Th(OH)4水解产物,导致活度降低.研究区水体中95.4%以上以Th(OH)4形式存在,与其他离子无明显相关性.

研究区水体中226Ra与TDS存在显著正相关(<0.01),与前人研究相似[41],226Ra活度随着TDS增加而增加,这是因为矿化度越高,越不利于岩石颗粒对226Ra的固定.地下水中K+、Na+、Ca2+、Mg2+、SO42-和226Ra活度浓度存在显著正相关关系,表明地下水Ra核素活度与碳酸盐岩、硫酸盐岩的风化溶解有关.河水中226Ra与h显著负相关,水中氧化性越强,越有利于锰的氧化物吸附固定226Ra,致使水中226Ra降低,从表中也可得出Mn与226Ra有较强正相关关系.河水中238U、232Th、226R具有较强相关关系,有一定的同源性,而地下水中三者相关性略低于河水,可能是地下水中水岩作用等多因素影响的结果.

2.4 放射性核素污染评价与风险评价

2.4.1 放射性核素污染评价 由于尾矿库周边地下水以及临水河受到人为活动影响,与江西省地表水、地下水背景值差异较大,故而河水中将位于尾矿库上游较远处且放射性核素浓度低的H1采样点浓度作为评价背景值,地下水则采用间距统计量法将计算所得阈值作为背景值[42],求得地下水背景值238U为6.22mBq/L,232Th为4mBq/L,226Ra为19.5mBq/L,评价结果如表4所示.

表3 研究区水体中放射性核素与水化学参数相关系数

注:*表示<0.05,**表示<0.01.

表4 放射性核素污染水质评价结果

注:—表示评价背景值.

由表4中可知,河水中其他采样点单因子污染指数均高于H1,尤其H3采样点238U、232Th、226Ra浓度分别高达背景值的8.2、11、2.77倍,该点238U达到重污染程度,232Th、226Ra达到中污染、轻污染程度,因而H3综合污染指数最高,水质受放射性核素严重污染.各采样点综合污染指数随着水流方向呈递减趋势,除H3、H4其余各采样点属较清洁程度.地下水中G2采样点238U、232Th、226Ra单因子污染指数均是最高,分别是背景值的10.61、3.25、1.44倍,238U属重污染程度;232Th、226Ra属轻污染程度,综合污染指数略低于河水中最高污染指数,属中度污染;G3和G5采样点属轻污染程度.铀矿区周边水体一定程度上已受到矿山活动释放的放射性核素污染,其水质对生物以及人类生存存在一定的风险,因此应对铀矿周边饮用水放射性的危害及危险程度予以重视.

2.4.2 放射性核素健康风险评价 由表5和表6可知,铀矿区周边地表水与地下水经饮水途径摄入放射性核素引起的幼儿、少儿、成年内照射年有效剂量均低于WHO推荐的年辐射剂量指导值0.1mSv/ a[28],从年有效剂量上来说,河水与地下水作为饮用水是安全的.但放射性核素引起的幼儿终身致癌风险均超过国际辐射防护委员会ICRP推荐最大可接受风险值5.0×10-5[38],少儿和成年超标率为33.3%和16.7%.相对于成年人来说,幼儿和少儿对放射性核素健康风险更加敏感,尤其是幼儿,风险值是成年人的5.22~6.31倍.因此应对铀矿区周边幼儿和少儿用水安全给予更多的关注.

表5 铀矿区周边饮用水放射性核素年有效剂量(μSv/a)

河水中H3采样点各年龄段居民终身致癌风险最高,其次为H4采样点,地下水中G2点最高,其次为G4采样点.虽然部分采样点少儿和成人致癌风险未超过ICRP推荐值,但却都高于USEPA推荐风险可忽略值10-6,介于10-4~10-6之间,具有潜在的致癌风险[43-44].河水中总致癌风险与水质污染状况近似,地下水中则略有不同.地下水中G4采样点放射性污染较小,污染指数低于G3和G5采样点,但G4居民致癌风险却高于G3和G5;从各核素对致癌风险的贡献率来看,226Ra所致居民致癌风险要远高于232Th和238U,其中226Ra的幼儿风险值均超过ICRP最大可接受值1.66~4.59倍,232Th部分超过最大可接受值,由此可见铀矿区周边饮用水中226Ra和232Th所致居民致癌风险也应当予以重视;出现这样的现象主要与各核素放射性剂量转换因子不同有关.虽然各核素含量都低于WHO饮用水水质准则规定的标准限制,但却都具有一定的致癌风险,甚至超出最大可接受水平.因此,仅仅水质评价确定水质污染程度不足以全面掌握饮用水的安全和质量,弱化了有毒有害因子对人体健康造成的危害,将健康风险评价与水质评价相结合才更有利于饮用水环境的污染管理和控制.

本研究采用USEPA模型定量评估饮水途径所致放射性个人终身致癌风险,所引用参数大多为USEPA、ICRP、WHO等通用推荐值,也未考虑食物摄入、皮肤暴露、呼吸接触等途径,存有一定的局限性.且居民饮用水经自来水厂处理或加热煮沸处理过,从而所计算风险可能高于实际风险水平.因此针对铀矿区周边饮用水放射性核素污染有待进一步的探讨与研究.

表6 铀矿区周边饮用水放射性核素人均终身致癌风险(10-5)

3 结论

3.1 浅层地下水放射性核素含量略低于河水含量,平均浓度238U>226Ra>232Th,均未超出WHO饮用水水质准则规定的标准限制,但远远超过江西省水体放射性核素背景值.相关性分析表明水中核素活度与水化学参数有着密切联系,pH值、h值主要影响各核素的赋存形态.河水中238U、232Th、226Ra具有较强相关关系,有一定的同源性.

3.2 河水中H3采样点放射性核素处于严重污染状态,H4采样点处于轻污染;地下水中G2采样点PI值最高,略低于河水中最高污染指数,处于中度污染状态,G3和G5采样点属轻污染程度.铀矿区周边地下水与河水一定程度上均受到放射性污染.

3.3 放射性核素致癌风险值大小依次为226Ra>232Th>238U,铀矿区周边饮用水中226Ra和232Th的风险控制也应予以重视.幼儿终身致癌风险均超过ICRP最大可接受风险值5.0×10-5,少儿和成年超标率分别为33.3%和16.7%,需加强对铀矿区周边幼儿和少儿饮用水安全管理.其余采样点总致癌风险也均高于USEPA推荐风险可忽略值10-6,具有潜在的致癌风险.

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Distribution characteristics and risk assessment of typical radionuclides in water around uranium mining area.

YI Ling, GAO Bai*, LIU Yuan-yuan, DU Chao-chao, FAN Hua, KUANG Qian-yuan, GUO Xiao-feng

(State Key Laboratory of Nuclear Resources and Environment,School of water Resources and Environmental Engineering, East China Institute of Technology, Nanchang 330013, China)., 2019,39(12)：5342~5351

In order to study the distribution characteristics and potential health risks of typical radionuclides in water around the uranium mining area, the activity concentration of radionuclides in shallow groundwater and river water around the area was analyzed and measured. The improved Nemero comprehensive pollution index method was used to evaluate radioactive pollution level, the cancer risks for people of different ages were assessed by the health risk assessment model. The results showed that activity concentrations of238U,226Ra and232Th in groundwater (0.012~0.102, 0.013~0.036, 0.002~0.033Bq/L)and river water (0.001~0.066, 0.013~0.034, 0.001~0.013Bq/L) did not exceed the standards stipulated by the WHO for drinking-water quality, but far higher than the average values in Jiangxi Province. The nuclides’ activity concentration in the river water continuously decreased as water flowed, while no obvious trend was observed for spatial distribution of nuclides. The comprehensive pollution index in river water was higher than that in groundwater: The peak value for river water was 9.21 which was heavy pollution, while the peak value for groundwater was 6.83 which is medium pollution. Results of health risk assessment indicated that the cancer risk for infants and children was higher than that for adults. The lifetime cancer risk for infants exceeded the maximum value of 5.0×10-5regulated by ICRP, and meantime the risk values for children and adults were respectively 33.3% and 16.7% higher than standards. Even if the other water samples did not exceed the standard, they were higher than the negligible risk level of 10-6recommended by USEPA, and therefore indicating potential cancer risk. The carcinogenic risk level of nuclides decreased in the order of226Ra >232Th>238U. Therefore, more attention should be focused on the study of226Ra and232Th in drinking water around uranium mining area.

uranium mining area；radionuclides；pollution characteristics；risk assessment

X820.4

A

1000-6923(2019)12-5342-10

易 玲(1993-),女,江西宜春人,东华理工大学硕士研究生,主要从事水污染与控制研究.发表论文1篇.

2019-05-20

国家自然科学基金项目(41362011,41502235);江西省重点研发计划项目(20181ACG70023)

* 责任作者, 教授, gaobai@ecit.cn