高注量1 MeV电子辐照下InGaAs单结太阳电池退化规律与机制

慎小宝， 李豫东， 玛丽娅·黑尼， 赵晓凡， 莫敏·赛来， 许 焱,3,雷琪琪， 艾尔肯·阿不都瓦衣提， 郭 旗， 陆书龙

(1. 中国科学院 特殊环境功能材料与器件重点实验室， 新疆电子信息材料与器件重点实验室，中国科学院 新疆理化技术研究所， 新疆 乌鲁木齐 830011;2. 中国科学院大学， 北京 100049; 3. 新疆大学 物理科学与技术学院， 新疆 乌鲁木齐 830046;4. 中国科学院 苏州纳米技术与纳米仿生研究所， 江苏 苏州 215123)

1 引 言

太阳电池作为空间飞行器的直接能源提供者，其抗辐射性能的优劣直接影响航天器的在轨服役寿命。为保证空间飞行器长期稳定可靠地工作，研发具备高转换效率、高稳定性以及优异抗辐射性能的空间太阳电池具有重要意义。在过去的十年中，高效率(η=30%,在AM0,1sun)晶格匹配的GaInP/GaAs/Ge三结太阳电池一直作为航天器和卫星的主要供电来源[1]，但是进一步提高三结GaInP/GaAs/Ge太阳电池的光电转换效率具有很大难度[2]。目前，采用晶片键合技术制备的GaInP/GaAs//InGaAsP/InGaAs键合四结太阳电池不仅解决了多结电池中普遍存在的晶格失配问题，而且与其他新型结构电池相比，光电转换效率高、成本低，有望成为当前空间太阳电池发展的主要方向[3-8]。

目前国内外对空间用GaInP/GaAs/Ge三结太阳电池的辐射效应进行了广泛研究[9-12]，但是关于键合四结太阳电池辐射效应的研究鲜有报道。多结太阳电池结构复杂，再加上键合新技术的引用，使键合多结太阳电池的辐射效应研究变得更加复杂。目前，尚未发现国外关于键合四结太阳电池辐射效应的研究报道。国内，代盼等[13]对GaInP/GaAs//InGaAsP/InGaAs键合四结太阳电池进行了1 MeV电子辐照实验，研究发现InGaAsP和InGaAs两个子电池的性能退化是导致键合四结电池性能下降的主要原因。基于该结果，赵晓凡等[1]对GaInP/GaAs//InGaAsP/InGaAs键合四结电池中的子电池InGaAsP/InGaAs双结电池部分进行了1 MeV电子辐照实验研究，得到InGaAs子电池性能的退化是导致InGaAsP/InGaAs双结电池性能退化的主要原因。因此，InGaAs子电池的抗辐射性能是影响键合四结太阳电池整体抗辐射性能的关键因素。

应用于复杂空间辐射环境(电子和质子等粒子)中的太阳电池，预计会受到较高注量的粒子辐射(等效于高达1 MeV电子1×1016e/cm2的辐射水平)[14]。目前对于GaInP/GaAs//InGaAsP/InGaAs键合四结电池辐射效应的各项研究都只限于注量低于1×1016e/cm2的电子实验，国内外关于InGaAs单结电池的高注量辐照试验未曾报道，尚不明确InGaAs单结电池在1 MeV电子高注量辐照下的退化规律与机制。因此，对InGaAs单结电池开展地面高注量辐照模拟实验，对研究键合四结太阳电池辐射效应和加固技术具有重要意义。

本文对键合四结电池中In0.53Ga0.47As子电池进行了高注量1 MeV电子辐照实验，并结合Mulassis (Multi-layered shielding simulation software)模拟仿真计算方法和I-V曲线数值拟合方法对电池性能的退化机制进行了分析研究。并详细分析了光生电流Iph、反向饱和电流I0、理想因子n、并联电阻Rsh和串联电阻Rs对电池性能退化造成的影响。该研究为进一步优化In0.53Ga0.47As子电池结构和提高键合四结太阳电池抗辐射性能提供了理论依据。

2 实验方法

试验样品采用MBE(Molecular beam epitaxy)方法制备的In0.53Ga0.47As(Eg=0.74 eV)单结太阳电池，电池面积为2.5 mm×2.5 mm，其结构和透射电镜图(TEM)如图1所示。n型掺杂源为硅，p型掺杂源为硼。窗口层采用n+-lnP材料，以减少前表面复合；发射区为掺杂浓度1×1018cm-3的n+-In0.53Ga0.47As。基区为掺杂浓度1×1017cm-3的p+-In0.53Ga0.47As；背表面场选用(BSF)p+-lnP材料，以减少背表面复合；衬底选取p++-lnP材料；电池表面与电极接触面均为欧姆接触，以减少表面复合。

图1 (a)In0.53Ga0.47As(Eg=0.74 eV)单结电池结构;(b)In0.53Ga0.47As(Eg=0.74 eV)电池的透射电镜图。

Fig.1 (a) Structure of In0.53Ga0.47As (Eg=0.74 eV) single junction solar cell. (b) TEM image of In0.53-Ga0.47As (Eg=0.74 eV) single junction solar cell.

辐照实验在中国科学院新疆理化技术研究所ELV-8型电子加速器上完成，辐照过程保持常温((25±5)℃)。电子能量选取为1 MeV，注量率选用1×1011e/(cm2·s)，辐照注量点选取如表1所示。分别测试了辐照前后样品的I-V特性参数[15](开路电压Voc、短路电流Isc、最大功率Pmax、填充因子FF)和光谱响应EQE参数。I-V特性参数测试在AM0和常温环境下进行。光谱响应测试条件：常温，波长扫描范围为800～1 800 nm。

本文运用Mulassis仿真程序计算了不同注量的1 MeV电子在In0.53Ga0.47As单结太阳电池中产生的位移损伤剂量(DDD)D，并运用Mulassis仿真对In0.53Ga0.47As太阳电池的辐照退化机理进行了分析研究。

表1 采用Mulassis仿真得到每个注量点对应的D

Tab.1Dcorresponding to each fluence point calculated by Mulassis simulation

1 MeV electron fluence/(e·cm-2)D/(MeV·g-1)(Mulassis)1×10153.19×10105×10151.59×10118×10152.55×10112×10166.38×10114×10161.28×10125×10161.59×10126×10161.91×1012

3 结果与讨论

3.1 仿真结果

位移损伤剂量方法是用于预测空间太阳电池性能退化的有效分析手段，通常采用D表示带电粒子在太阳电池中产生的辐射损伤，如式(1)所示[16]：

D=ENIEL×Φ，

(1)

其中，Φ是粒子注量，ENIEL是粒子在电池材料中产生的非电离能量损失(Non-ionizing energy loss，NIEL)。如表1所示，Mulassis仿真结果显示D随注量的增加而增加。

图2为1 MeV电子在In0.53Ga0.47As电池中产生的NIEL值随着电子入射深度的变化关系(通过Mulassis仿真计算得到)。从图中可以看出：在电池活性区(发射区、结区、基区)内，NIEL值随着电子入射深度的增加而增大，对应的位移损伤剂量也随着电子入射深度的增加而增加。这是因为，电池在1 MeV电子辐照下，入射到电池活性区内的高能电子与材料中的晶格原子相互作用，大量反冲原子的产生导致了晶格缺陷数量随着入射深度的增加而进一步上升[17]。

图2 1 MeV电子在In0.53Ga0.47As电池中产生的NIEL值随着电子入射深度的变化关系

Fig.2 NIEL as a function of 1 MeV electron particle penetration depth in the In0.53Ga0.47As solar cell

3.2 电学性能结果分析

太阳电池I-V特性曲线是衡量太阳电池性能的重要依据。不仅可以从I-V特性曲线直接获得Voc、Isc、Pmax和FF等重要参数，还可以通过太阳电池理论模型提取光生电流Iph、反向饱和电流I0、理想因子n、并联电阻Rsh和串联电阻Rs[18]。图3为In0.53Ga0.47As太阳电池的I-V曲线随1 MeV电子辐照注量的变化情况。太阳电池单二极管等效电路模型如下：

(2)

其中VT是热电压。当注量大于4×1016e/cm2时，I-V曲线不再满足单二极管等效电路模型，所以只对注量小于4×1016e/cm2的I-V曲线进行了拟合，拟合结果如图3所示。可以看出，拟合结果与实验结果吻合较好，Iph、I0、n、Rsh和Rs提取结果如表2所示。从表2中可以看出，Iph和Rsh随着辐照注量的增加而减小，I0、n和Rs随着辐照注量的增加而增加。表3为1 MeV辐照下In0.53Ga0.47As太阳电池的Voc、Isc、Pmax、FF和η及其剩余因子(RF)随辐照注量的变化情况。

图3 In0.53Ga0.47As太阳电池的I-V曲线随1 MeV电子辐照注量的变化,实线是实验结果,符号是拟合结果。

Fig.3I-Vcharacteristics of 1 MeV electron irradiated In0.53-Ga0.47As solar cell with different fluences, solid lines are measured curves and symbols are simulating results.

表2 从I-V曲线中提取的Iph、I0、n、Rsh、Rs随辐照注量的变化

Tab.2 Extract the parameters ofIph,I0,n,Rsh,RsfromI-Vcharacteristics of 1 MeV electron irradiated In0.53Ga0.47As solar cell with different fluences

1 MeV electronfluence/ (e·cm-2)Iph/mAI0/AnRs/ΩRsh/Ω03.861×10-61.1641.35 0001×10153.613.7×10-61.1651.3013 8005×10153.2659.8×10-61.191.43 5008×10153.081.55×10-51.1911.412 5002×10162.881.1×10-41.21.432 300

表3 1 MeV辐照下In0.53Ga0.47As太阳电池的Voc、Isc、Pmax、FF、η及其剩余因子(RF)随辐照注量的变化情况

Tab.3 Values and remaining factor(RF) ofVoc,Isc,Pmax, FF andηof In0.53Ga0.47As solar cell irradiated by 1 MeV electron with different fluences

1MeV electron fluence/ (e·cm-2)Voc/VRFIsc/mARFPm ax/mWRFFFRFη/%RF00.24313.86210.61410.65517.25511×10150.2050.8463.5730.9250.4570.7440.6230.9515.4010.7445×10150.1770.7313.2640.8450.3280.5340.5660.8643.8740.5348×10150.1590.6543.0660.7940.2740.4470.5640.8613.2440.4472×10160.0930.3852.8610.7410.1310.2140.4910.7501.5510.2144×10160.0190.0771.8540.4800.0100.0170.2990.4570.1230.0175×10160.0090.0390.7380.1910.0010.0010.1160.1760.0000.0016×1016000.1900.049000000

图4是In0.53Ga0.47As太阳电池在1 MeV电子辐照下，Voc、Isc、Pmax与FF的归一化值随辐照注量增加的变化情况。从图中可以看出Voc、Isc、Pmax和FF均随着辐照注量的增加发生了不同程度的退化，Voc的退化程度明显大于Isc，其中Pmax退化最为严重。注量达到4×1016e/cm2时，电池的I-V曲线退化趋势呈斜线，效率退化到原来的1.7%，此时太阳电池已经不能再为负载提供有效的电能，可认为电池失效。

图4 In0.53Ga0.47As单结太阳电池的归一化Voc、Isc、Pmax和FF随电子辐照注量的变化曲线。

Fig.4 NormalizedVoc,Isc,Pmaxand FF values of In0.53-Ga0.47As solar cell with the increase of electron irradiation fluence.

从仿真结果图2可以看出，辐照产生的位移损伤缺陷分布于整个电池活性区，并且随着辐照注量的增加，产生于电池活性区内的位移损伤缺陷密度越大，电池的相关电参数Voc、Isc、Pmax、FF退化就越严重。电池样品在1 MeV电子辐照下，入射电子与晶格原子相互作用，通过库伦散射碰撞将能量传递给晶格原子，使原子发生位移，从而在电池活性区内产生大量位移损伤缺陷，这些辐照引入的位移损伤缺陷在太阳电池活性区内起着复合、产生、陷阱或散射中心的作用，影响了载流子的产生和输运，从而导致电池的电参数发生退化[19-20]。

电池在电子注量低于1×1016e/cm2的辐照条件下，Isc的退化主要是电子辐照在电池活性区内引入了位移损伤缺陷，这些缺陷缩短了光生少数载流子的扩散长度，从而使其收集效率降低所致[1]。Φ越大，产生的位移损伤缺陷越多，Iph和Isc的退化就越严重，原理如图5所示。

图5展示了光生载流子在电池内部的产生、传输、分离、缺陷捕获4个过程。 从图中可以看到，辐照引入的缺陷作为缺陷中心会捕获光生载流子，影响光生载流子的输运，降低载流子的有效收集，导致Iph和Isc的退化。

图5 光生少数载流子在In0.53Ga0.47As电池内部输运示意图

Fig.5 Schematic diagram of the transport of photo-generated minority carriers inside the In0.53Ga0.47As solar cell

当电池在电子注量大于1×1016e/cm2的高注量条件下，不仅要考虑位移损伤缺陷引起的光生少数载流子扩散长度减小对Isc退化造成的影响，还需考虑位移损伤缺陷引起的载流子去除效应对Isc退化造成的影响[21]。载流子去除效应会引起多数载流子浓度降低，导致内建电场发生退化和电池的Rs增加，影响光生少数载流子的收集，导致Iph和Isc发生退化。

太阳电池内建电场VD与多数载流子浓度nn0和pp0的关系如下[22]：

(3)

其中，KB为玻尔兹曼常数，T为温度，q为电荷量，ni为本征掺杂浓度。

Voc的变化主要受I0和Iph的影响，如公式(4)、(5)所示[22]：

(4)

(5)

JS为反向饱和电流密度，与I0成正比；Ln为p型基区的少数载流子扩散长度，Lp为n型发射区的少数载流子扩散长度。由辐照引起的光生少数载流子扩散长度的减小和载流子去除效应，引起了表2中I0的增加和Iph的减小，最终导致了Voc的退化。

如表2所示，Rs随辐照注量的增加而增大，这是由于辐照引入的位移损伤缺陷产生的载流子去除效应所致[23]。基于等效电路单二极管模型，在电池处于短路电流的情况下，光生电流在串联电阻上的压降使得二极管处于正向偏压条件下，此时产生的暗电流方向与光生电流方向相反，抵消了部分光生电流。所以随着注量的增加，Rs增大，引起暗电流也随之增大，导致了电池的Isc减小[10]。Rsh随辐照注量的增加而减小，Rsh的减小是因为辐照引入的缺陷增大了空间电荷区两侧电子和空穴的复合几率，使漏电流增大所致，Rsh的减小会导致Voc减小[24]。n值的增加是由于辐照引入的缺陷引起电池活性区内复合类型的增加所致。填充因子FF决定了太阳电池的输出功率水平，电池Rs增大和Rsh减小是导致FF退化的主要原因[25]。由于Pmax=FF×Isc×Voc，因此Voc、Isc、FF的退化直接导致了最大功率Pmax的退化。

3.3 光谱响应测试结果分析

图6是In0.53Ga0.47As太阳电池光谱响应EQE随1 MeV电子辐照注量增加的变化情况，从图中可以看出，EQE随着辐照注量的增加而不断退化。在注量低于4×1016e/cm2时，长波区的退化情况明显比短波区域严重，其中一个原因是，在电池活性区内，NIEL值随着电子入射深度的增加而增加，所产生的位移损伤缺陷密度也随着电子入射深度的增加而增大；其次，基区厚度远大于发射区厚度，所以产生于基区的位移损伤缺陷密度也远大于发射区。较高的位移损伤缺陷密度，增加了光生少数载流子的复合几率，降低了载流子的有效收集。以上两个原因导致了在注量低于4×1016e/cm2的条件下，长波区退化程度大于短波区的现象。注量大于4×1016e/cm2之后，EQE在整个电池光谱区域退化均非常严重，因此长波区域的退化程度与短波区域基本相同。当注量达到6×1016e/cm2之后，EQE基本为零，光电转化效率为零，电池彻底失效。

图6 In0.53Ga0.47As电池EQE随辐照注量的变化

Fig.6 EQE of In0.53Ga0.47As solar cell irradiated by 1 MeV electron

4 结 论

本文对键合GaInP/GaAs//InGaAsP/InGaAs四结太阳电池的子电池In0.53Ga0.47As(Eg=0.74 eV)单结电池进行了高注量1 MeV电子辐照实验，并结合Mulassis模拟仿真程序对1 MeV电子在In0.53Ga0.47As太阳电池中产生的位移损伤情况进行了分析。结果表明，随着电子辐照注量的增加，辐照在电池内部产生的位移损伤越大，电池性能退化越严重。1 MeV电子在In0.53Ga0.47As电池活性区内产生的NIEL值随着入射深度的增加而增加；电池的Voc、Isc、Pmax和FF都发生了不同程度的退化，其中Voc的退化程度明显大于Isc，Pmax退化程度最大；在注量小于4×1016e/cm2时，电池的光谱响应在长波区域退化程度明显比短波区域退化严重；注量大于4×1016e/cm2之后，电池的I-V曲线退化趋势呈斜线，效率退化到原来的1.7%以下，此时EQE在整个电池光谱区域退化均非常严重；当注量达到6×1016e/cm2时，电池的光电转换效率基本为零，电池完全失效。拟合结果分析表明，在电子辐照下，Iph和Rsh的减小以及n、I0和Rs的增加，导致了电池性能的退化。In0.53Ga0.47As电池性能的退化主要是由于辐照引起的光生少数载流子扩散长度减小和载流子去除效应所致。因此，进一步优化键合四结电池中的子电池InGaAs的结构、提高其制备工艺对新一代空间太阳电池的发展具有重要意义。