渤海湾盆地渤南洼陷沙河街组三段下亚段岩相特征及有机质富集成因

王雨菡，丁伟铭，刘 璇，魏 韧，董 琳

(北京大学 地球与空间科学学院，北京100083)

中国页岩油气分布范围广，在扬子、华北、塔里木地区，松辽盆地、鄂尔多斯盆地、准噶尔盆地、吐哈盆地、柴达木盆地中-新生界以及渤海湾盆地的古生界中都有发育[1]。其中渤海湾盆地沾化凹陷渤南洼陷页岩油气资源丰富，沙河街组四段、沙河街组三段和沙河街组一段都是较好的储油层。沙河街组三段(沙三)下亚段由于盆地剧烈沉降，湖盆发育广泛，陆源物质输入较多，沉积了面积广、厚度大并含碎屑组分的碳酸盐岩，蕴含着大量页岩油，是最有利的勘探区之一[2]。

前人对于渤南洼陷碳酸盐岩进行了大量的研究，将渤南洼陷沙三下亚段分为14个层组，并且根据孔隙度和含油饱和度等确认12下层组和13上层组为页岩油重点产出层位[2-4]。前人的研究主要集中在对优质储层储集物性的探究上，而对优质烃源岩的形成过程和机理研究较少，这在一定程度上制约着勘探开发的进一步进行。古生产力与氧化还原条件直接控制着有机物的产生以及再矿化的过程，油气的产生(生烃过程)以及埋藏、保存过程与沉积、成岩环境也有着密不可分的联系[5-7]。因此，完善上述的基础沉积学及关于古环境、古气候的研究，将对寻找有机质富集层位有着重要的意义。

本次研究对区域内重点井L69井进行现场岩心观察、高密度精细取心及薄片鉴定，细致描述L69井岩相，从地球化学角度，运用主微量元素测试、无机碳、氧同位素测试、有机碳同位素、有机氮同位素测试，反演沙三下亚段沉积的氧化还原环境，并结合有机、无机地球化学指标，探讨了有机质聚集和赋存的机理。

1 区域地质概况

1.1 地质概况及样品

渤南洼陷是渤海湾盆地济阳坳陷沾化凹陷中部的一个三级构造单元(图1)，是渤海湾盆地中-新生代裂谷盆地的一部分，面积约600 km2。渤南洼陷的形成主要受燕山运动和喜马拉雅运动影响，燕山运动形成了罗西断层、孤西断层等北西-南东向断层，喜马拉雅运动形成了义东断层、义南断层、孤北断层等北东-南西向断层，并对早期断层进行改造，形成了现今凹凸相间的构造格局。渤南洼陷北以埕南断层与埕东凸起相接，南以缓坡过渡到陈家庄凸起，西以义东断层与义和庄凸起相接，东以孤西断层与孤岛凸起相接，是一个北陡南缓的箕状断陷盆地[8]。

图1 沾化凹陷渤南洼陷构造位置 [3]Fig.1 The location of Bonan Sag in Zhanhua Depression[3]

渤海湾盆地在古近纪经历了断陷初始期、发育期、鼎盛期和萎缩期，依次发育了孔店组、沙河街组和东营组。在新近纪盆地从断陷期进入拗陷期，发育馆陶组和明化镇组，在第四纪发育平原组。其中沙河街组可分为4段，从下向上依次为沙河街组四段、沙河街组三段、沙河街组二段和沙河街组一段。沙河街组三段下亚段是在湖盆断陷鼎盛期沉积的暗色泥岩和碳酸盐岩互层的沉积地层，分布广、厚度大，是渤南洼陷页岩油气最有利的储层，是本文研究的目标层位。L69井是渤南洼陷沙三下亚段的重点取心井，在2 911.0～3 140.7m进行了全井段取心，完整记录了沙三下亚段的沉积。本项研究对L69井进行密集取样，采集样品171块，开展了岩心描述和薄片鉴定等系统沉积学工作，并进行了主微量元素、有机碳、氮同位素及无机碳氧同位素测试等地球化学实验。

1.2 岩性和矿物成分

渤南洼陷沙三下亚段主要发育碳酸盐岩，矿物成分主要为方解石、粘土矿物和石英，含少量长石、白云石、黄铁矿。方解石主要是泥晶方解石，次为亮晶方解石，亮晶方解石表现为针状和块状两种晶型，粘土矿物主要为伊-蒙混层和伊利石，也有少量高岭石及绿泥石，常与泥晶方解石混合。石英及长石形状不规则且分选磨圆较差。黄铁矿主要以分散状分布在粘土和泥晶方解石上，偶见小团块及分散在粘土纹层上的黄铁矿纹层。有机质呈分散状、纹层状分布在粘土上，类型以Ⅰ型和Ⅱ1型为主[8]，指示浮游藻类和细菌是有机质的主要来源。

1.3 岩相分类

L69井岩心样品均呈深灰色且发育致密，宏观可见块状、微弱纹层状和纹层状构造，镜下可观察到块状、透镜状及纹层状构造。通过系统的沉积学研究，鉴定出如下岩相：块状泥晶灰岩、透镜状泥晶灰岩、纹层状泥晶灰岩、纹层状亮晶灰岩、块状微亮晶灰岩、块状泥晶白云岩、纹层状泥晶白云岩，以及极少量的砂岩和生物碎屑灰岩，其中前4种占比例最大，详细特征如下文所述。

1) 块状泥晶灰岩

块状泥晶灰岩占岩心样品的57%，主要发育在埋深2 910～3 020 m。 碳酸盐含量平均为55.4%，以泥晶方解石为主，有极少量白云石化。粘土矿物与泥晶方解石混合，其余陆源碎屑分散状分布，以石英为主，其次为长石，有机质分散状分布，介形虫碎片广泛分布，密度最高达5个/mm2，粗细不一，长度约100～1 000 μm，部分保存完好，部分残缺(图2a—c)。

2) 透镜状泥晶灰岩

透镜状泥晶灰岩占岩心样品的17%，主要发育在埋深3 000～3 040 m及3 070～3 130 m。岩心样品呈微弱纹层状，碳酸盐含量平均为64.1%，主要是泥晶方解石，有极少量白云石化。泥晶方解石呈规则椭圆形透镜状产出，长轴长100～500 μm，短轴长30～100 μm，同一区域的透镜体大小和形态相近，长短轴比为2 ∶1～6 ∶1，密度低的1～10个/mm2。陆源碎屑分散状分布，以石英为主，伴有长石，有机质分散状分布，介形虫碎片比块状泥晶灰岩中的少(图2d—f)。

3) 纹层状泥晶灰岩

纹层状泥晶灰岩占岩心样品的12%，主要发育在埋深3 055～3 130 m。碳酸盐含量平均为71.1%，岩心样品纹层发育，镜下可观察到泥晶方解石纹层、粘土纹层和有机质纹层等，纹层厚度为0.1～0.5 mm，几乎无介形虫(图2g—i)。

4) 纹层状亮晶灰岩

纹层状亮晶灰岩占岩心样品的4%，主要发育在埋深3 040～3 090 m。碳酸盐含量平均为70.8%，主要是亮晶方解石，颗粒大小在20～120 μm。岩心样品纹层非常发育，镜下可见亮晶方解石纹层、粘土纹层和有机质纹层。纹层以水平为主，未见波状和楔状纹层，几乎无介形虫(图2j—l)。纹层状亮晶灰岩与其他3种岩相有显著不同，其孔隙度高、渗透性好，是L69井最有利的储集层[2-4]。

2 地球化学实验

2.1 实验方法

对L69井采集的171个样品进行了主微量元素、无机碳、氧同位素及有机碳、氮同位素测试，实验方法介绍如下。

1) 主微量元素

全岩样品粉碎至200目左右，加入足量醋酸-醋酸铵溶液，摇匀静置48 h，离心，取上清液稀释后测试碳酸盐组分元素含量。并将不溶的沉淀物洗过4遍去离子水后，烘干称量碎屑组分质量，移入PFA溶样罐，依次加入浓HF和浓HNO3，加热12 h后蒸干，再加入浓HNO3，加热12 h后蒸干，仍有未溶解的加入浓HCl和浓HNO3，加热12 h后蒸干，再加入1 mL 1N HCl，1 mL 1N HNO3，3 mL去离子水，配置成待测液，离心稀释后上机测试碎屑组分元素含量。测试方法采用电感耦合等离子体发射光谱分析法(ICP-OES)，在北京大学地球与空间科学学院造山带与地壳演化教育部重点实验室进行测试。

图2 渤南洼陷L69井岩心样品薄片照片Fig.2 Photographs showing the thin sections of core samples from Well L69,Bonan Saga.块状泥晶灰岩岩心，埋深2 993 m；b.块状泥晶灰岩(单偏光)，埋深2 969.5 m；c.块状泥晶灰岩中的介形虫碎片(单偏光)，埋深2 963.0 m；d.透镜状泥晶灰岩岩心，埋深3 019 m；e.透镜状泥晶灰岩，泥晶透镜体排列整齐(单偏光)，埋深3 023.7 m；f.透镜状泥晶灰岩，泥晶透镜体排列整齐成条带(单偏光)，埋深3 062.4 m；g.纹层状泥晶灰岩岩心，埋深3 099 m；h.纹层状泥晶灰岩，方解石纹层-粘土纹层-分散状有机质(单偏光)，埋深3 084.0 m；i.纹层状泥晶灰岩，方解石纹层-粘土分散-有机质纹层(单偏光)，埋深3 126.8 m；j.纹层状亮晶灰岩岩心，埋深3 061 m；k.纹层状亮晶灰岩，针状亮晶方解石纹层-粘土纹层(单偏光)，埋深3 062.8 m；l.纹层状亮晶灰岩，块状亮晶方解石纹层-有 机质纹层(单偏光)，埋深3 087.3 m

2) 无机碳、氧同位素

取大于0.2 g样品于小离心管中，送往美国路易斯安那州立大学地质系地球化学实验室进行实验。

3) 有机碳、氮同位素

将粉末样品放入50 mL试管，加入20 mL 3N HCl，摇匀静置48 h，离心，倒掉上清液，将未溶解的部分用去离子水洗至pH大于5，蒸干，此时得到碎屑组分。将部分沉淀放入PFA溶样罐，依次加入4 mL浓HCl和6 mL浓HF，加热4 h后，离心，倒掉上清液，加入10 mL浓HCl，蒸干，用去离子水洗至pH大于5，蒸干，此时得到干酪根组分，将两部分蒸干后的粉末准备燃烧测试，在美国路易斯安那州立大学地质系地球化学实验室进行测试。

2.2 成岩作用

在利用地化指标分析沉积水体环境和有机质富集机制之前，需要先排除后期成岩作用对数据的影响。无机碳、氧同位素的相关性可以指示成岩作用，当无机碳、氧同位素成正相关时，指示后期成岩作用强烈，所测的地化数据无法用于古环境恢复[9]。L69井岩心无机碳氧同位素相关性很差(图3a)，这说明后期成岩改造作用较为微弱。

此外，还可以利用有机碳、氮同位素以及总有机碳含量(TOC)和总有机氮含量(TON)的相关性来探讨岩性对成岩作用的影响。成岩作用会优先消耗富13C的有机质而保存富12C的有机质，导致碳同位素发生负漂[10]；另外，有机质的逸散也会使TOC和TON降低。为了探讨4种岩相(块状泥晶灰岩、透镜状泥晶灰岩、纹层状泥晶灰岩和纹层状亮晶灰岩)的形成是否主要受控于成岩作用的影响，按岩相分组并关注不同岩相的样品中TOC与TON的分布，以及干酪根有机碳、氮同位素的变化趋势(图3b，c)。如图3所示，4种岩相样品中全岩的TOC和TON无明显分区，且干酪根有机碳、氮同位素无明显分区，说明成岩作用可能并不是导致不同岩相产出的主要影响因素。同时，与上文碳酸盐碳、氧同位素投图(图3a)得到的结论类似，成岩改造作用微弱，经实验测得的地球化学元素可能可以较好地反映沉积时的原始环境。

2.3 陆源碎屑来源讨论

4种主要的岩相类型的岩性特征和沉积结构构造差异很大，其中不容忽视的一点是陆源碎屑的影响，因为陆源碎屑在4类岩相的混积碳酸盐岩中含量在30%～45%。通常不同类型的碎屑组分中Al/K和Al/Mg比值会有所不同，本研究将通过对L69井岩心碎屑组分的地球化学元素进行分析，根据测得的主微量元素计算碎屑组分中Na2O,MgO,Al2O3,K2O,CaO等矿物的百分比，来探讨陆源碎屑的来源问题。经过实验和数据分析，发现碎屑组分中Al2O3和MgO,Al2O3和K2O之间存在很好的正相关关系(图4)，且Al/K和Al/Mg比值一直稳定，说明在所研究的层位中，碎屑组分的成分是均一的，这一现象表明该沉积时段碎屑组分的来源可能是恒定且单一的，沉积过程主要受到湖水水体本身环境的影响，这也为之后探讨碳酸盐组分形成的沉积环境提供了有利的前提条件。

图3 渤南洼陷L69井岩心样品成岩作用分析Fig.3 Analysis of diagenesis of core samples from Well L69,Bonan Saga.无机碳同位素vs.氧同位素；b. TOC vs. TON；c.干酪根有机碳同位素vs.有机氮同位素

图4 渤南洼陷L69井岩心碎屑组分中Mg，Al和K的关系Fig.4 The relationship of Mg,Al and K content in clastic components of core samples from Well L69,Bonan Saga.碎屑组分中Al2O3和MgO含量呈正相关；b.碎屑组分中Al2O3和K2O含量呈正相关

2.4 氧化还原环境

湖盆初始生产力主要由浮游植物提供，TOC和TON可以指示初始生产力的大小[5]。一般来说，初始生产力越高，则沉积物中TOC和TON值也越高。TOC和TON值在埋深2 910～2 930，2 950～2 990和3 020～3 060 m处呈显著高值，且全井段从深到浅呈增大趋势，可能说明这3处初始生产力较高。但特别要指出的是，有机质在生烃过程中会被消耗，部分有机质随着孔隙、裂缝等通道迁移，导致TOC和TON可能并不能完全准确指示湖盆初始生产力的大小，只具有一定的参考意义。

图5 渤南洼陷L69井古环境地球化学元素综合图Fig.5 A composite geochemical graph showing the paleoenvironment from Well L69 of Bonan Sag

有机碳同位素也常用于恢复初始生产力[5-6,18-19]。植物光合作用优先利用富12C的CO2，使生产的有机物也富12C，随着富12C的CO2减少，植物开始利用富13C的CO2，使生产的有机物中碳同位素也变重。因此光合作用是影响有机碳同位素最主要的因素，光合作用越强，有机碳同位素越重。但同时光合作用的植物类型、甲烷的生成、深部断裂等因素也会影响碳同位素的富集[20-21]，生烃作用中甲烷优先富集12C，使湖水中富集13C，会导致沉积物中的13C含量增大，因此有机碳同位素需要结合与生物作用密切相关且不受生烃作用影响的指标来共同恢复初始生产力。全岩和干酪根的有机碳同位素在埋深2950～2980m和3000～3070m处呈显著正漂，这可能说明该处初始生产力较高，但由于生烃作用也是有机碳同位素分馏的重要因素，需要结合其他不受生物作用影响的指标来精确判断初始生产力。

结合前述几种初始生产力的指标，在埋深2 910～2 940，2 950～2 990和3 000～3 070 m处呈同步正漂变化，指示这些层段古生产力较高。在埋深3 020～3 070 m处有机碳同位素值较其他两种指标更高，可能是生烃作用导致的。植物光合作用产生大量有机质，在沉降过程中消耗大量氧气，导致水体内部形成还原状态，进一步有利于有机质的埋藏与保存。综上所述，湖盆在埋深2 910～2 940，2 950～2 990和3 000～3 070 m处经历了3次初始生产力较高、有机质沉降过程中消耗氧气导致的还原环境，有机质得以大量埋藏保存。

图6 渤南洼陷L69井岩心有机氮总量与碳酸盐含量、粘土矿物含量的关系Fig.6 The relationship of total organic nitrogen(TON) with carbonate content and clay mineral content in core samples from Well L69, Bonan Saga. TON和碳酸盐含量的关系；b. TON和全岩中铝含量的关系

2.5 有机质富集成因

为了探讨L69井样品有机质的成因，对所有样品的有机氮总量和碳酸盐含量、粘土含量的关系进行分析，用碎屑组分中的Al乘以碎屑含量来代表样品中粘土的相对含量，可见TON与碳酸盐含量成较好的负相关，与粘土含量成较好的正相关(图6)，这说明陆源物质的输入与有机物的含量有较强的联系，其中可能的原因有二： 第一，陆源物质的输入带来了大量的营养物质，促进了藻类生长,因此产生了大量有机质；第二，大量的有机质全部是由陆源物质带来的，这一点与观察到的大量湖生藻类化石相悖，前人文章中也有大量关于湖生藻类的描述[4]，因此第一种假设的可能性较大。

结合上述一系列沉积地化研究，对渤南洼陷有机质的富集和保存机理有如下的推测：均一的陆源物质输入带来了丰富的营养物质，促进了藻类生长，生产力大大提高，大量有机质生成。过量的有机质在沉降过程中不断消耗水体中的氧气，导致湖水水体缺氧，进而更加有利于有机质的保存。

3 结论

1) 根据岩心和薄片观察，L69井主要岩相包含块状泥晶灰岩、透镜状泥晶灰岩、纹层状泥晶灰岩、纹层状亮晶灰岩等。

2) 基于沉积学研究，对碎屑组分有机氮同位素、干酪根有机氮同位素进行比较。同时，通过有机碳同位素和Ba共同还原盆地古生产力，识别出湖盆在2 910～2 940，2 950～2 990及3 000～3 070 m埋深处初始生产力较高且水体或沉积物处于还原环境，生成的有机质大量保存下来，有成为优质烃源岩的潜力。

3) 研究区陆源物质来源均一，陆源物质的输入带来了营养物质，促进了藻类生长，产生了大量有机质，在有机质沉降过程中不断消耗氧气，导致了水体缺氧，有利于有机质的保存。