走航式海洋放射性物质探测仪试验与应用初探

郑江龙，许 江，曲广卫，钟贵才，房旭东

（1.自然资源部第三海洋研究所，福建 厦门，361005；2.陕西卫峰核电子有限公司，陕西 西安，710118；3.中国海洋大学，山东 青岛，266100）

放射性物质可分为两大类，即天然存在的放射性核素与人为引入的放射性核素，后者是伴随着人类社会步入原子时代而产生的［1-3］。20世纪60年代，前苏联就开始了在水下进行γ射线总量测量，研制了水下的γ射线能谱测量仪器。之后从20世纪70年代开始，英国、美国、加拿大等国的相关科研机构也纷纷开展了水下放射性测量仪器的研制与应用研究，研制的仪器主要是以碘化钠（NaI）晶体和光电倍增管作为探测器的多道γ射线能谱仪。20世纪末，希腊和日本也开展了水下现场放射性测量的研究［4-10］。随着社会发展，核试验及沿海核电厂的建设促进了海洋放射性环境监测的需求，也推动了海洋放射性调查和研究的发展。

目前，国内放射性监测方法主要是通过现场采样，采用室内手段分析，或是针对核电厂或其它放射源进行长期定点式监测［11-14］。这些方法在海洋放射性监测中发挥了一定的作用，但受探测方式限制，无法在更广阔的海域满足现场快速监测的需求［15］。2000年，中国地质大学（北京）研制了我国第一台海底拖曳式多道γ射线能谱仪科研样机，并在渤海进行了试验，首次在现场取得我国海底放射性核素铀、钍、钾的数据［16-17］。2009年，国家海洋局第三海洋研究所（现自然资源部第三海洋研究所）与中国地质大学（北京）合作研制了走航式海洋放射性物质探测仪科研样机，并在厦门周边进行了实际拖曳测量试验；2011年，国家海洋局第三海洋研究所与中国地质大学（北京）进一步合作研制了另一套走航式海洋放射性物质探测仪，实现了将探测仪实用化的目的［18］。2011年，清华大学工程物理系也研制了一套基于碘化钠晶体的海水放射性监测装置，实现了对海水中的γ放射性活度浓度的实时在线监测［19］。

2012年，国家海洋局第三海洋研究所与陕西卫峰核电子有限公司合作研制了一套走航式海洋放射性物质探测仪，即本研究所用的探测系统，旨在提高海洋放射性探测的效率和拓宽放射性物质探测的应用领域。

1 系统设计

1.1 硬件结构

海洋放射性探测仪要实现的是走航或定点连续观测海水或海底沉积物的放射性核素，因此在探测器整体设计上需要考虑以下几点：1）测量的对象是海水或海底沉积物，要求系统工作时具有较高的测量效率，因此选择的探测器对γ射线的探测效率应足够高；2）探测器在水中或海底接收到的γ射线信号需要通过电缆传输，而电缆传输会对模拟信号产生衰减作用，造成γ射线谱形态的畸变，因此必须在水下将模拟信号转换成数字信号再传输给水上控制模块；3）为保证海上作业的安全性，水下探测器应具备抗压、抗震的性能，同时探测器外形应符合流线型设计，以便于拖曳走航测量。

探测系统由水上控制模块和水下探测器组成。水上控制模块主要包括采集电脑和通信转换器；水下γ射线探测器（图1），主要由碘化钠（NaI）晶体、前置放大器、数字化谱仪和减压缓震材料组成，其中碘化钠晶体的规格是5R5（即φ127 mm×127 mm）；NaI晶体密封于隔热低本底碳纤维结构箱内，内置缓冲材料等，以保证晶体的避光、电磁屏蔽、隔热、缓震效果；每条晶体具有独立的ADC单元、高压电源和数字化谱仪。

图1 水下探测器结构示意Fig.1 Structural diagram of the underwater detector

1.2 软件设计

探测仪配套软件的主要功能包括海洋放射性实时测量与显示、数据自动存储、历史能谱分析、历史数据查看与导出以及简单的数据处理功能等。配套软件操作简便，需要设置的参数主要有测量时间、测量次数、项目名称、测线号等，其工作模式能够满足走航或定点测量的需求。

软件主界面可以实时显示当前位置的实测剂量率，也可以实时显示能谱曲线，方便用户对所关注的放射性核素进行现场研究。现场采集的数据由软件自动保存，后期可根据日期或设置的关键参数进行查询或输出，采集的数据包含了测量起点和终点的位置信息、总 γ计数率（cps）、总剂量率（μGy/h）、总能谱、指定核素的计数率（cps）、指定核素的剂量率（μGy/h）、指定核素的能谱等，数据可结合其它软件进行分析和处理。

2 试验与分析

试验内容主要包括室内和室外两个部分，除分辨力测试和海上走航试验外，其它测量结果均采用环境地表 γ辐射剂量率的单位（μGy/h）表示［20］。根据前期工作的测试结果，测量时间为10、20、30、60 s所测得的平均γ剂量率均为0.110μGy/h，相对标准偏差分别为0.10%、0.10%、0.07%、0.05%。本研究所涉及的试验将单次测量时间设为30 s，即30 s记录一组数据。

2.1 预热时间测试

对前期室内定点测量数据分析时，发现开机后测试的第一组数据往往有一段时间的测量结果是不稳定的，如图2a、b所示，据此推断仪器可能需要先“预热”一段时间才能稳定工作。为了测试仪器通电后需“预热”多长时间才能开始稳定工作，增加了一组测试，是在连线完毕后立即进行测量，单次测量时间设为30 s，测量过程中，探测器置于室内瓷砖地板上，测量结果如图2c所示。

上述测试结果表明，放射性探测仪开始测量之前首先要进行通电“预热”，以保证测量数据的可靠性。图2a、b的单次测量时间均为60 s，大约分别从第11次和第13次开始，即预热10 min和12min后，测量结果变稳定；而由图2c可见，大约从第23次测量开始，即通电12 min后，仪器进入稳定工作状态，测量稳定性良好。仪器运行稳定后（第24～100次），平均剂量率为0.100μGy/h，相对标准偏差为0.078%。综合以上结果，从应用的角度考虑，建议使用前务必先对探测仪通电“预热”12 min以上再进行实际测量。

2.2 系统稳定性测试

探测仪的稳定性是系统性能的另一个重要指标，它反映了系统能否适应长期的测量工作。在实验室对该探测系统进行了多组“长期”稳定性测试（本研究涉及的长期和短期是相对的，根据近海走航调查的工作经验，把超过12 h视为长期），单次测量时间设为30 s，其中最长一组连续测量次数为 3 968，时长达41 h，测量结果如图3所示。

图2 系统预热时间测试结果Fig.2 Test result of preheating time of the system

图3 系统稳定性测量结果Fig.3 Test results of the system stability

图3所示室内定点定时测得的平均剂量率为0.095μGy/h，相对标准偏差为0.076%。长期稳定性的测量结果表明，本系统能够适应连续测量的工作模式，但仍需进一步的海洋调查工作来检验。

此外，模拟近海走航调查的作业模式，在2015年5月18日至6月9日期间进行了多组测量试验，同样以室内定点的工作模式，一天测量一组，单组测量次数为100，单次测量时间设为30 s，测量结果及相关分析结果见表1。

表1 短期稳定性测试结果Tab.1 Test result of short-term stability

2.3 分辨力测试

闪烁体探测器对能量相同的入射粒子输出的脉冲并不完全相同，而是围绕一平均幅度涨落。因此每种能量的入射粒子产生的脉冲大小都有一定分布，脉冲分布愈窄，能够分开的两组粒子的能量差别愈小，这就是能量分辨力。能量分辨力是放射性探测仪的另一个重要指标，它反映了仪器对不同能量射线的分辨能力，通常以谱线峰的半高宽（FWHM），十分之一高宽（FWTH）或相对线宽来表示，目前多采用半高宽，单位为eV或keV。

NaI探测器的能量分辨力通常用铯-137的661.66 keV全能峰的分辨力来表示，即全能峰的半高宽除以峰位（按道数计算）。首先对探测仪进行预热，待稳定后，利用移动铯源对仪器的能量分辨力进行测试，得到的谱线如图4所示。

图4 铯-137测量能谱图Fig.4 Measured energy spectrum of Cs-137

以谱线峰的半高宽进行计算，该探测仪对0.661 MeV的全能峰分辨力为4.1%，能够满足碘化钠γ谱仪对能量分辨力的要求（≤9%）［21］。

2.4 铯-137源测试

在校准实验室利用铯-137源对仪器进行校准测试，根据实测数据将系统增益设置为7 800，本底为500 s-1。校准过程中，测量时间设为30 s，照射距离分别为2.5、3.0、3.5 m，每组测量10次，计算各组实测剂量率的平均值和相对标准偏差，并计算实测剂量率与参考剂量率的相对误差，如表2所示。

表2 铯-137源测试结果Tab.2 Test result from the calibration source of Cs-137

根据以上3组实测数据，最大相对固有误差为4.9%，最小仅为0.9%，测试结果均能够满足碘化钠γ谱仪对刻度源活度值的扩展不确定度的要求（≤9%）［21］。

2.5 码头定点试验

码头定点定时测试的地点位于漳州港，于低潮时将探头悬挂于一外伸的平台，探测器底部距离海底2.0 m，顶部距离台地4.8 m，距离岸边4.0 m。测量过程处于涨潮阶段，开始时刻，探头正下方可见海底为泥质沉积物，结束时刻，潮水涨了1.0 m。测量结果如图5所示。

图5 漳州港码头定点定时测量结果Fig.5 Measured result at the wharf of Zhangzhou Port

探测仪测量的实际上是周围环境的总放射性。对于悬挂于台地的探测仪，其总放射性的贡献主要来源于下方的海底沉积物、上方的台地及旁侧的堤岸。由图5可见，随着潮水的上涨，实测剂量率呈减小的趋势，且随着水体厚度的增加，减小的趋势逐渐变缓，表明水体对海底沉积物的放射性有一定的屏蔽作用，同时也表明了该系统能迅速反应周围环境的变化。

2.6 海上定点试验

海上定点定时测试的地点位于漳州浮头湾，测量位置水深在12 m左右。单次测量时间设为30 s，逐次改变探测器位置，将探测器分别置于甲板、海面、海面下3 m、海面下6 m，海面下9 m、海底，每个位置测量10组数据，结果如表3所示。

从表3中的测量结果可见，仪器的测量稳定性良好，灵敏度较高，能够满足测量海水或海底沉积物、岩石等产生的γ射线能谱的需求。“甲板”组测得的剂量率主要来源于船体及甲板上其它设备辐射的γ射线；由于“海面”测量时，探头从侧舷下放，因此测量结果可能受到船体的部分影响；海水环境中测得的剂量率为0.001μGy/h，实际上已经是该探测仪的灵敏度上限；而在水底测得的结果主要来源于海底表层沉积物辐射的γ射线。

2.7 海上拖曳走航试验

水里拖曳走航试验的地点位于漳州浮头湾，目的是为了检验该系统能否胜任海洋走航式探测的工作模式。测量过程中，探头拖曳于海面下0.5～1.0 m左右，测量时间为30 s，采用连续测量模式，共获得104个测量值，平均剂量率约为0.001 μGy/h，与海水中定点测量的结果基本一致，未发现异常值。

事实上，海水中这种弱放射性的细微变化以总γ计数率来表示更为合适。图6为上述拖曳走航试验的测量结果，数据经过网格化和插值处理，并生成总γ计数率等值线图。需要注意的是，在没有放射性污染的海域，总γ计数率等值线图只是作为测量结果的一种展现方式，具体数值的实际意义还有待进一步研究。

表3 浮头湾海上定点定时测量结果Tab.3 Measured result aboard ship in Futou Bay

图6 水里拖曳走航测量的总γ计数率等值线Fig.6 Contour map of total gamma photons from measurement of underwater towing

2.8 海滩试验

海滩试验的地点位于福建深沪湾，湾内海滩存在多种沉积异质体，为试验探测器对不同物质的响应提供了极大的便利。测量目标物包括砂质海滩、粘土质海滩、风化岩石露头、古牡蛎礁、礁石及花岗岩防护堤，结果如表4所示。

根据表4的测量结果，该探测器能够区分多种不同物质的放射性。此外，对于同一类型的目标物，所测得放射性的也可能存在着差异，这可能与目标物的结构、成分及周围环境有关。由于测量过程中没有对周围环境进行严格控制，故暂时不对这部分数据进行定量分析。

表4 深沪湾海滩目标物测量结果Tab.4 Measured results from different objects in Shenhu Bay

3 结论

走航式海洋放射性物质探测仪的实用化研制可为海洋放射性污染监测提供科学探测设备，实时、快速、准确地获得海洋放射性污染情况、扩散范围等现状数据，为海洋监督执法提供技术支持，也可用于大范围海洋水体以及海底沉积物本底的调查研究，为海洋区域发展规划提供科学的基础数据。

本研究所试验的探测器由大体积碘化钠晶体、前置放大器、数字化谱仪以及减压缓震材料等部件组成；配套软件功能齐全，操作简便、智能。室内定点测量结果的相对标准偏差为0.076%，表明该系统性能稳定；分辨力测试结果表明，该系统对铯-137的661.66 keV全能峰分辨力为4.1%，能够满足碘化钠γ谱仪对能量分辨力的要求（≤9%）；通过3组不同照射距离的铯-137源测试，最大相对固有误差为4.9%，最小为0.9%，误差均在碘化钠γ谱仪对刻度源活度值的扩展不确定度的要求范围之内（≤9%）；码头定点试验结果表明，该系统能够迅速反应周围环境的变化；海上定点及拖曳走航试验的测量结果均表明该探测器水密性良好，并且与定位系统通信正常，能够满足实时监测海洋放射性污染状况的需求。

因此，除了可以将其应用于监测海洋水体的放射性污染情况外，也可以将其应用于海底沉积物的放射性测量，为海底沉积物的分类研究提供新的数据基础。然而，由于水体对放射性具有一定的屏蔽作用，若想实现对海底沉积物的探测，首先就得解决在复杂海洋环境下探测器的近底拖曳问题。

综上所述，为了扩大该探测器的应用范围，还需要对设备作进一步的深入研究和改进。

致谢：感谢自然资源部第三海洋研究所黄贤招、李海东、胡毅、林兆彬、卓志强等人在探测仪试验过程中的支持和帮助。感谢深沪湾海底古森林遗迹自然保护区管理处工作人员在试验过程中的配合与协助。感谢陕西卫峰核电子有限公司郭小华等人在相关工作中的支持和帮助。