南充交警大气PM2.5个体暴露水平及健康风险评价

2019-06-20郭佳灵李友平梁时军罗利萍

四川环境 2019年3期

郭佳灵，李友平，梁时军，罗利萍，唐娅

(1.西华师范大学环境科学与工程学院，四川南充 637009;2.南充市环境监测中心站，四川南充 637000)

1 前言

大气颗粒物是我国当前最主要的大气污染物之一[1]。2010年全球疾病负担评估报告[2]指出，空气污染对中国境内的死亡率和对人体的整体健康负担排名均为第4位，仅次于饮食、高血压和吸烟。大气环境PM2.5浓度增加与人群呼吸系统疾病、心血管疾病和免疫功能损伤等密切相关[3～5]，因而准确评估PM2.5暴露水平对分析人群健康具有重要作用。大气PM2.5是城市空气主要的污染物之一[6]，而交通污染源是城市空气污染的主要来源[7]。在各种来源的PM2.5中，机动车产生的PM2.5对人群非意外死亡会较大影响[8]。研究表明[9]，交通干道附近300～500m是最易受到机动车尾气PM2.5污染的地方，交警总是在交通繁忙的路口工作。因此，长期暴露在PM2.5高污染环境中的交警无疑是PM2.5个体暴露的直接危险人群[10]。虽然我国已对PM2.5个体暴露浓度及环境浓度进行对比分析的研究[11-12]，研究是利用大气环境监测站的数据来评价人群大气污染物暴露情况，但是人群的生活习惯或个体差异或与监测站点的距离等因素均可能使人群实际暴露浓度被高估或者低估[13]。

本研究以南充市区5个交通干道执勤交警为监测对象，双肩包中放置大气PM2.5个体暴露采样器的志愿者跟随执勤交警，同时使用监测仪和滤膜采集PM2.5样品，用于分析样品中的化学成分，并根据结果做健康风险评价,探讨南充城区交警PM2.5个体暴露水平以及PM2.5可能会对交警造成的健康损害，为防治PM2.5污染提供科学依据。

2 材料与方法

2.1 采样点

南充位于四川盆地东北部，地处嘉陵江中游，介于北纬30°35～31°51，东经105°27～106°28之间，南北跨度165 km，东西跨度143 km。截至2015年年底，南充全市机动车保有量达748,329辆，因此研究交警PM2.5个体暴露水平以及PM2.5对交警身体健康的影响很有必要。根据南充市城区交通分布情况，选择5个交通干道上执勤交警作为监测对象。避免扫地、焚烧树叶等特殊情况的干扰。

2.2 采样方法

于2013年7月连续10 d，利用数字直读式Microdust pro颗粒物测定仪(Casella)监测交警PM2.5个体暴露浓度，高度距离地面1.5m；同时使用个体暴露采样器(SKC)以及直径37mm特氟龙滤膜采集PM2.5。采样时间与交警工作时间一致，为每天上午8∶00～12∶00，下午14∶00～18∶00，共计8 h。记录温度、湿度、风速等气象因素。

2.3 分析方法

2.3.1 成分分析

采样后将样品置于干燥器内干燥，采样前后采用百万分之一的电子天平进行称量，测定滤膜于采样时间内吸附的空气细颗粒质量，计算大气PM2.5个体暴露浓度。称量后将样品密封保存在-4℃的冰箱中以待实验分析。将样品送至中国科学院气溶胶化学与物理重点实验室，使用能量色散X射线荧光光谱仪(ED-XRF)对样品进行化学成分分析。本次实验共分析Fe、Zn、Mn、Pb、Sb、Ni、Cu、Cr、Co和V等10种元素。质控(QC)程序参照美国的SRM校准XRF仪器，质保(QA)过程通过在每组分析中至少重复测定一个样品,以保证测量准确度和精确度，具体分析过程详见参考文献[14]。

2.3.2 健康风险评价模型

本研究主要考虑呼吸途径，将通过手口摄入以及皮肤接触产生的健康风险忽略，因此本研究计算出来的健康风险会比实际值偏小[15]。本研究采用美国环保局(US EPA)推荐的健康风险评价模型，在符合实际的情况下根据《中国人群暴露参数手册》对模型的部分参数进行修正。使用健康风险评价模型对交警PM2.5个体暴露样品中V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Sb和Pb等10种元素对交警产生的健康风险进行评价。

非致癌物质通常用日均暴露剂量(average daily dose，ADD)表示，致癌物质通常用终生日均暴露剂量(life average daily dose，LADD)表示。

(1)

(2)

式中，ADD为日均暴露剂量(mg/kg·d),LADD为终生日均暴露剂量(mg/kg·d)。其他参数具体取值见表1。

表1 经呼吸途径进入人体的暴露参数Tab.1 Exposure parameters that enter the human body through respiratory pathwav

注：95% UCL为平均值的95%置信上限。

对于非致癌物质，根据日均暴露剂量(ADD)，以HQ(危险系数)作为健康风险评估的衡量指标，得到单一污染物非致癌风险，计算公式如下:

(3)

式中：RfD为参考剂量，mg/(kg·d)，表示每天每kg人体摄取重金属元素不会引起人体不良反应的污染物最大量；HQ数值的大小表示风险的大小。当HQ≤1,风险较小或可以忽略；当HQ>1时，存在非致癌风险。

对于致癌物质，根据终身日均暴露剂量(LADD)，可以得到其致癌风险，以ILCR表示，计算公式如下：

ILCR=LADD×SF

(4)

式中：ILCR为终身增量致癌风险，表示人群癌症发生的概率；若ILCR在10-6～10-4之间，认为该物质不具备致癌风险；SF为经呼吸暴露的致癌斜率系数，单位为[mg/(kg·d)]-1,表示人体暴露于一定剂量的某种污染物下产生致癌效应的最大概率。

3 结果分析与讨论

3.1 大气PM2.5个体暴露浓度及气象因素

交警的PM2.5个体、环境暴露浓度结果如图1所示。在监测期间，交警PM2.5个体暴露浓度平均为74.4μg/m3，而环境浓度平均为42.2μg/m3，个体暴露浓度略低于国家《环境空气质量标准》(GB3095-2012)中二级标准日均浓度限值75μg/m3，PM2.5个体暴露浓度为个体高于环境，个体暴露浓度是环境浓度的1.7倍。其中，个体暴露浓度超过75μg/m3的天数为4d，超标率为40%；个体暴露最低浓度出现在7月17日，为53μg/m3；个体暴露最高浓度出现在7月13日，为94μg/m3，是个体暴露最低浓度的1.8倍，是国家二级标准75μg/m3的1.3倍。采样期间大气PM2.5质量浓度、温度、相对湿度以及风速变化见图2。采样期间南充市温度变化范围为26～38℃，平均温度为32.5℃。相对湿度变化范围为50%～94%，平均相对湿度为71.6%。风速平均为4km/h。在采样期间，随着湿度和风速的降低，大气PM2.5的质量浓度升高。可以得出，大气PM2.5的质量浓度与湿度和风速呈负相关关系。

与上海[16]相比较，南充PM2.5个体暴露浓度高于上海夏季PM2.5浓度，而环境浓度却低于上海；与成都市[17]相比，南充PM2.5个体暴露以及环境浓度均低于成都市夏季的PM2.5日均质量浓度(113.5μg/m3)。南充市夏季太阳辐射强烈，边界层较高，加上降雨对污染物有一定的清除作用，从而使得PM2.5浓度处于较低水平，因而环境浓度较低。南充多年来汽车保有量持续增加，汽车尾气也成为大气污染的主要来源，因此交警PM2.5个体暴露浓度高于环境浓度。

图1 PM2.5个体暴露浓度水平与大气环境浓度Fig.1 PM2.5 personal exposure concentration level and atmospheric environment concentration

图2 PM2.5质量浓度与气象因素Fig.2 PM2.5 mass Concentration and meteorological factors

交警PM2.5个体暴露浓度与气象因素的相关性分析结果，如表2所示。温度与PM2.5个体暴露浓度有一定的正相关关系，但相关性不明显[18]。交警PM2.5个体暴露浓度与风速、湿度呈负相关关系，表明风速、湿度有利于PM2.5个体暴露浓度的降低。高风速能够稀释和冲散空气中的污染物，能够起到降低污染物浓度的作用[19]。李友平等[20]研究表明风速能使大约20%不同出行方式中个体暴露浓度产生变化，风速每升高1 m/s，小巴和公交车这两种出行方式的PM2.5个体暴露浓度会分别下降22%和24%。谢宏琴[21]等研究发现PM2.5个体暴露浓度与相对湿度呈负相关关系,当湿度较高，并伴有降雨[22]时，由于吸湿增长的影响，有利于PM2.5的湿沉降，从而降低其质量浓度。

表2 交警PM2.5个体暴露浓度与气象因素的相关性分析Tab.2 Correlation analysis between exposure concentration of PM2.5 and meteorological factors

注：**表示在0.01水平(双侧)上显著相关；
*表示在0.05水平(双侧)上显著相关。

3.2 交警PM2.5个体暴露中元素质量浓度

交警PM2.5个体暴露中元素质量浓度(以ρ计)如表3所示。V、Co的质量浓度较低，平均值在0.00～32.20ng/m3范围内，ρ(Fe)最高，为60.19～7061.50ng/m3，占元素总质量浓度的77%以上。不同元素个体暴露质量浓度顺序为：ρ(Fe)>ρ(Zn)>ρ(Mn)>ρ(Pb)>ρ(Sb)>ρ(Ni)>ρ(Cu)>ρ(Cr)>ρ(Co)>ρ(V)。《环境空气质量标准》(GB3095—2012)中Pb的年平均值为500ng/m3,而PM2.5个体暴露样品中的Pb浓度为91.25ng/m3，小于标准的限值。在采样期间，本研究中的10种元素浓度均高于张晓茹[23]的研究结果，Fe元素的质量浓度是15.6倍。

表3 交警PM2.5个体暴露中元素质量浓度Tab.3 Mass concentration of elemental exposure in traffic police PM2.5 (ng/m3)

为进一步说明交警PM2.5个体暴露的污染水平，选取4个城市大气PM2.5中部分元素的含量与本研究的结果进行对比，对比结果如表4所示。与广州相比，南充交警PM2.5个体暴露样品中元素浓度均比广州高；与成都市相比，南充的Mn、Ni、Sb浓度值均高于成都，其余均低于成都市；与上海相比，南充的大部分元素浓度值均高于上海；与北京相比，南充的4种元素浓度均高于北京，但Zn和Pb的浓度低于北京。由此可见，南充交警PM2.5个体暴露污染处于较高水平。

表4 交警PM2.5个体暴露与其他城市大气PM2.5中元素浓度值比较Tab.4 Comparison of elemental concentration of PM2.5 between the traffic police and atmospheric PM2.5 in other cities in some cities in China (ng/m3)

注：表中“—”表示无数据。

3.3 重金属元素健康风险评价

由表5中可知，交警PM2.5个体暴露中的Cr、Mn、Fe等10种元素的非致癌日均暴露剂量ADD[9.18×10-6～7.67×10-4mg/(kg·d)]低于致癌日均暴露剂量LADD[2.80×10-5～1.58×10-3mg/(kg·d)]；非致癌日均暴露剂量ADD从大到小为：Fe>Zn>Mn>Pb>Sb>Ni>Cu>Cr>Co>V，与交警PM2.5个体暴露样品中元素质量浓度大小顺序一致。从健康风险的角度来看，Mn对交警的非致癌健康风险为2.48，大于1，说明交警PM2.5个体暴露中Mn对交警存在非致癌健康风险。而长期接触Mn会引起雷士帕金森综合症的神经症状[28]，应当予以重视，后期应加强对其来源的监控与治理。而剩下9种元素的非致癌风险系数在2.83×10-4～4.29×10-1之间，明显小于US EPA规定限值1，说明这9种元素的非致癌风险较低或可以忽略，不会对南充市交警造成健康危害。非致癌风险系数次序：Mn>Co>Cr>Sb>Pb>Fe>Ni>Cu>V>Zn。

对于致癌金属，3种致癌重金属风险指数大小次序为Cr>Co>Ni，风险指数在2.80×10-5～1.58×10-3之间，其中Cr的致癌风险指数为1.58×10-3，超过了规定区间10-6～10-4，表明交警PM2.5个体暴露中Cr会对交警产生致癌危害。Cr虽然是人体必需的微量元素，但过多的摄入对人体健康不利。剩下的2种致癌重金属的致癌风险指数较低，处于可以接受风险水平内，不会对交警的健康产生致癌危害。此外，研究还发现重金属健康风险指数的大小与暴露剂量的大小并不一致，杨忠平等[29]研究发现重金属健康风险指数受重金属毒性影响。