唐山一次冬季重污染过程污染特征及成因分析
2019-06-06梁晓宇单春艳
梁晓宇,单春艳,孟 瑶,刘 靖
唐山一次冬季重污染过程污染特征及成因分析
梁晓宇,单春艳*,孟 瑶,刘 靖
(南开大学环境科学与工程学院,天津 300071)
选取河北省唐山市2017年12月27~31日一次典型重污染过程,开展其污染特征及成因分析,对污染期间气象要素、大气颗粒物组分特征进行综合研究.结果表明,此次大气重污染过程中PM2.5平均质量浓度为154μg/m3,重度污染及以上时PM2.5/PM10为0.7;PM2.5中SNA质量浓度占比达58.0%,OC/EC的比值为4.1,说明颗粒物二次反应和有机物在此次污染过程有较大贡献;长期均压场以及近地面高湿、小风、逆温的出现导致唐山地区大气层结稳定,加之周边地区区域传输的贡献,是导致此次大气重污染过程的重要影响因素.
重污染；PM2.5；唐山市；污染特征；水溶性无机离子
现有重污染天气成因的研究主要从两方面进行分析.一方面考虑不利的气象背景.张建忠等[1]通过对京津冀4次重污染过程的气象条件分析得出当相对湿度高于60%,风速小于2m/s时最有可能出现重污染现象,而温度对此无显著影响.另一方面考虑污染物的排放与转化.PM2.5是我国北方城市首要污染物[2],而水溶离子和碳组分作为PM2.5的主要组分在重污染过程中质量浓度占比分别可达到80%[3]及50%[4],较高的浓度水平不仅会降低能见度、污染环境还会对人体健康造成极大危害.而由于重污染事件不是静态的过程,大气在不断地运动中进行扩散、传输,因此在分析大气污染的成因时不仅要考虑本地气象及污染源排放影响,也需考虑周边及远方所有随着气团运动而传输到该地区的污染物的影响.尤其是在京津冀及周边区域,大气重污染过程的出现往往具有一定的整体性特征,气团区域传输的贡献更加不可小觑.张志刚等[5]对北京地区污染物来源进行模拟,发现北京地区大气中年均20%的PM10都来自于周边城市.
唐山市是集钢铁、能源、建材、化工、陶瓷等行业为一体的典型重工业城市,大气污染问题较为严重,再加之北靠燕山,南邻渤海,地势北高南低,由于燕山的遮挡不利于大气污染物向北扩散,且位置特殊,毗邻京津,处于京津冀大气污染传输通道内,故对于京津冀地区大气污染的贡献亦不容忽视.
2017年唐山市PM2.5日均浓度超过空气质量标准[5](以下简称为标准)二级浓度限值共99d,空气质量等级达到五级重度污染及以上(AQI大于200)共33d. 2017年11月20日~12月31日期间唐山市共启动重污染预警6次,响应等级均为Ⅱ级(橙色预警).其中,2017年12月27~31日出现的重污染过程是2017年唐山市进入供暖期以来重污染状态持续时间最长的一次,空气质量等级为重度污染(200< AQI£300)及严重污染(AQI>300)时长达51h.此次重污染过程中“京津冀大气传输通道”各城市(“2+26”城市)AQI日变化规律具有较好的一致性,且明显呈现出由南向北蔓延、加重的态势(图1),29日共27个城市空气质量等级达到重度污染及以上.而从全国形势来看,影响地区除京津冀及河南省、山东省、山西省外还包括湖北省等地.可见此次重污染过程影响范围大,污染程度较重,是一次区域性的大范围污染过程,也是一个十分有价值的大气污染过程案例.
本文在综合考滤重污染过程中唐山地区气象背景条件、边界层高度变化、首要污染物及其主要化学组分特征、气团区域传输影响的基础上开展成因分析研究,对重污染过程进行多角度分析,以便相关部门彩取应对措施.
1 数据与方法
1.1 数据来源
本研究采用的京津冀区域大气监测数据来自中国环境监测总站公开发布的各城市大气成分监测站点数据(http://106.37.208.233:20035/);唐山市的各项大气监测数据(AQI、PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3)来自于唐山市环保局;PM2.5组分监测数据水溶性无机离子(WSIs)、有机碳(OC)、元素碳(EC)及地表气象数据来自市控点唐山市热力超级站(118.17°E,39.65°N),为确保数据统计的准确和有效性,严格按照《环境空气质量标准》(GB3095- 2012)[6]、《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ663-2013)[7]等标准进行质量控制,每天24h连续采样,设备定期检查并及时维护保养.所有数据均为小时平均质量浓度,日平均值由小时平均值计算得到;天气形势图由中央气象台提供(http://www. nmc.cn),唐山地区(118.17°E ,39.63°N)边界层高度资料来自NOAA(https://www.arl.noaa.gov/).
1.2 研究方法
气团轨迹的模拟采用美国海洋与大气管理局(NOAA)及澳大利亚气象局联合开发的HYSPLIT辎重迹模式进行后推气流轨迹模拟(版本4.9).气象数据选择GDAS数据库,分辨率为1°´1°;相关性分析选取Pearson相关性系数,并用SPSS19.0版本进行运算.
2 结果与讨论
2.1 重污染过程期间污染物浓度特征
此次重污染过程PM2.5质量浓度及AQI小时均值变化呈M型(图1),根据污染物浓度变化可分为2个阶段:第一阶段自12月27日午间开始PM2.5浓度逐渐升高,经过一段时间的波动,28日15:00~29日10:00, AQI持续维持在200以上,空气质量为五级重度污染状态达20h.第二阶段攀升自29日午后的短暂下降之后开始,起始浓度已达到标准二级浓度限值(75μg/m3)的1.87倍,仅历时3h就从轻度污染升高至重度污染,30日7:00PM2.5最高浓度达271μg/m3,实时AQI为321,空气质量为五级重度污染及六级严重污染状态达30h,12月31日02:00起,空气质量开始逐渐好转,至04:00空气质量达良好状态.此次重污染过程空气质量为五级重度污染及六级严重污染状态累积共达50h.
图1 污染过程期间PM2.5浓度及AQI小时均值变化特征
以标准中24h二级浓度限值为基准,此次重污染天气过程中PM2.5和PM10的平均质量浓度为154,229μg/m3,分别是标准的2.0,1.5倍.PM2.5和PM10的超标率分别高达69%和65%,NO2和CO超标率较低,仅为31%和30%,而SO2和O3达标率100%,可见颗粒物为首要污染物.
PM2.5和PM10小时质量浓度的最大值出现在2017年12月30日,分别为271,365μg/m3,是标准的2~3倍.PM2.5/ PM10变化范围在46%~77%,当空气质量等级在五级及以上时,该值范围在59%~77%,均值为70%,而在整个12月非污染期该值则约为52%.表明此次重污染天气主要是由细颗粒物污染引起的,污染越重细颗粒物质量浓度占比越高.对照2013年唐山市全年PM2.5/PM10变化趋势,波动范围为14%~92%,空气质量较好时为50%左右,污染加重时上升至70%[8],其均值基本与本次重污染过程接近.
2.2 污染过程期间气象条件分析
在此次重污染过程中,唐山市近地面一直受一个等压线稀疏、压强梯度变化较小的弱气压场控制(图2上),前期伴随着较弱的偏南风,特征上呈现出“两高两低”的典型重污染天气气象特征,即高湿度(>60%)、高大气稳定度、低风速(<2m/s)、低边界层高度(<500m)(图3)的极不利于污染物扩散状态.虽然在28日午时、29日均有小范围冷锋在唐山西面地区出现,但由于距离唐山较远且出现时间较短并没有对唐山整体重污染形势造成较大影响,而30日凌晨较大范围冷锋再次在唐山以西地区出现(图2下),近地面主风向转为偏西风,但此时唐山市大气污染却较前几日有增无减,推测可能是冷锋带来了唐山周边城市的污染物,但冷锋也在一定程度上使水平方向扩散条件得以改善,加快了重污染过程结束.
图3 重污染期间唐山市气象要素变化趋势
利用HYSPLIT4.0对唐山市重污染期间12月27~30日的气象资料进行分析处理,起点设置在国控点唐山物资局(118.172566°E,39.633103°N),高度设为近地面500m,时长设为72h,得到后向轨迹,并分别对每日轨迹进行聚类处理得到图4.结果显示,在重污染期间影响唐山地区近地面气流轨迹在空间分布上较为分散,但大致来自于两个方向,一部分来自中亚地区,它们占总轨迹的绝大部分,主要包括来自于俄罗斯、蒙古国和哈萨克斯坦的气流,这部分气流轨迹路径较长,传输高度较高,虽经过了广大内陆地区,并在占比上有绝对优势,但这部分内陆地区多以自然源为主,即使在冬季风的影响下会携带一些细颗粒物传输到唐山地区但这也不足以导致此次重污染的产生.而在污染最重的30日其轨迹路径与前几日有明显不同,轨迹6起源于山西省,之后向南移动经过河北省,到达河南省之后又折回向北经过山东省最后到达唐山.该轨迹路径较短,传输高度较低,速度较小,途径的地区是人口密集区域,人为源较多,气团极易在近地面裹挟污染物并累积、前行,特别是河北省、河南省在同期也出现了不同程度的重污染天气现象,当地污染物浓度在此时较高,更加剧了该气团对唐山空气质量的影响.由此可见区域传输对本次唐山重污染情况的加剧有很大影响.
2.3 水溶性无机离子变化特征
2.3.1 SNA浓度变化特征 唐山市大气颗粒物污染严重,WSIs含量较高,研究表明唐山市水溶性无机盐总浓度(TWSS)主要集中在细粒子PM2.5中[9].在本次污染过程中仅PM2.5中8种主要的WSIs平均质量浓度总和就已高达(99.6±16.9)μg/m3,超过标准中二级浓度限值(75μg/m3). WSIs以二次生成的SO42-、NO3-、NH4+(SNA)为主,其平均浓度总和占TWSS的91%.通过横向对比发现唐山市SNA浓度水平略高于周边城市北京,与天津、石家庄基本相同,远高于南方城市南京、广州、杭州,纵向对比发现此次重污染较往年冬季二次污染更加严重(表1).
表1 唐山与其他城市PM2.5中SNA浓度水平
NO3-与SO42-的比值通常被用来指示机动车污染与燃煤污染的相对重要性[16],大量研究得出燃煤排放的[NO3-]/[SO42-]值为1~2,汽油、柴油燃烧排放的[NO3-]/[SO42-]值为8~13,由于含硫煤的广泛使用,我国大气颗粒物中[NO3-]/[SO42-]值通常小于1[17].在此次重污染过程中唐山市[NO3-]/[SO42-]均值为1.01,略高于北京重污染期间比值0.92[18]及兰州供暖期比值0.9[19],低于天津市重污染期间比值1.22~1.67[20].该值在此次污染过程中约为1,表明唐山冬季重污染过程仍是机动车与燃煤排放并重.一方面是由于唐山地区的工业结构及冬季集中供暖决定了燃煤排放依然占有很大比例.另一方面机动车尾气排放的影响也不容忽视,这是因为唐山特殊的工业结构导致其需要大量柴油车进行运输,再加上截止2016年唐山市机动车保有量较2014年增长了近17万辆,且目前仍持续保持增长态势等因素综合导致.
2.3.2 相关性分析 由表2,SO42-、NH4+与湿度在0.01水平上显著相关,湿度的每一次明显跃升SNA都随之会出现一次明显攀升的过程(图5),这是由于颗粒物表面发生了非均相液化反应,而H2O的存在会促进该反应的进行[21];风速与SNA存在负相关,在SNA出现峰值的同时风速也出现了谷值,小风大大限制了颗粒物在水平方向的扩散,这就加剧了污染物的进一步聚积;SNA 3种离子之间的相关性很高,这说明SNA同为二次粒子有很好的同源性.本研究期间[NH4+]/[SO42-]均值为1.16,通常将[NH4+]/[SO42-]£1.5视为铵贫乏[22],在此状态下NH4+会优先与SO42-结合以NH4HSO4和(NH4)2SO4的形态存在,故NH4+和SO42-相关性在SNA相关性中最高.
表2 SNA与气象因素相关性
注:**£0.01时,相关性显著(双侧检验);*£0.05时,相关性显著(双侧检验).
除SNA外Cl-含量较高,一般认为它的来源可分为自然源(土壤、海盐粒子)和人为源(化石燃料的燃烧、工业含氯物质的排放、大气中HCl的化学转化). Na+主要来自于海盐离子及土壤中,而一般认为K+可以作为生物质燃烧的示踪粒子,通过计算Cl-与K+显著相关(<0.01,相关系数为0.422),低于北京重污染期间(0.585)[23],这在一定程度上是由于唐山位于渤海沿岸,海盐离子对其影响要大于北京.同时Cl-与SO42-也显著相关,Pearson相关系数为0.501,说明人为源Cl-可能主要来自于工业燃烧排放;K+浓度与SO42-、NH4+浓度具有相同的变化趋势,Pearson相关系数分别为0.487、0.485在0.01水平上显著相关,这说明它们可能有着较为相似的来源.Ca2+、Mg2+用来指示土壤、扬尘的贡献.通过图3可以看出一次源粒子Na+、Ca2+、Mg2+在重污染过程中浓度变化并不明显,说明土壤、扬尘源并不是导致本次重污染的主要原因.
2.3.3 SNA转化特征 SNA主要由SO2、NO、NH3等前体物在大气中经过一系列复杂反应生成.SO2转化生成SO42-主要通过2种途径:一是SO2与氧化剂在水汽或气溶胶液滴表面的非均相氧化反应,二是SO2和HO·自由基的气相均相氧化反应[24]. NO的主要来源是机动车,故其浓度受季节影响较小,但大量研究显示NOR峰值多出现在夏季,这是由于大气光化学活性受到光照条件的影响,春季和夏季更有利于NO2发生光化学反应生成HNO3继而与NH4+结合形成NH4NO3. NH4+主要由排放到空气中的NH3与酸性物质发生中和反应产生,多以NH4HSO4、(NH4)2SO4及NH4Cl等形式存在.一般来说结合硫酸根氧化率(SOR)、硝酸根氧化率(NOR)可以用来说明粒子二次转化程度的高低[21].计算方法如下
SOR=SO42-/(SO42-+SO2) (1)
NOR=NO3-/(NO3-+NO2) (2)
图5 WSIs质量浓度及地表气象条件变化序列
式中:SO42-、SO2、NO3-、NO2分别表示硫酸根、二氧化硫、硝酸根和二氧化氮的物质的量浓度,mol/m3.表3中SOR、NOR平均值由2017年11月进入采暖期以后至该年底先后出现的6次重污染过程(11月20~22日、25~28日、11月30~12月4日、12~15日、21~24日、27~31日),分别取轻污染期(100
表3 SOR和NOR平均值
2.4 碳组分浓度特征
本次重污染过程中PM2.5中碳组分含量变化范围为14.2%~57.1% ,均值22.2%(图6),这与Cao等[26]研究所得我国碳质气溶胶占PM2.520%~50%的结论相似.其中OC、EC平均质量浓度分别为(25.5±10.5), (6.3±7.4)μg/m3,对比2012年夏季监测得到唐山市PM2.5中OC、EC浓度分别为(11.7±6.3),(7.0±5.0)μg/ m3[27],2009~2011年监测的唐山市冬季PM2.5中OC、EC浓度分别为(28±10),(11±5)μg/m3[28].由此可见,唐山市冬季重污染期间OC浓度与夏季相比有明显升高,这主要是由于冬季供暖,再加上气温低、风速小、易形成逆温,大气扩散条件较差,污染物更易聚积;而EC浓度较2012年夏季监测数据基本持平甚至还有略微下降,这一方面可能是由于EC具有惰性,性质稳定不易受温度湿度等因素影响,另一方面也是由于EC主要来自于化石燃料和生物质不完全燃烧,自2013年大气十条颁布以来大气污染监管控制日益力度加强,污染源较之前相对减少.可喜的是尽管处于冬季重污染期间,PM2.5碳组分浓度水平也还是较2009~2011年冬季有一定程度下降,这可能是由于近年来大力度的监管政策对生物质燃烧源、机动车排放、工业源排放的削减起到了一定作用.
图6 OC,EC及PM2.5浓度时间序列
OC、EC在PM2.5中含量变化范围分别为11.4%~46.5%、2.6%~17.0%,均值分别为17.7%、4.44%.利用EC具有惰性这一特点,通常将OC/EC>2作为判断存在SOC的依据[29],即OC并不是全部由污染源直接排放也包括了SOC.通过计算在本研究过程中OC/EC在2.26~5.32范围内波动,均值为4.10,且在95%置信区间内OC、EC相关系数高达0.96,由此可知唐山市在此次重污染过程中的不同时段存在不同程度的二次污染,而OC、EC同源性较高,也说明燃煤对恶劣天气事件的贡献较大.
为了对SOC 的贡献率进行定量描述,大部分研究中都采用以下经验公式:
SOC=OCtoc-EC(OC/EC)min(3)
式中:OCtoc为总碳;(OC/EC)min为所观测到的OC/EC最小值[30].
计算得SOC浓度约为17.6μg/m3,占PM2.5的11.4%.对比北京2017年冬季SOC浓度12.6μg/m3,在PM2.5中占比11.1%[31],与唐山情况较为相似.而李伟芳等[32]的研究中发现冬季天津市工业区SOC浓度(12.2μg/m3)远高于主城区(6.6μg/m3).再对比唐山夏季SOC浓度5.1μg/m3[27],可见冬季唐山SOC值较夏季有着显著升高,这与冬季燃煤供暖有着重要关系,同时工业排放可能也是一项重要的污染来源.
3 结论
3.1 本次唐山市冬季重污染过程以PM2.5为首要污染物,污染期间PM2.5小时平均质量浓度超标率达69%,浓度峰值达到271μg/m3.
3.2 气象因素对大气重污染过程的形成、加重及减退有很大影响.静稳天气条件是导致此次重污染过程的重要因素,而区域传输的影响也不容忽视,由后轨迹聚类分析发现来自唐山以南,我国中部内陆地区的气团对唐山此次污染过程的加重有一定影响.
3.3 此次重污染过程二次粒子污染严重,SNA浓度水平较高,主要以NH4HSO4和(NH4)2SO4及硝酸盐存在,SOR及NOR在重污染时段分别上升至0.32, 0.26,而[NO3-]/[SO42-]均值为1.01,表征唐山市为机动车和燃煤并重的复合型污染特征.
3.4 OC、EC在重污染期间同源性较高,SOC浓度占PM2.5浓度的11.4%,说明整个重污染过程中存在不同程度的二次污染,而冬季煤炭燃烧可能是碳质组分的主要来源.
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Characteristics and formation mechanism of a heavy winter air pollution event in Tangshan.
LIANG Xiao-yu, SHAN Chun-yan*, MENG Yao, LIU Jing
(College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China)., 2019,39(5)：1804~1812
Characteristics and formation mechanism of a heavy air pollution event during the period from December 27thto 31st, 2017 in Tangshan, Hebei, China were investigated. Combined with the mass concentration of particulate matter, gaseous pollutant concentrations, carbonaceous species and meteorological data, the component analysis of PM2.5was conducted in detail for this episode. The results showed that the average mass concentration of PM2.5during this period was 154μg/m3exceeding the secondary standard of daily average concentration of the ambient air quality standard (GB3095-2012). When the air pollution level was 5 and above, passed the level of heavy and above, the ratio of PM2.5over PM10became 0.7. The mass concentration of SNA accounted for 58.0% of PM2.5, and the value of OC/EC was 4.1, which indicated that the secondary reaction of particulate matter and organic matter had a greater contribution in this pollution process. The local meteorological conditions, continuous uniform pressure field, the near-surface high humidity, light breeze and temperature inversion all played an important role in this heavy pollution event. Regional transmission was also an important contribsuting factor to this heavy pollution process.
heavy pollution；PM2.5；Tangshan；pollution characteristics；water-soluble inorganic ions
X513
A
1000-6923(2019)05-1804-09
梁晓宇(1995-),女,河南新乡人,南开大学环境科学与工程学院硕士研究生,主要研究方向为大气污染防治.
2018-09-25
大气重污染成因与治理攻关项目(DQGG0304)
*责任作者, 副教授, shanchy@nankai.edu.cn
