广东小作坊生产花生油中黄曲霉毒素B1膳食暴露及风险评估

宋美英，乐丽华，罗钰珊，谢超炀，陈泽锋

(广东省食品检验所-广东省酒类检测中心，广州510000)

花生油是广东地区的主要食用油。广东地处我国南方，具有终年气候温热、春夏两季跨度时间长、湿度大的气候特征，花生产后晾晒、存放、加工成花生油等过程控制不当易霉变产生黄曲霉毒素B1(AFB1)，广东地区市售花生油存在一定的黄曲霉毒素B1污染[1]。

黄曲霉毒素是由黄曲霉、寄生曲霉和特曲霉等真菌产生的一类具有生物活性的次生代谢产物，其中黄曲霉毒素B1对动物和人体产生强烈的肝毒性、致突变性、免疫抑制和致癌性，被世界卫生组织(WHO)国际癌症研究机构(IARC)列为一级致癌物[2-3]。在非洲和亚洲发展中国家，黄曲霉毒素对原发性肝癌的归因危险度接近50%[4]。黄曲霉毒素广泛存在于坚果(如花生、可可)、调味品、大豆、玉米和食用油等100多种食品中，而花生和玉米中黄曲霉毒素污染最为严重[5-9]。在我国每年生产的花生中，有近60%用于榨油，花生中的黄曲霉毒素随着榨油过程进入花生油中。有研究[10]发现人工挑除霉变的花生，可以将花生中的黄曲霉毒素降低到一定程度，如果仔细挑选，这种方法能够将高污染的黄曲霉毒素浓度降低97.72%，从而降低花生油中黄曲霉毒素。调查发现，2005—2006年广东地区花生油中黄曲霉毒素污染超标率达到17.6%[11]，2009—2013年广州地区花生油黄曲霉毒素污染超标率为4.39%[12],2015年广东地区花生油中黄曲霉毒素污染超标率为8.5%[13]。从近几年调查情况发现，广东地区花生油中黄曲霉毒素污染较严重。

风险评估是国际公认的食品质量安全评价、标准制定与风险管理的理论依据和技术支持，而膳食暴露评估是风险评估的重要组成部分。鉴于广东地区花生油黄曲霉毒素污染较严重，开展花生油中黄曲霉毒素膳食暴露风险评估技术研究对于广东相关部门制定科学高效的风险管理措施、降低人群黄曲霉毒素膳食摄入风险等具有重要意义。

本文基于2017年广东小作坊生产的花生油抽样检测数据，开展广东小作坊生产花生油黄曲霉毒素B1膳食暴露及风险评估研究，建立了不同年龄组、不同地区和不同消费水平人群花生油黄曲霉毒素膳食暴露评估数据。本研究对建立符合广东小作坊花生油黄曲霉毒素污染状况的风险管理措施具有重要意义。

1 材料与方法

1.1 实验材料

数据来源于2017年广东省公布的小作坊花生油抽样检测数据。2017年在广东省各县区小作坊随机抽取代表性花生油样品3 221份，覆盖全省80%以上地市。黄曲霉毒素B1检测用标准品，CAS号1162658，纯度≥98%。

岛津LC20AD高效液相色谱仪。

1.2 实验方法

1.2.1 黄曲霉毒素B1含量的测定

采用GB 5009.22—2016高效液相色谱-柱前衍生法测定黄曲霉毒素B1含量，黄曲霉毒素B1方法定量限为0.1 μg/kg，黄曲霉毒素B1含量大于0.1 μg/kg视为检出。

液相色谱条件：流动相A相为水，B相为乙腈-甲醇溶液(体积比50∶50)；C18色谱柱(250 mm×4.6 mm×5.0 μm)；流速1.0 mL/min；进样量50 μL；激发波长360 nm；发射波长440 nm。

1.2.2 数据处理

黄曲霉毒素检测数据中的痕量数据(低于定量限的数据)按照全球环境监测系统——食品污染物监测与评估计划推荐的未检出数据经验处理指南[14]，鉴于本文未检出值小于45%，采用“0”替代未检出值对检测结果低估。根据GB 2761—2017《食品安全国家标准 食品中真菌毒素限量》花生油中黄曲霉毒素B1大于20 μg/kg视为超标。数据采用Excel和SPSS软件进行统计分析。

1.2.3 膳食暴露评估

采用联合国粮农组织和世界卫生组织推荐的污染物高消费水平暴露量的点评估模型[15]和我国目前运用的平均暴露量的点评估模型，将花生油消费量数据和花生油中黄曲霉毒素B1含量进行整合计算得到广东地区小作坊花生油黄曲霉毒素B1膳食暴露的估计值。黄曲霉毒素B1膳食暴露量=花生油中黄曲霉毒素B1含量×花生油消费量/人群体重。

高消费水平暴露量是由高百分位P97.5黄曲霉毒素B1含量和高消费量计算得到，平均暴露量由平均消费水平和平均污染水平计算得到。考虑膳食暴露评估应该覆盖普通人群，以及易感或预期水平明显不同于普通人群的关键人群，评估时将膳食调查人群按照年龄及性别分组。2～6岁为学龄前儿童组，7～14岁为少年儿童组，15～50岁为成年组，50岁以上为中老年组，各年龄组分别按平均体重15、30、60 kg和60 kg计算，各年龄组花生油消费量根据李可等[1]研究深圳地区花生油消费量计算，见表1。

表1 不同人群花生油消费量

1.2.4 风险描述

联合国粮农组织和世界卫生组织食品添加剂联合专家委员会(JECFA)推荐的黄曲霉毒素B1(AFB1)的危险程度:对于乙肝表面抗原(HBsAg)阴性者危害度为0.01例癌症/(10万人·年)，HBsAg 阳性者危害度为0.3例癌症/(10万人·年)[16]。设定P为人群乙肝病毒携带率，平均危害程度=0.01×(1-P)+0.3×P。按照全国乙肝血清流行病学调查结果表明我国人群HBsAg携带率为7.18%计算，平均危害程度为0.031。即每10万人中，每日每千克体重摄入1 ng 的AFB1，摄入量导致肝癌发病率为0.031例/(10万人·年)。通过花生油暴露量的估计，可以分别估算出广东地区4个年龄组男女人群，通过摄入污染了黄曲霉毒素B1的花生油而承担的安全风险。

2 结果与分析

2.1 黄曲霉毒素B1污染分布

基于2017年在广东省13个地区抽取的代表性小作坊花生油样品检测分析得到的黄曲霉毒素B1数据，构建了花生油中黄曲霉毒素B1含量分布，统计结果见表2。

表2 花生油中黄曲霉毒素B1含量分布

由表2可知，全省花生油中黄曲霉毒素B1检出率为56.9%，超标率为11.8%。各地区之间超标率有显著性差异(Χ2=345.435，P<0.001)，河源、惠州、中山、湛江地区小作坊花生油黄曲霉毒素B1超标率明显高于其他地区，同时极大值也出现在河源地区，是最大限量值的47.5倍。各地区的标准差及四分位数和百分位数结果表明，中山、河源地区花生油中黄曲霉毒素B1污染数据的变异程度大，数据分布分散。

2.2 膳食暴露评估

不同地区、不同年龄和不同性别人群平均消费水平和高消费水平花生油黄曲霉毒素B1每日膳食暴露量分别见表3、表4。

由表3可知，平均暴露量点评估结果显示广东各地区成人(即15～50岁和50岁以上)消费花生油中黄曲霉毒素B1每日膳食暴露量区别不大，但男性每日膳食暴露量大于女性。中山小作坊花生油黄曲霉毒素B1每日膳食暴露量最大，其次为河源、惠州、湛江。

由表4可知，各年龄组高消费水平黄曲霉毒素B1每日膳食暴露量规律为7～14岁>15～50岁>50岁以上>2～6岁，15～50岁、50岁以上、2～6岁3个年龄段女性高消费水平暴露量大于男性，而7～14岁男性高消费水平暴露量大于女性。中山小作坊花生油黄曲霉毒素B1暴露量最大，其次为河源、惠州、湛江，与平均消费水平暴露量结果一致。

表3 广东不同地区人群平均消费水平花生油中黄曲霉毒素B1每日膳食暴露量

表4 广东不同地区人群高消费水平花生油中黄曲霉毒素B1每日膳食暴露量

续表4

地区性别AFB1含量/(μg/kg)AFB1暴露量/(ng/(kg·d))2～6岁7～14岁15～50岁50岁以上湛江男146.169.2333.1166.6125.4女146.191.6293.2177.0133.2茂名男37.417.785.342.732.1女37.423.575.145.334.1肇庆男45.221.4103.151.538.8女45.228.390.754.841.2清远男52.825.0120.360.145.3女52.833.1105.963.948.1云浮男96.045.4218.8109.482.4女96.060.1192.5116.387.5全省男99.9 47.3227.7113.985.7女99.962.6200.4121.091.1

2.3 暴露风险

根据JECFA推荐的AFB1罹患肝癌的危险性估算方法，结合广东省花生油中AFB1膳食暴露的水平，以我国目前HBsAg携带率为7.18%计算广东因摄入花生油导致AFB1每10万人中每年可能罹患肝癌的人数，广东地区人群平均消费水平和高消费水平黄曲霉毒素B1暴露危险度分别见表5、表6。

表5 广东地区人群平均消费水平黄曲霉毒素B1暴露危险度

表6 广东地区人群高消费水平黄曲霉毒素B1暴露危险度

由表5和表6可知，在P97.5高百分位消费水平下，广东省高消费人群由于花生油中AFB1的膳食暴露引发肝癌的风险为7～14岁男性少年儿童危险度最大，为7.1例癌症/(10万人·年)，其次为7～14岁女性少年儿童，为6.2例癌症/(10万人·年)，但都小于我国目前24.6例癌症/(10万人·年)的肝癌发病率[17]。7～14岁少年儿童高消费水平肝癌贡献率最高达28.9%，表明广东省高消费人群花生油中黄曲霉毒素B1引发肝癌的风险相对较高，应对全省小作坊花生油黄曲霉毒素污染予以足够的重视。

3 讨 论

本文采用目前真菌毒素等化学危害物质膳食暴露评估中普遍采用的点评估方法，基于黄曲霉毒素含量和食物消费量的点值计算得到。2017年广东地区小作坊花生油黄曲霉毒素B1超标率11.8%，检出率56.9%(本文结果)；2005—2006年广东地区市售花生油中黄曲霉毒素B1超标率17.6%，检出率35.3%[11]；2009—2013年广州地区市售花生油黄曲霉毒素B1超标率4.39%，检出率63.16%[12]；2015年广东地区花生油黄曲霉毒素B1超标率8.5%[13]。说明广东地区花生油中黄曲霉毒素污染水平一直较高，尤其是小作坊花生油，且未得到明显控制。广东省人群的黄曲霉毒素B1高消费水平暴露量通过与深圳地区高消费水平暴露量[1]相比具有一致性，均为7～14岁少年儿童组人群的黄曲霉毒素B1暴露量最高。在非洲和东南亚等一些地区经饮食暴露于黄曲霉毒素B1是人类肝癌最主要的危险因素之一[18]。经统计分析，在高消费水平下，7～14岁少年儿童组男性和女性黄曲霉毒素B1暴露风险最高，其次为15～50岁成人组女性及男性。

广东地区人群偏爱食用花生油，尤其是土榨花生油，花生油是广东地区人群最主要的黄曲霉毒素膳食暴露来源，而且是黄曲霉毒素暴露主要的贡献食品。相关监管部门应加强对小作坊花生油的监管力度，从花生存放、筛选、加工、精炼等各个环节加强监管。本文利用点评估方法评估小作坊花生油中黄曲霉毒素B1的暴露风险，未全面考虑到点评估方法不能量化描述结果变异性和不确定性的缺点，因此有必要在充分考虑变异性及不确定性的基础上进一步开展广东地区花生油及其他食品黄曲霉毒素风险评估工作，并针对不同性别、不同消费水平的各个年龄段、各个地区开展科学评估研究，为引导消费者对花生油及其他食品的正确消费及相关监管提供更有力的依据。

4 结 论

采用点评估模型对广东不同年龄人群通过花生油对黄曲霉毒素B1的膳食暴露情况进行评估，按照联合国粮农组织和世界卫生组织食品添加剂联合专家委员会推荐的方法对黄曲霉毒素B1引发的肝癌风险进行评估。结果表明：2017年广东地区小作坊花生油黄曲霉毒素B1超标率11.8%，检出率56.9%。广东人群的高消费水平黄曲霉毒素B1每日膳食暴露量为7～14岁少年儿童组人群最高，暴露引发肝癌的风险也最高，高消费水平肝癌贡献率最高达28.9%。应对全省小作坊花生油黄曲霉毒素污染予以足够的重视。