有机物对SAD的影响及其数学模拟

杨京月,李 军*,郑照明,杜 佳,马 静,卞 伟,王文啸



有机物对SAD的影响及其数学模拟

杨京月1,李 军1*,郑照明1,杜 佳1,马 静2,卞 伟1,王文啸1

(1.北京工业大学建筑工程学院,北京 100124；2.北京市市政专业设计院股份公司,北京 100037)

通过血清瓶批式实验,研究了不同C/N下葡萄糖和乙酸钠对厌氧氨氧化耦合反硝化系统(SAD)污泥活性及脱氮性能的影响.耦合系统颗粒污泥为在亚硝态氮充足的UASB连续流反应器中培养得到,具有较高的厌氧氨氧化活性和反硝化活性.以葡萄糖为碳源,C/N分别为1,2,4时,厌氧氨氧化活性差异不大,反硝化活性逐渐增加,亚硝态氮最大降解速率分别为0.265,0.345,0.453kgN/(kgVSS·d);以乙酸钠为碳源,C/N分别为1、2、4时,厌氧氨氧化活性和反硝化活性都无明显差别.相同C/N下,耦合系统以葡萄糖为碳源时的厌氧氨氧化活性较高,以乙酸钠为碳源时的反硝化活性较高.C/N分别为1,2,4时,以葡萄糖为有机物的氨氮最大降解速率分别为乙酸钠的1.15,1.19,1.58倍,以乙酸钠为有机物时反应的亚硝态氮最大降解速率分别为葡萄糖的1.89,1.48,1.15倍.实验的数学模拟结果表明,通过模型的模拟,能较为准确地预测实验过程中氮素的变化趋势,在C/N为1~4时耦合系统中颗粒污泥的厌氧氨氧化活性无较大变化.

厌氧氨氧化；COD/NO2--N比；有机物；脱氮性能；数学模型

近年来,在污水处理系统中,厌氧氨氧化(ANAMMOX)工艺由于其节能、高效的特点受到广泛的应用[1].但ANAMMOX对环境条件非常敏感,污水中的有机物会对ANAMMOX产生不利影响,抑制厌氧氨氧化细菌(AAOB)的活性.同时有机物有利于异养反硝化菌的繁殖,在有机物存在的污水处理系统中均存在反硝化作用[2].有研究表明[3], ANAMMOX和反硝化可以协同作用,进而减弱有机物对ANAMMOX的影响.将异养反硝化菌和自养AAOB混合培养,可使AAOB在相对较高有机物浓度条件下保持活性稳定[2].在耦合系统中, ANAMMOX反应以CO2为碳源产生一定量的NO3--N,为反硝化提供电子受体;反硝化反应消耗有机物且产生CO2,为AAOB解除有机物抑制并提供无机碳源[4].但在耦合系统中,容易出现亚硝态氮基质不足的现象.由于ANAMMOX和反硝化存在共同的反应基质亚硝态氮,且反硝化细菌增殖速度比AAOB快[5],因此在反应系统内, AAOB对亚硝态氮的竞争处于劣势,而ANAMMOX反应由于缺少反应基质而受到抑制.在以往的实验中[6-8],探索有机物对耦合系统影响时的ANAMMOX污泥为在受竞争抑制状态下的污泥,因而并不能很好地反映耦合系统及ANAMMOX反应对不同有机物及不同C/N的适应情况.

本实验采用在亚硝态氮充足条件下培养的ANAMMOX耦合反硝化颗粒污泥进行批式实验,探索其在不同有机物、不同C/NO2--N下的脱氮性能,避免了以往研究中由于底物亚硝态氮不足而造成的耦合系统颗粒污泥的ANAMMOX活性受到抑制的情况,进而能更好的判断有机物对耦合系统的影响,为ANAMMOX耦合反硝化系统的高效运行提供参考.采用发展最为成熟、应用最为广泛的活性污泥数学模型ASM对实验过程进行模拟,对模型中的主要动力学参数进行修正,分析各类参数对耦合系统的影响,进而找出关键因素,优化工艺条件[9].通过模拟结果与实验结果的对比分析,深入探索有机物浓度对耦合系统污泥活性及脱氮性能的影响,为工程化应用提供理论依据.

1 材料和方法

1.1 批式实验污泥及水质条件

实验取用的污泥为在连续流条件下驯化的ANAMMOX耦合反硝化颗粒污泥.连续流实验以葡萄糖为有机物,保证亚硝态氮充足.批式实验选用的有机物为代表性强的葡萄糖和乙酸钠.葡萄糖为大分子有机物,代谢途径较为复杂,污泥的反硝化速率较低;乙酸钠为小分子有机物,代谢途径较为简单,污泥的反硝化速率较高.实验中分别以葡萄糖和乙酸钠为碳源,C/N(指COD/NO2--N)为1,2,4,考察碳源种类及C/N对驯化后系统内颗粒污泥的ANAMMOX活性、反硝化活性和耦合系统的脱氮性能的影响.主要配水组分为NH4Cl,NaNO2和有机物(葡萄糖和乙酸钠),各实验组反应基质浓度见表1.

表1 批式实验配水组分

1.2 批式实验装置及运行条件

批式实验采用血清瓶,设置3组平行实验,实验装置如图1.进行实验时,从连续流反应器底部取适量污泥,先用自来水冲洗污泥3遍,去除污泥表面的残留基质.然后向每个血清瓶中加入14g湿污泥和500mL反应基质(见表1),再以纯度为99.9 %的N2向瓶中吹脱30min除氧.测定温度和pH值,最后将血清瓶连同磁力搅拌器放入30℃的恒温培养箱中,搅拌速度为500r/min,待温度稳定后,开始取样,每隔一定时间取样测定NH4+-N、NO2--N、NO3--N的浓度,最后用重量法测定MLSS和MLVSS.

图1 批试实验装置

1.磁力搅拌器;2.血清瓶;3.温度探头;4.转子;5.水封;6.取样口或氮气接口

1.3 测定项目及其方法

NH4+-N:纳氏试剂分光光度法; NO2--N:N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法; NO3--N:麝香草酚分光光度法; MLSS、MLVSS:重量法; DO、温度、pH:WTW/Multi 3420测定仪.

总氮采用下式进行计算:

TN =［NH4+-N］+［NO2--N］+［NO3--N］

本实验以氮素的降解速率评价耦合系统的污泥活性及脱氮性能.

厌氧氨氧活性的测定(最大比厌氧氨氧化速率的确定):在A组实验中,以氨氮最大降解速率评价厌氧氨氧化活性.反应开始后定时取样,根据氨氮浓度变化曲线确定其降解速率最快区间,得出最大斜率,再与系统中的污泥浓度之比即为氨氮的最大比反应速率[8].

反硝化活性的测定:在B组实验中,以亚硝态氮最大降解速率评价反硝化活性.测定方法与厌氧氨氧活性的测定方法一致.

1.4 数学模型的建立

ASM系列模型较为复杂,以矩阵的形式描述生物反应过程,包含大量的动力学参数和化学计量系数,模拟过程中需要根据实际情况进行适当简化和调整[9].在本文中,描述厌氧氨氧化耦合反硝化系统脱氮过程的数学模型是在ASM No.3[10]和ASMN[11]活性污泥数学模型的基础上,加入了ANAMMOX过程的动力学方程建立的[12-13].由于在实际耦合系统中存在AAOB和反硝化细菌对亚硝态氮的竞争,因此在模型中将异养反硝化过程简化为分别以NO3--N和NO2--N为电子受体的两步反应来强化竞争过程.微生物的衰减过程采用ASM No.3模型中的内源呼吸理论.

使用AQUASIM 2.1软件对以葡萄糖和乙酸钠为有机物的耦合过程进行模拟,耦合系统模型组分和微生物过程参见文献[14],模型中的可降解有机物Ss分别由葡萄糖和乙酸钠提供.经测定,系统中ANAMMOX污泥的浓度X为400mgVSS/L,反硝化污泥的浓度X为470mgVSS/L,浓度以COD计,换算系数为1.5gCOD/gVSS[15],则X为600mgCOD/ L,X为705mgCOD/L.模拟过程中忽略由AAOB和反硝化细菌的增殖引起的微生物浓度变化.

1.5 皮尔逊相关性分析

采用SPSS软件对相同时间下模拟线上的数值与实验数值进行皮尔逊相关性分析,判断模拟结果的准确性.相关系数高且显著相关时,认为模型模拟效果好.

2 结果与讨论

2.1 有机物对耦合系统污泥活性及脱氮性能的影响

2.1.1 葡萄糖对耦合系统污泥活性及脱氮性能的影响 实验以葡萄糖为有机物时,在耦合系统中,颗粒污泥可以同时进行厌氧氨氧化和反硝化作用.由图2可知,批式过程中,当C/N分别为1,2,4时,氨氮最大降解速率分别为0.142,0.146,0.164kgN/(kgVSS·d) (图2a),最大降解速率差异不大.亚硝态氮最大降解速率分别为0.265,0.345,0.453kgN/(kgVSS·d)(图2b),随C/N的增大而增大.硝态氮的生成量一直低于3mg/L,且随C/N增大逐渐降低(图中未显示),TN的降解速率随C/N增大而增大(图2c).由葡萄糖的反硝化批式实验(图3)也可以看出,反硝化速率随着C/N的增大而增大.

在耦合系统中以氨氮的最大降解速率来反映厌氧氨氧化反应活性,由最大降解速率差异不大可知,以葡萄糖为碳源,C/N分别为1,2,4时对耦合系统中的ANAMMOX过程影响不大.在以往的研究中,一般认为少量的葡萄糖对ANAMMOX活性没有抑制作用,甚至可以促进ANAMMOX活性,但葡萄糖浓度过高时,会抑制ANAMMOX活性[8,16].Zhu等[17]也认为,高浓度COD能抑制厌氧氨氧化活性.本实验的实验结果与此不太一致.分析原因:一方面,由以往研究[18-19]推测,耦合系统中的颗粒污泥一般内部为AAOB,外部包裹反硝化细菌,外部的反硝化细菌可以优先利用有机物进行反硝化,消除有机物葡萄糖对内部AAOB的影响.因此AAOB能正常进行厌氧氨氧化作用,活性不受影响.另一方面,实验所用的活性污泥通过在亚硝态氮充足的连续流条件下的驯化,对高浓度有机物存在一定抗性,对亚硝态氮有较强的争夺能力.由图2b及图3可知,随着C/N的增大,亚硝态氮最大降解速率加快.又有硝态氮的生成量减少,这表明随着有机物葡萄糖浓度的升高,反硝化速率加快,反硝化活性增强.由于葡萄糖的代谢途径较复杂,其消耗速率较低[20],因此在实验过程中,提高C/N,即提高葡萄糖浓度时,系统内反硝化细菌能有效利用有机物进行反硝化作用,使体系中亚硝态氮最大降解速率提高,硝态氮生成速率降低.另外,又由于氨氮最大降解速率差异不大,导致总氮最大降解速率的差异主要由亚硝态氮和硝态氮决定,因此总氮最大降解速率加快.这也表明耦合系统脱氮性能良好.

图3 不同C/N下葡萄糖和乙酸钠为有机物时反硝化系统氮素最大降解速率

2.1.2 乙酸钠对耦合系统污泥活性及脱氮性能的影响 由图2可知,以乙酸钠为碳源,C/N分别为1,2,4时,颗粒污泥可以同时进行厌氧氨氧化和反硝化反应.在实验过程中, C/N分别为1,2,4时的氨氮最大降解速率分别为0.123,0.123,0.104kgN/(kgVSS·d) (图2a),亚硝态氮的最大降解速率分别为0.501,0.510, 0.522kgN/(kgVSS·d)(图2b),氨氮最大降解速率和亚硝态氮的最大降解速率都无明显差别,硝态氮浓度除初始浓度外一直为零.由乙酸钠的反硝化批式实验(图3)也可以看出,在不同C/N下,反硝化速率基本一致.TN的最大降解速率(图2c)并没有随着C/N的增大而出现明显差异.

分析原因如下,相比葡萄糖而言,乙酸钠为小分子有机物,参与反应时更容易被细菌利用.在耦合系统实验(图2b)及单独的反硝化批式实验中(图3),表现出不同C/N的最大亚硝态氮降解速率基本一致的现象.这与徐亚同[21]的研究结果相同,以挥发性脂肪酸为碳源,在碳源无限制的条件下,反硝化速率与基质浓度无关;在碳源受限制条件下,反应初始阶段反硝化速率与碳源无限制时相同,但随着反硝化的进行,进水碳源被耗尽,反硝化速率迅速下降.在耦合系统中由氨氮最大降解速率无较大差异可知,以乙酸钠为碳源,C/N分别为1,2,4时对耦合系统的ANAMMOX过程影响不大.而张诗颖等[22]以乙酸钠为有机物,将C/N从1增加到2后,厌氧氨氧化活性大大降低,证明了高浓度乙酸钠对AAOB有不利影响.一方面原因可能与2.1.1中以葡萄糖为有机物时相同,实验所用的颗粒污泥对亚硝态氮有较强的争夺能力.另一方面,本实验为批式实验,实验时间较短,相比于连续流实验来说,有机物对颗粒污泥影响较小.因此在以乙酸钠为碳源的批式实验中,表现出不同C/N下ANAMMOX活性基本一致的现象.由于在不同C/N下,ANAMMOX活性和反硝化活性基本一致,因此TN的降解速率(图2c)在不同C/N下差异不大.

2.1.3 相同C/N下葡萄糖和乙酸钠对耦合系统影响对比 由图2可知,相同C/N下,以葡萄糖为有机物时,氨氮的最大降解速率高于乙酸钠.C/N分别为1,2,4时,其氨氮最大降解速率分别为乙酸钠的1.15, 1.19,1.58倍,即在以葡萄糖为有机物时ANAMMOX活性较高.而在耦合系统中,以乙酸钠为有机物时亚硝态氮最大降解速率分别为葡萄糖的1.89,1.48, 1.15倍,即乙酸钠为碳源的反硝化速率较高.另外,从反应器中硝态氮的含量也能证明这一点,以葡萄糖为有机物时,反应器中一直有硝态氮的存在,但以乙酸钠为碳源时,硝态氮几乎全部被消耗掉.且以乙酸钠为有机物时TN的最大降解速率也高于葡萄糖.

很多研究表明[23],碳源代谢途径越复杂,污泥的反硝化速率越低.葡萄糖被反硝化菌利用时首先转化为丙酮酸,丙酮酸在乙酰辅酶A的作用下经不完全氧化转化为乙醇,然后进一步降解被细菌所利用[24],代谢较为复杂.而乙酸钠可与辅酶A结合形成乙酰辅酶A,然后直接进入TCA循环进行反硝化,代谢过程较为简单[21].因而从代谢角度来看,小分子乙酸钠更容易被细胞所利用.因此,在对于能利用有机物进行反应的反硝化细菌而言,乙酸钠相对于葡萄糖更有利于反硝化反应的进行.另一方面,AAOB为自养菌[25],有机物的存在会抑制其活性,因此,相对于乙酸钠而言,分子量较大的葡萄糖不容易进入AAOB,对ANAMMOX反应影响较小,进而相同C/N下以葡萄糖为碳源的氨氮最大降解速率相对较高.管勇杰等[8]的研究也表明,葡萄糖等糖类有机物对AAOB的影响较小,但在他的研究中,乙酸钠对AAOB有一定的促进作用,这与本文的研究结果不太一致.分析原因,可能由于本实验所用的颗粒污泥为在有机物为葡萄糖时培养驯化所得,在批式实验中对乙酸钠缺少适应时间,因而使ANAMMOX过程受到影响.

2.2 不同有机物不同C/N下耦合系统脱氮模型

2.2.1 模型中参数的修正 通过调整动力学参数对模型进行修正,以使模拟结果最大程度与实验结果相似,同时保证所有参数的取值均在文献报道的范围之内.最终的模拟结果见图4和图5.通过皮尔逊相关性分析,相同时间下模拟线上的数值与实验数值的皮尔逊相关系数都大于0.94(且都在0.01水平上显著相关),认为模拟结果能准确地反映实验结果,模型结构和模型主要参数的取值基本正确.

2.2.2 葡萄糖为有机物的耦合系统脱氮模型 由图4可知,以葡萄糖为有机物,在C/N为1,2,4时,模拟结果能很好地反映实验过程.在模型的动力学参数中,表示反硝化细菌分别以NO3--N和NO2--N为底物时缺氧还原效率的动力学参数被修正为0.15和0.7,表明反硝化细菌以NO2--N为底物时的缺氧还原效率高于以NO3--N为底物时的缺氧还原效率.这表明系统中反硝化作用主要先以亚硝态氮为反应基质,进一步解释了在实际的实验过程中(见2.1.1),反应系统内一直有硝态氮的存在,且随着C/N的增大,硝态氮的生成量减少的现象.另外,模型中表示反硝化细菌对NO3--N和NO2--N亲和性的半饱和速率常数分别修正为4和3mgN/L,也能证明反硝化作用以亚硝态氮为反应基质比以硝态氮为反应基质更易进行.模拟结果与实验结果一致.

2.2.3 乙酸钠为有机物的耦合系统脱氮模型 由图5可知,以乙酸钠为有机物,C/N为2和4时,模拟效果较好.在C/N为1时,模拟曲线较实验曲线稍有偏差,可能原因为:在实际实验过程中,C/N为1时,系统内有机物相对含量较少,而AAOB在低浓度乙酸钠下能将其部分分解[26-27],加速了体系内有机物的消耗,因此在80min后系统内主要为ANAMMOX反应,亚硝态氮最大降解速率降低,曲线趋于平缓.但在模型中并未体现这一生物过程,因此在模拟过程中,C/N为2和4的模拟结果较C/N为1时的效果好.

在模型的动力学参数中,分别表示AAOB和反硝化细菌对NO2--N亲和性的半饱和速率常数分别修正为0.05和3.0mgN/L,这意味着在耦合系统中AAOB对NO2--N的亲和性远高于反硝化细菌,因此在反应过程中AAOB在对NO2--N的竞争中始终处于优势地位,这与在2.1.2中分析的实验结果一致,进一步解释了在不同C/N下氨氮最大降解速率即ANAMMOX活性相差不大的原因.此外,分别表示反硝化细菌以NO3--N和NO2--N为底物时缺氧还原效率的动力学参数被修正为0.28和0.15,这表明反硝化细菌以NO3--N底物时的缺氧还原效率高于以NO2--N为底物时的缺氧还原效率.而在实验中,硝态氮除初始值外均为0,也能证明反硝化作用主要先以硝态氮为反应基质.

在动力学参数中,以葡萄糖为有机物时AAOB的最大生长速率修正为0.06/d,大于以乙酸钠为有机物的生长速率0.04/d,这与在2.1.3中,以葡萄糖为有机物的氨氮最大降解速率高于以乙酸钠为有机物时的氨氮最大降解速率的结果相一致.反硝化细菌的生长速率分别修正为4/d(葡萄糖为有机物)和5/d(乙酸钠为有机物),表明以乙酸钠为有机物时,更有利于反硝化细菌的生长,与实验结果相同.

2.3 不同C/N下耦合系统氮素降解速率模型预测

由2.2可知,通过模型模拟,能较好地预测系统中氮素的变化及最大降解速率.由于实际中不能通过实验对所有C/N下系统的脱氮性能进行一一测定,因此借助模型模拟探索不同C/N下系统中氮素的降解速率是非常有必要的,这为进一步研究C/N对耦合系统污泥活性及脱氮性能的影响提供了便利.

图6为通过模型模拟的以葡萄糖和乙酸钠为有机物,C/N为1~4时的氮素最大降解速率.由图可知,以葡萄糖为有机物时,氨氮最大降解速率变化不大,亚硝态氮及TN最大降解速率随C/N的增大而增大.以乙酸钠为有机物时,随着C/N的增加,氨氮最大降解速率不变,亚硝态氮和TN的最大降解速率有所增加,但变化趋势较小.模拟结果与实验结果基本一致.很多研究[14,28-30]证明了C/N对厌氧氨氧化耦合反硝化系统的脱氮性能起关键作用,增加有机物浓度,即C/N增大时,系统中ANAMMOX活性降低.但在本研究中,随着C/N的增加,氨氮最大降解速率即ANAMMOX活性并未受到影响.且由模拟曲线趋势可知,当C/N大于4时,氨氮降解速率无较大变化.

3 结论

3.1 以葡萄糖为碳源,随着C/N的增加,耦合系统颗粒污泥的厌氧氨氧化活性基本不受影响,反硝化活性逐渐增加.C/N分别为1,2,4时,耦合系统氨氮最大降解速率无较大差异,亚硝态氮最大降解速率分别为0.265,0.345,0.453kgN/(kgVSS·d);以乙酸钠为碳源,随着C/N的增加,耦合系统颗粒污泥的厌氧氨氧化活性和反硝化活性基本不受影响.C/N分别为1,2,4时,氨氮最大降解速率和亚硝态氮的最大降解速率都无明显差异.

3.2 分别以葡萄糖和乙酸钠为有机物,相同C/N下,耦合系统中以葡萄糖为碳源时的厌氧氨氧化活性较高,以乙酸钠为碳源时的反硝化活性较高.C/N分别为1,2,4时,以葡萄糖为有机物的氨氮最大降解速率分别为乙酸钠的1.15,1.19,1.58倍,以乙酸钠为有机物时反应的亚硝态最大氮降解速率分别为葡萄糖的1.89,1.48,1.15倍.

3.3 以葡萄糖和乙酸钠为有机物的实验和模拟结果表明,模型能较为准确地预测实验过程中氮素的变化趋势.在C/N为1~4时耦合系统中颗粒污泥的厌氧氨氧化活性无较大变化.

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Effect of organic compounds on the SAD and its mathematical simulation.

YANG Jing-yue1, LI Jun1*, ZHENG Zhao-ming1, DU Jia1, MA Jing2, BIAN Wei1, WANG Wen-xiao1

(1.College of Architecture and Civil Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Beijing Municipal Engineering Professional Design Institute Co., Ltd, Beijing 100037, China)., 2018,38(12)：4516~4523

The denitrification performance of simultaneous anammox and denitrification (SAD) granular sludge under different C/N was studied by batch test. The coupled system granular sludge was cultured in a UASB reactor with sufficient nitrogen ,and it had high anammox activity and denitrification activity. Using glucose as carbon source, when the C/N were 1, 2, 4, there was no significant difference in the activity of ANAMMOX, and the denitrification activity increased gradually. The maximum rate of NO2--N degradation was 0.265, 0.345, and 0.453kgN/(kgVSS·d), respectively. When sodium acetate was used as the carbon source and the C/N ratios were 1, 2, and 4, respectively, neither of the ANAMMOX activity or the denitrification activity was affected. Under the same C/N, the activity of ANAMMOX with glucose as the carbon source was higher, while the denitrification activity with sodium acetate as the carbon source was higher.When C/N was 1, 2 and 4, the maximum degradation rate of NH4+-N with glucose as organic matter was 1.15, 1.19, 1.58times of sodium acetate respectively. The maximum degradation rate of NO2--N with sodium acetate as organic matter was 1.89, 1.48 and 1.15times of glucose, respectively. The mathematical simulation results of the experiment showed that the models can accurately predict the trend of nitrogen change during the experiment. There was no significant change in the ANAMMOX activity of the granular sludge in the coupled system when the C/N ratio was 1~4.

anammox；COD/NO2--N ratios；organic matter；nitrogen removal performance；mathematical model

X703.5

A

1000-6923(2018)12-4516-08

杨京月(1993-),女,河北唐山人,北京工业大学硕士研究生,主要从事厌氧氨氧化脱氮研究.

2018-05-07

国家水体污染控制与治理科技重大专项(2015ZX 07202-013)

* 责任作者, 教授, jglijun@bjut.edu.cn