柴达木盆地团鱼山地区石门沟组煤与油页岩沉积环境

2018-12-18陈玲玲孟庆涛刘招君徐银波孙平昌王克兵

新疆石油地质 2018年6期

陈玲玲，孟庆涛，刘招君，徐银波，孙平昌，王克兵

（1.吉林大学地球科学学院，长春 130061；2.吉林省油页岩与共生能源矿产重点实验室，长春 130061；3.中国地质调查局油气资源调查中心，北京 100083）

随着能源需求日益增长，寻找多能源共存盆地并综合研究利用越来越受到人们的重视[1]。许多沉积型盆地中发现了煤与油页岩共生现象[2]，且油页岩作为油气的补充能源，其利用价值相对较高。煤和油页岩都是地壳中存在的可燃有机岩，由复杂的有机和无机物质混合组成[3-4]。而含煤地层油页岩与单独存在的油页岩在形成环境上是有所差异的，含煤地层油页岩的主要形成环境为浅水湖泊沼泽环境，原始有机质以陆生高等植物为主，低等植物菌藻类次之；单独存在的油页岩则一般形成于半深湖—深湖环境，有机质主要由藻类及低等水生生物遗骸或少量高等植物残体组成[1，3]。研究发现，在煤与油页岩共生组合中，靠近煤层的油页岩中高等植物含量较高，同样，靠近油页岩的煤层中，低等植物的含量也较高，表现为富氢化，反映了煤与油页岩之间的转换过渡状态[5]。因此，这两种矿产在有机质成因上既有差异，又有相同点，而在沉积环境上的差异较大。

柴达木盆地是中国西部大型含油气盆地，中—新生界沉积了厚达上万米的陆相地层。盆地北缘侏罗系油页岩与煤广泛发育，生烃条件良好[6]。前人对柴达木盆地北缘鱼卡、红山和德令哈等地区油页岩研究较多[2]，但对团鱼山地区的研究相对滞后，勘探程度较低。团鱼山地区中侏罗统石门沟组煤与油页岩共生，因此本文以石门沟组含煤段为目的层，对比分析煤与油页岩的有机地球化学特征，研究其有机质母质来源和沉积水体的差异，为今后对该地区油页岩资源潜力评价和煤与油页岩的综合开发利用提供参考。

1 区域地质概况

柴达木盆地位于青藏高原的东北部，是中国西部最大的内陆盆地[6-9]。柴北缘位于柴达木盆地的东北部，属于一级构造单元，东西长约440 km，南北宽约65 km，面积约34 000 km2，并由多个凹陷和构造带组成。柴北缘在祁连山、昆仑山和阿尔金山的共同作用下，发育了较复杂的凹陷和断裂体系[7]；断裂主要包括控制盆地演化发展的赛南断裂和宗务隆南断裂等一级断裂；控制盆地内隆坳格局及决定构造带展布方向的鄂东断裂、冷北1断裂、马仙断裂、陵间断裂、埃北断裂、埃南断裂、欧北断裂和欧南断裂等二级断裂；控制局部构造和形态的冷七断裂和葫南断裂等三级断裂（图1）[8-9]。这些断裂及凹陷共同控制了沉积相的展布及多种能源的共生组合与分布。

图1 柴北缘断裂分布及研究区位置（据参考文献［8］）

团鱼山位于柴北缘西北部拗褶带内，赛什腾山南麓结绿素煤矿以北10 km处（图1）。柴北缘中侏罗统石门沟组含煤段是煤与油页岩共生的主要赋存层位，即本文研究目的层位。石门沟组分为下部含煤段和上部页岩段。下部含煤段以灰白色中粗砂岩、细砂岩、灰色泥岩和灰黑色碳质泥岩沉积为主，夹薄煤层，数层灰黑—深灰色薄层油页岩多作为煤层的顶底板，其有机质丰度较高，为三角洲—湖沼相沉积。上部页岩段底部发育灰白色细砂岩和灰绿色泥岩，中部发育灰黑色含钙质条带油页岩，有机质丰度中等，顶部主要发育深灰色泥岩和灰色粉砂岩，为一套浅湖—半深湖相沉积。研究区油页岩整体呈灰黑色—深灰色，水平层理较为发育，部分发育块状构造，且见钙质条带及少量植物茎干化石；而煤呈灰黑—黑色，半暗—半亮煤为主，具有棱角状、参差状断口，发育层状或块状构造。

2 样品采集及实验测试

研究区样品取自柴北缘团鱼山地区QD-2井石门沟组含煤段煤与油页岩比较集中的上部和中部，取样井段为30～270 m，其样品主要岩性为黑色煤和深灰—灰黑色油页岩，共取10个点样进行测试分析（图2）。岩石热解、总有机碳、工业分析、含油率和发热量等测试在吉林大学吉林省油页岩与共生能源矿产重点实验室完成。挑选5个具有代表性样品开展了镜质体反射率和GC-MS测试，实验在奥地利莱奥本矿业大学有机地球化学实验室完成。其中样品含油率测试采用低温干馏法（SH/T 0508—1992），检测方法主要依据ASTMD3904加温模式实行。工业分析测试主要使用XL-2000马弗炉和101-2E电热鼓风干燥箱，检测标准依据GB/T 212—2008《煤的工业分析方法》。发热量测试使用SDC5015量热仪，测试依据GB/T 213—2008《煤的发热量测定方法》。总有机碳测试使用Leco CS230碳硫仪完成该测试分析，CS230使用高频感应炉，经红外检测器检测出总有机碳含量，测试方法主要依据GB/T 19145—2003《沉积岩中总有机碳的测定方法》进行。岩石热解主要使用Rock-Eval6热解仪完成该测试分析。生物标志化合物测定较为复杂，主要分为有机质抽提、有机质分离及生物标志化合物测定3个步骤，有机质抽提使用D.ASE200加速溶解抽提仪，生物标志化合物测定由Agilent7890GC等离子质谱仪完成。

图2 柴北缘团鱼山地区QD-2井石门沟组取样位置及测试分析结果

3 实验结果

3.1 工业品质特征

3.1.1 灰分和有机碳

灰分含量是区别油页岩和煤的关键指标，煤的灰分含量一般小于40%，油页岩灰分含量一般大于40%[10].研究区样品灰分含量为15.79%～81.88%，总有机碳含量（CTOC）较高，为9.01%～54.5%.本文依据以上两个指标，对研究区煤与油页岩进行了划分，即低灰分含量（15.79%～33.91%）和高总有机碳含量（48.94%～54.50%）的岩石称为煤；而高灰分含量（52.08%～81.88%）和低总有机碳含量（9.01%～29.29%），且含油率大于3.5%的岩石称为油页岩。灰分含量是衡量油页岩品质的重要参数，灰分含量越低，总有机碳含量越高。研究区油页岩灰分含量与总有机碳含量具有极好的负相关性；而煤的总有机碳含量很高，但灰分含量与总有机碳含量相关性较差（图3a）。研究区油页岩和煤的平均灰分含量分别为66.59%和24.45%，因此油页岩为高灰分含量油页岩，而煤的灰分含量较低，品质较好。

3.1.2 挥发分和水分

研究区煤的挥发分含量为28.20%～35.64%，平均为30.67%.油页岩挥发分含量为14.12%～23.29%，平均为18.33%.从图3a，图3b可看出样品总有机碳含量越高、灰分含量越低，其挥发分含量就越高，挥发分含量与总有机碳含量呈正相关。因此，挥发分含量也可作为间接评价煤与油页岩工业品质的指标。挥发分含量随煤化程度升高而降低的规律性十分明显，可以初步估计煤的种类和化学性质[11]。研究区油页岩挥发分含量较高，品质中等，而煤的挥发分含量比油页岩高，属于煤化程度较低的褐煤。

水分对煤与油页岩的加工利用有较大影响，水分含量越高，则加工时蒸发水分消耗的热量越大，因而降低油页岩与煤的发热量[12]，且随煤变质程度的降低，水分对发热量的影响逐渐增大[13]。研究区油页岩水分含量为1.37%～4.39%，平均为2.89%；煤的水分含量为4.29%～6.68%，平均为5.12%.煤的水分含量高于油页岩，因而在工业加工时煤受水分的影响高于油页岩。

图3 柴北缘团鱼山地区石门沟组煤与油页岩样品工业品质参数与总有机碳含量关系

3.1.3 发热量和含油率

发热量是评价油页岩与煤作为工业燃料价值的重要参数[10]。从图2和图3看出，油页岩总有机碳含量越高、灰分含量越低，其发热量越高、含油率也较高。由于煤与油页岩的灰分主要为矿物质分解后的产物，灰分含量越高，说明矿物质含量越高，随之有机物含量就低，而可燃物质中绝大部分为有机质，所以有机质含量越高，发热量越高[14]。研究区TY2-9和TY2-28油页岩样品含油率较高，平均为7.51%，其余3个样品含油率均低于5.00%（图2），说明研究区油页岩总体上属于低—中含油率油页岩。油页岩平均发热量为6.96 MJ/kg，煤平均发热量为22.78 MJ/kg，可知煤发热量远高于油页岩，因此，煤作为工业燃料价值较高，而油页岩的价值相对较低，但可以考虑共同开发利用。

3.2 有机地球化学特征

3.2.1 总有机碳含量和岩石热解特征

总有机碳含量分析（表1）表明，油页岩的总有机碳含量变化范围较大，为9.01%～29.29%，平均为18.59%.煤的总有机碳含量变化较小，为48.94%～54.50%，平均为51.78%，按中国西北地区煤系烃源岩的评价标准[3]，这些样品均达到了中等—较好质量的烃源岩。研究区油页岩多作为煤层的顶底板，因而靠近煤层的油页岩的总有机碳含量也较高，这可能与高等植物的贡献较多有关。

岩石热解结果（表1）表明，研究区油页岩生烃潜量（S1+S2）为12.73～40.90 mg/g，平均为30.79 mg/g，煤的生烃潜量（S1+S2）为53.31～109.73 mg/g，平均85.39 mg/g，煤的生烃潜量明显高于油页岩，且煤与油页岩均表现出生烃潜量随总有机碳含量升高而增大的趋势（图2）。研究区油页岩氢指数（IH）为128.41～288.38 mg/g，平均为174.90 mg/g.煤的氢指数（IH）为106.39～209.76 mg/g，平均为163.06 mg/g.热解峰温（Tmax）较为集中，煤与油页岩热解峰温均为419.0～429.5℃，平均为422.4℃，表明石门沟组煤与油页岩样品均处于未成熟热演化阶段[15]。本文利用 IH—Tmax和S2—CTOC关系图（图4）来判别有机质类型，可以看出研究区煤与油页岩的有机质类型较一致，均为Ⅲ型。

表1 柴北缘团鱼山地区石门沟组煤与油页岩总有机碳与岩石热解数据

图4 柴北缘团鱼山地区IH—Tmax和S2—CTOC有机质类型判别（底图据文献［29］修改）

3.2.2 生物标志化合物特征

生物标志化合物是指沉积有机质或矿物燃料（如原油和煤）中那些来源于生物体，在有机质的演化过程中具有一定的稳定性，没有或较少发生变化，基本保存了原始生化组分的碳骨架，记载了原始生物母质的特殊分子结构信息的有机化合物[10，15-16]。具有特殊的标志作用[17]，主要用于判断有机质的生物来源和类型、热演化程度及沉积环境[18]。

（1）族组成团鱼山地区石门沟组煤与油页岩样品进行有机质抽提，其油页岩样品有机质含量为10.0～11.0 mg/g，平均为10.5 mg/g；而煤样品有机质含量为19.0～31.0 mg/g，平均为24.0 mg/g，可知煤的抽提有机质含量远大于油页岩。油页岩与煤抽提有机质组成主要为饱和烃、芳烃、非烃和沥青质。根据测试结果，饱和烃+芳烃含量相对较低，为20%～33%，远低于非烃+沥青质（67%～80%）（表2），饱和烃与芳烃比，除TY2-9煤样品为1.30外，其余样品均为0.33～0.62，平均为0.47，芳烃相对含量占优势，可能与有机质来源主要为陆生高等植物有关，但也不能排除氧化条件下细菌对有机质的改造作用[19]。除此之外均检测出较高含量的沥青质组分，是未成熟有机质的特征[18]。

表2 柴北缘团鱼山地区石门沟组煤与油页岩抽提有机质各组分含量 %

（2）正构烷烃及类异戊二烯烷烃饱和烃气相色谱显示，研究区煤与油页岩样品均检测出较完整的正构烷烃nC15—nC31和类异戊二烯烷烃姥鲛烷（Pr）和植烷（Ph）。正构烷烃气相色谱为单峰型，以后峰型为主，主峰碳为C25（图5），以nC21—nC25中链和nC27—nC31长链正构烷烃为主，nC15—nC19短链含量较少。煤的碳优势指数（CPI）为3.37～3.92，油页岩碳优势指数为2.82～4.30，具明显的奇碳优势，重烃优势较大（表3）。

图5 柴北缘团鱼山地区石门沟组煤与油页岩气相色谱、质量色谱图

表3 柴北缘团鱼山地区石门沟组煤与油页岩正构烷烃及类异戊二烯烃参数

油页岩样品Pr/Ph为2.67～2.76，平均为2.72；煤样品Pr/Ph为4.38～7.21，平均为5.30，明显高于油页岩。煤的Pr/C17（2.76～2.91）明显大于油页岩（0.99～1.20）。

（3）甾类化合物研究区含煤段煤与油页岩样品中甾类化合物保存较完整，主要检测出规则甾烷（C27—C29）及相对较多的重排甾烷（C27—C29）。其中C27，C28和C29规则甾烷的相对含量分别为12%～22%，16%～22%和56%～71%（表4），特征表现为C29＞＞C28＞C27.在m/z217质量色谱上均呈反“L”形分布（图5）。重排甾烷/规则甾烷为0.30～1.10，平均为0.58.

表4 柴北缘团鱼山地区石门沟组煤与油页岩甾类、萜类及芳烃类主要参数

（4）萜类化合物萜类化合物也是沉积物中较常出现的生物标志化合物。团鱼山地区石门沟组煤与油页岩中检出了较丰富的藿烷和少量的二萜类及倍半萜类化合物。煤中藿烷含量为45.04～148.95 μg/g，而油页岩中藿烷含量为17.14～55.18 μg/g，表明石门沟组有机质沉积环境遭受过少量细菌的影响[15]，而煤受影响的程度高于油页岩。二萜类及倍半萜类化合物指示有机质母质来源中有松柏类的贡献[16]。

（5）芳烃类化合物团鱼山地区石门沟组煤与油页岩芳烃含量极为丰富，并检测出丰富的芳构化倍半萜类和芳构化二萜类化合物，以及少量的多环芳烃（PAHs）苯藿烷。煤样品芳构化倍半萜类化合物含量（123.27～180.16 μg/g）高于油页岩样品（121.22～131.94 μg/g）；而煤样品芳构化二萜类化合物含量（404.34～753.45 μg/g）也远高于油页岩样品（131.08～428.52 μg/g）。

4 讨论

4.1 有机质成熟度及煤品阶

镜质体反射率（Ro）是判别煤与油页岩成熟度最常用的指标之一，也是判别煤阶的最有效的方法[20]。团鱼山地区石门沟组煤与油页岩样品镜质体反射率均小于0.5%，可知研究区煤处在未成熟阶段，为低变质作用的褐煤[3]。

热解峰温（Tmax）是指烃源岩中有机质热解烃（S2）的峰顶温度，其数值的高低与有机质热演化程度密切相关[21]。故可作为评价样品成熟度的有效指标之一[22]。根据有机质类型和热解峰温划分有机质成熟度[15]，研究区油页岩与煤样品有机质类型均属于Ⅲ型（图4），热解峰温均小于430℃，处于未成熟热演化阶段，与镜质体反射率分析结果一致。

碳优势指数可作为判断有机质成熟度指标之一[17]，通常，有机质成熟度越高，较高碳数的正烷烃裂解为低碳数正烷烃，奇偶优势便会逐渐消失[23]。因此，碳优势指数越大，有机质成熟度越低，碳优势指数越接近1.0，有机质成熟度越高。一般认为，碳优势指数大于1.2时，表明样品处于未成熟度阶段[15]。团鱼山煤与油页岩样品碳优势指数为2.82～4.30，表明研究区样品均处在未成熟阶段。

藿烷系列中的C31αβ22S/C31αβ（22S+22R）也常作为研究母质成熟度的指标[24]。研究区煤与油页岩样品C31αβ22S/C31αβ（22S+22R）为0.14～0.22，平均为0.19（表4），远低于藿烷C31成熟作用导致的异构化平衡值（0.60），表明研究区样品均处在未成熟阶段。上述研究结果显示一致，均表明研究区煤与油页岩处在未成熟阶段。

4.2 有机质母质来源

正构烷烃碳数分布与组成特征能有效表征有机质母质来源信息[24]。一般认为，低碳数正构烷烃主要与细菌、藻类及低等浮游生物有关；而高碳数正构烷烃则与高等植物有关；混合型有机质则介于两者之间[25]。研究区油页岩和煤的正构烷烃碳数分布、峰型及主峰表征油页岩和煤的母质来源以陆生高等植物为主。

姥鲛烷与相邻正构烷烃之比Pr/nC17及植烷与其邻正构烷烃之比Ph/nC18，能较好地反映样品的有机质母质类型、水体氧化还原性和有未遭受细菌改造等方面的信息[26]。一般遭受过细菌改造作用的样品其姥鲛烷或植烷的相对丰度会高于其相邻的正构烷烃[26]。沼泽环境中，富氧的水体更容易发生高等植物纤维素和木质素的细菌改造作用，出现较高的Pr/nC17[19].团鱼山地区石门沟组煤样品Pr/nC17为2.76～2.91，而油页岩样品为0.99～1.20，煤样品显示有机质遭受较多的细菌改造作用。从Pr/nC17与Ph/nC18关系图（图6）可知，煤的陆生高等植物输入十分丰富，是中国较典型的侏罗系陆源植物为主要来源的成煤环境样品。油页岩母质同样以陆生植物为主，含有少量水生生物。

图6 研究区Pr/nC17与Ph/nC18关系（底图据文献［24］）

甾烷主要源于藻类、浮游动植物和高等植物中的甾醇，但是在原核生物中罕见或不存在[24]。一般情况下，甾烷分子结构相对稳定，不同碳数的甾烷之间很难发生相互转化[27]。因此，甾类化合物常作为研究有机质母源重要参数，不同生物来源有机质中的规则甾烷含量不同[28]。一般以高等植物为有机质主要来源时C29规则甾烷占优势；以硅藻类和苔藓植物为主要来源时C28规则甾烷占优势；而以水生浮游植物及海藻类为主要来源时C27规则甾烷占优势[21-25]。从图7看出，研究区煤与油页岩样品均落在陆生植物为主的范围内，表明有机质母质来源主要为陆生植物。

图7 研究区煤与油页岩C27，C28，C29规则甾烷相对含量三角图（底图据文献［24］修改）

芳烃馏分的生物标志化合物主要以倍半萜类（卡达烯）和二萜类（松香烷、西蒙内莉烯及惹烯等）为主，其中卡达烯、惹烯和西蒙内莉烯均为陆源高等植物的生物标志化合物，而且主要为裸子植物中的松柏类[29]。因此石门沟组煤与油页岩样品有机质主要以陆生高等植物中的松柏类为来源。综上分析结果均一致。

4.3 沉积水体氧化还原性

氧化还原条件是判别沉积古环境的常用指标之一。Pr/Ph能有效的指示沉积成岩古环境的水体氧化还原性及盐度。高Pr/Ph（大于3.0）反映氧化条件下的陆源有机质的输入，而低Pr/Ph（小于1.0）反映强还原条件下的藻类及细菌等的输入[16]。Pr/Ph在一定程度上受成熟度影响，早期随成熟度而升高，因研究区样品均处于未成熟阶段，故成熟度影响可忽略不计[15]。研究区煤Pr/Ph平均值为5.30，表明成煤原始沉积环境氧化程度较高，水体较浅，为沼泽和湖泊交互相环境；油页岩Pr/Ph平均值为2.72，属于弱氧化的浅湖沉积。

重排甾烷的形成主要取决于沉积环境的氧化还原性。在强还原环境中不利于重排甾烷的形成，相反，当沉积环境变为弱氧化—氧化时这些化合物容易形成[30]，因此，重排甾烷/规则甾烷也能反映古水体氧化还原性。研究区样品重排甾烷/规则甾烷平均为0.58，表明水体为弱氧化—氧化环境。而且样品中均未检测出典型指示水体盐度的伽马蜡烷，表明煤与油页岩沉积时，古水体均为淡水环境。

中国油页岩以陆相沉积为主，从油页岩的沉积环境角度，可分为坳陷湖成油页岩、断陷湖成油页岩和断陷湖泊—沼泽油页岩；从油页岩形成的水体性质角度，可以划分为淡水油页岩和半咸水油页岩[31]。石门沟组含煤段油页岩形成于湖泊—沼泽环境，其单层厚度最大为1 m，累计厚度可达4 m，平均含油率为5.7%，具有低—中品质、厚度较薄的特点。而通过前人研究可知，石门沟组页岩段油页岩是中国典型的断陷盆地湖成油页岩，其单层厚度最大为16 m，平均含油率为4.7%，具有低—中品质、厚层、单独存在的特征，水体为淡水的还原环境，油页岩形成于浅湖—半深湖环境[32]。

文献［10］研究表明，油页岩的形成往往与盆地底层的缺氧环境与水体分层有关，而静止、缺氧的分层深湖往往有利于有机质的保存，形成厚层优质油页岩。团鱼山地区石门沟组页岩段半深湖环境有利于优质油页岩的沉积，有机质类型为Ⅰ—Ⅱ型，有机质来源主要为代表湖泊自身生产力的水生生物，且以水生藻类占绝对优势，生烃潜力较大[32]。而含煤段沉积水体较浅，变化频繁，不利于有机质的保存，且有机质类型以陆生高等植物为主。这种沉积环境和有机质来源、类型上的差异导致柴北缘团鱼山地区石门沟组页岩段油页岩类型较好，生烃潜力较大；而含煤段油页岩类型较差，生烃潜力一般，因此单独开采的价值不高，可以考虑与煤共同开采利用。