亚热带区域农业面源污染流域源头防控机理与技术示范

吴金水，李勇，李裕元，肖润林，王毅，沈健林，周脚根，李希，刘新亮，罗沛，王娟，孟岑，王美慧，刘济

（中国科学院亚热带农业生态研究所长沙农业环境观测研究站，亚热带农业生态过程重点实验室，湖南 长沙 410125）

大量研究表明，农业面源污染是造成水体氮磷含量增高的主要原因，我国农业面源污染源占主要水污染物排放量的40%以上，其中总氮、总磷排放量分别占全国排放总量的57.2%和67.3%[1]，我国主要流域，如滇池、太湖、洞庭湖和巢湖，分别有60%～70%的总氮与50%～60%的总磷来自于农业面源污染[2]。美国密西西比河流域总氮、总磷分别有50%～70%和40%～50%来自于农业面源污染[3]。因此对流域尺度氮磷的收支评价与估算、氮磷流失过程规律及其模拟、氮磷面源污染防控与治理的研究不仅是农业生态系统养分管理的重要内容[3-4]，对于河流和湖泊水体富营养化治理也有重要现实意义[5-6]。

亚热带红壤丘陵区地属亚热带温暖湿润季风气候区，是我国主要的粮食产区和畜禽养殖区。由于区内农用化肥的大量使用和畜牧业的高速发展，农业生产领域过剩的氮磷向周边环境无序排放[7-8]，大部分氮磷污染物由降雨径流通过沟渠输移进入水体，致使该地区农业小流域水体出现明显的富营养化趋势[8-9]。针对亚热带地区现代农业发展及农区环境治理等方面的重大需求，中国科学院亚热带农业生态研究所、湖南省长沙县人民政府、湖南湘丰茶业有限公司等机构于2011年联合共建“长沙农业环境观测研究站”（简称 “长沙站”）。该站以亚热带丘陵区典型小流域为对象，研究建立流域源头环境监测方法、氮磷环境安全控制标准，精确解析流域氮磷迁移规律与输出通量；建立流域以水文和氮磷过程为主要对象的流域环境模型、流域环境安全评价和污染源头防控决策支持系统；探索农业氮、磷减控关键途径，构建流域面源污染源头防控技术体系；为我院和研究所建设流域环境研究、人才培养、科技推广和应用示范区域平台。重点开展四个方面的研究内容：1）流域环境与重要生态过程监测；2）流域农业面源污染防控决策支持系统；3）流域源头污染防控关键技术研发和示范；4）现代农业模式研发和示范。

至2018年，长沙站承担了国家自然科学基金委重大、重点、优秀青年等基金项目；国家重点研发计划、科技支撑计划、“973”等项目与课题；及院知识创新工程重大项目课题及重要方向项目等任务。“十一五”期间，针对城郊农业区的氮磷富营养化问题，提出了“防、控、阻、治”相结合的综合技术体系；“十二五”期间，在“973”项目和国家科技支撑计划、中科院重点项目的支持下，研发了包括农田排水、养殖/生活污水、富营养化水体等农业面源污染流域源头防控技术体系，并在湖南、浙江等十省（市）推广应用，研发了具有我国自主知识产权的流域生源要素管理模型（CNMM）；“十三五”期间，在多项国家重点研发计划项目及课题的支持下，突破氮磷在土壤—作物—地表水系统中运移—平衡定量化关系理论、氮磷径流流失防控机制与削减技术途径等瓶颈，制定径流易发区农田氮磷径流流失防控技术规则和标准草案，开展以绿狐尾藻生态湿地为主体的农业面源污染流域源头防控技术体系的大流域区域示范。在研究所成立40年之际，本文汇总整理了本研究团队近几年的研究成果，以期在充实农业面源污染防治的重要理论基础上，为亚热带农业区面源污染的治理和防控提供关键的实践技术。

1 亚热带典型小流域氮磷平衡特征

农业流域氮磷面源污染引发的水体富营养化问题已严重影响到世界各地水体环境、饮用水安全和农业生产[10-11]。依据流域氮磷收支平衡特征寻求解决氮磷环境问题的新途径已成为近年来关注的新热点[12-13]。物质流分析法是研究流域或区域氮磷平衡的常用方法[14]。欧美等发达国家的一些研究表明，流域或区域磷收支中输入项主要为肥料和饲料，一般分别占80.0%和20.0%；输出项中主要以动、植物产品为主，大约为80.0%～90.0%[15-16]。我国一些学者对中国典型农业流域的氮收支特征做了初步研究和估算，结果表明化肥是流域氮的主要来源，一般占44%～64%，而作物收获是氮素输出的主要方式，占49%～70%[17]。由于社会经济状况、发展水平及模式的差异，不同国家或地区之间氮磷的收支特征也不同，然而氮磷在环境中滞留均导致了一个共同的问题，即水体富营养化和水环境恶化。因而流域尺度上的氮磷收支特征已成为土壤学与环境学共同关注的焦点。

湖南省地处亚热带丘陵区，水热丰沛，是我国主要的双季稻种植区，长期以来高投入—高产出的农业种植模式是导致该地区水环境污染的重要因素[18]，尤其是近年来规模化养殖业的迅速发展，加剧了该地区水环境的恶化[19-20]。中国科学院亚热带农业生态研究所长沙农业环境观测研究站，基于社会经济调查，结合流域出口水质定位观测数据，利用物质流分析法，研究亚热带区域典型金井农业小流域氮磷的收支特征。结果表明，受传统生猪养殖和水稻种植的影响，流域氮磷输入以饲料和肥料为主（占总氮输入46%～75%，占总磷输入91%～97%），有别于其他以种植为主要单一农产业的流域（氮磷输入均以肥料为主）[15-17,21-22]；金井小流域内动植物产品输出也是相应的最大输出项（占总氮输出30%～54%，占总磷输出84%～95%）（图1）[23-24]。整个金井小流域内氮磷持留强度分别为162.35 kgN/(hm2·a)和 31.14 kgP/(hm2·a)，与其他研究区域相比，金井小流域氮磷环境滞留强度并不很高，但其环境污染状况却比其严重许多，意味着氮磷收支平衡与水环境的关系较为复杂，其它因素（如P的来源与形态特征、水体中N的转化等其它面源污染物状况等）也有重要影响，这些尚待进一步的深入研究。

河流水质监测期间，金井流域83%的水样TP≤0.2 mg/L，但仅有4.3%的水样TN≤1.0 mg/L（Ⅲ类水标准，GB 3838—2002），表明高强度的氮输入已造成明显的水体氮污染。因此，准确定量分析流域氮磷的收支特征与结构，可以在宏观上科学指导流域种养格局、施肥等，解决或缓解种养脱节所造成的资源浪费和环境污染[23]。

图1 金井典型农业小流域氮磷收支结构Fig. 1 Nitrogen and phosphorus budget components in the Jinjing catchment

2 亚热带典型小流域稻田氮磷流失规律

水稻种植业作为我国重要农业产业，产量占全球总量的31%，使得我国成为世界上水稻总产量最高的国家。过去30年，我国稻田一直处于高度集约化的养分管理模式下，化肥和秸秆施用量不断攀升，致使稻田氮磷流失严重。我国南方亚热带双季稻主产区，总氮和总磷年均径流流失量分别为1.16～5.35 kgN/(hm2·a)和 0.10～0.52 kgP/(hm2·a)。且总氮径流流失主要以可溶性氮为主，约占总氮的76.4%，其中无机态的铵态氮和硝态氮流失量，分别占总氮的36.1% 和5.7%；总磷径流流失主要以颗粒态磷为主，占总磷流失的95.3%～98.6%。已有研究结果一致认为田块尺度稻田氮磷径流流失过程主要受施肥、灌溉等农艺措施调控。最新研究发现，高强度施肥和秸秆还田会改变土壤碳氮磷元素计量比率特征（C∶N∶P）[25-27]，引发稻田土壤关键生物地球化学过程（矿化腐殖化、硝化反硝化、植物养分吸收利用、吸附解析等过程）的变化，间接调控稻田土壤氮磷释放及其径流流失过程。如田块尺度稻田总氮径流流失强度与土壤微生物量C∶N成负相关关系（图2）；稻田总氮径流权重浓度与土壤中总氮（TSN∶土壤总氮）及其元素化学计量比（S_NP∶土壤氮磷比）的总体效应成负线性相关，而与土壤微生物量（MBN和MNP）的总体效应却成正相关关系（图3）。因此，进一步明确土壤生态化学计量学特征对氮磷径流流失过程和行为规律的作用机理，对亚热带农业流域稻田氮磷流失风险防控具有重要意义。

图2 稻田总氮流失强度与土壤微生物量C:N的相关分析Fig. 2 Correlation analysis between soil microbial biomass C:N ratio and total nitrogen loss through runoff from paddy rice fields

图3 稻田总氮径流流失权重浓度与因子间结构方程模型Fig. 3 Structural equation models (SEM) for correlation factor effects on loss through runoff from paddy rice fields

连片稻田是亚热带农业流域生态系统广泛存在的景观类型。稻田的连片性被定义为在空间上的相对相连接度（即相邻程度），两块稻田在空间上相隔距离越小，连片性就越高，当相隔距离小于一定阈值时，可认为是连片的[28]。稻田氮磷径流流失过程具有尺度效应。由于外界环境因素的差异和空间尺度效应，不同空间尺度上稻田氮磷径流流失特征呈现差异性变化。通常随着空间尺度上升，稻田氮磷径流流失强度逐渐减弱[29-30]。杨宝林等[30]报道，南方低山丘陵区农田氮磷流失存在尺度效应，随着尺度的增大，单位面积氮总流失负荷呈现显著下降趋势，从田间到支沟尺度，总氮、总磷、硝态氮和铵态氮排放负荷分别下降了70.8%、69.5%、46.7%和79.1%。本团队研究结果表明（图4），田块尺度稻田田面水氮磷浓度要显著高于连片农田尺度（8.12±2.59 v.s. 4.47±0.6 mgN/L, 0.59±0.24 v.s. 0.23±0.03 mgP/L），这也证明了稻田氮磷径流流失过程具有尺度效应。从田块到连片稻田尺度的氮磷流失强度下降，主要原因可能是灌区塘堰、排水沟渠等对农田排水的重复利用和农田流失氮磷的持留[29]。连片稻田是检验流域农业面源污染防控措施效果的重要实验尺度[31-32]。但是当前对稻田氮磷径流流失的研究与定量通常在田块尺度上，因此对连片稻田氮磷流失及其尺度机理尚不清楚，需要进一步深入研究。

图4 田块和连片稻田田面水氮磷浓度Fig. 4 Nitrogen and phosphorous in surface ponding water of paddy field and continuous fields

流域是水文水质研究和自然资源规划的基本单元。理解和定量复杂时空尺度下流域氮磷迁移流失过程是制定和优化流域水环境规划和管理策略的基础。亚热带红壤丘陵区独特地形地貌和多样性土地利用方式导致流域径流过程和氮磷迁移流失规律的复杂多变[33-34]。水文过程是流域氮磷迁移流失的主要驱动力。地表径流可以冲刷搬运富含氮磷养分的泥沙直接进入水体[35]，地下径流能通过汇流将氮磷带入地表或地下水体[36-38]。在亚热带红壤丘陵区典型农业流域中，大面积种植水稻会导致浅层地下水氨氮污染，同时提高地下水硝态氮和总氮浓度[39-40]。由于硝态氮和总氮易随地下水迁移，基流对流域硝态氮和总氮流失贡献分别高达27.3%～36.5%和21.3%～33.5%，尤其在水稻种植面积比例高的流域和水稻休耕期，基流对硝态氮和总氮流失贡献更大[36-38]。流域景观格局通过影响流域氮磷输入—交换过程调控氮磷迁移流失过程。流域景观格局与河流水体氮磷浓度显著相关，流域内水稻种植面积比例、景观斑块的破碎程度、景观多样性指数越高，河流水体氮磷浓度越高[33,41]。应用Boltzmann函数定量分析流域水稻种植面积比例与氮磷浓度和通量的结果表明（图5），水稻种植对河流水体氮磷浓度和通量的影响存在一定阈值，当水稻种植面积比例小于29%，水稻种植对流域河流水体氮磷污染的负面影响几乎可以忽略[42]。

图5 稻田面积比例与流域河流水体氮磷浓度与输出负荷的关系（引自：Wang等[42]）Fig. 5 Correlation between areal proportion of paddy field and nitrogen and phosphorus concentrations and monthly loading in catchment stream water

3 流域生源要素管理模型（CNMM）

流域生源要素管理模型可以用于验证生态与环境过程科学假定、评估事件的可预测性和提供评价基准。传统的生源要素过程模拟研究一直聚焦于建立单一模型，孤立地处理生态过程与水文过程，因此很难在时空尺度上准确把握流域生源要素循环过程的复杂非线性变化[43-44]。本研究团队开发的CNMM模型是以我国南方亚热带小流域为研究区域的一种分布式数学物理过程模型[45]，该模型基于物理空间网格进行架构和运行，以数字高程模型（DEM）网格节点为中心，计算时将流域划分为若干栅格单元，在各网格上根据质—能平衡方程求解。CNMM模型的模拟空间大小为1～500 km2（小流域），垂直深度为1～10 m（一般为4 m），时间尺度为1～1 000 年 (一般为 30、60、90年)，时间步长为1 h～1 d（一般为3 h），网格大小为1～100 m（一般为10 m）。CNMM模型具有三维的溶质迁移模块和水文模块。溶质迁移模块涉及植物生长、植物—土壤—水体系统中的水—碳—氮—磷循环（包括新鲜有机物质分解、土壤有机质分解与积累、干湿沉降、硝化和反硝化、碳氮气体（CO2、N2O、NO、N2、NH3）排放等）、水土及碳氮磷迁移与流失、农业管理措施（包括播种、收获、耕作、施肥、灌溉、水渠植草、废弃物管理等）等子过程；水文模型涉及降雨与蒸发、地表径流汇流、不饱和区和地下水饱和流汇流、渠道水流汇流、融雪等子过程。CNMM模型的新颖之处在于它是基于栅格和水系网络的，可作用于任意时空尺度，对时间做一维剖分，对空间做三维立体剖分。选取金井流域观测数据对模型验证的结果表明，即使在没有参数校正情况下，CNMM模型仍能准确模拟流域出水口流量（图6）和氮磷浓度变化（图7）。

4 生态沟渠氮磷流失削减

农田排水沟渠作为农田生态系统的重要组成部分，承担着农业小流域面源污染物向地表水体运移的重要作用，约60%～90%的流域降雨径流和养分通过沟渠系统输出[46-47]。合理利用沟渠进行农田污染物的生态拦截，可有效减少农田氮磷流失对下游水体造成的污染，提高养分资源的循环利用。生态沟渠是在农田排水沟渠中利用种植植物对水体氮磷养分的直接吸收及其水生植物提供的生态功能服务而构建的具有环境保育功能的小型人工沟渠，能拦截、消纳上游径流水体带来的泥沙、农业面源污染物（氮磷）等，净化水质、保护水环境[48-49]。生态沟渠通常采用梯形断面、复式断面和植生型防渗砌块技术，它的两侧沟壁由蜂窝状水泥板或混凝土构成且具有一定坡度，沟体较深，沟体内每隔一定距离构建小坝以减缓水速、延长水力停留时间，使流水携带的颗粒物质和养分等得以沉淀和去除。作为最有效的农业面源污染拦截技术之一，生态沟渠技术已经在我国南方地区得到广泛应用[50-56]。

研究表明，生态沟渠对农田排水总氮、总磷的去除率范围分别为48%～64%和40%～70%[50,52]。杨林章等[50]研究了主要由工程部分和植物部分组成的生态拦截型沟渠系统，能减缓水速，促进流水携带颗粒物质的沉淀，有利于构建植物对养分的立体式吸收和拦截，从而实现对农田排出养分的控制，对总氮和总磷的去除效果分别达到48%和41%[50]。针对丘陵区农业面源污染特点，长沙站提出美人蕉、铜钱草、黑三棱、绿狐尾藻、灯芯草等多种水生植物联合种植的生态沟渠湿地技术（图8），该技术能有效净化劣Ⅴ类以上的农田排水，出水达到地表水III类以上水质标准[52-53,56]。200 m长的生态沟渠每年可拦截泥沙氮52.4 kg，泥沙磷21.4 kg；每年植物累积吸收氮磷量分别为7.9 kg和1.4 kg[52,56]。生态沟渠去除氮磷的主要方式包括植物吸收、基质吸附以及微生物作用等，去除效率受进水水质、气温等条件的影响[50,52-53,56]。沟渠植物的生长及其定期刈割管理可提高底泥氮磷的去除率[51-52,55]。比如，水生植物种植能够提高沟渠底泥表层有机质和草酸提取态铁的含量，促进底泥对磷的吸附[51,55]。生态沟渠内选用具有一定经济价值的植物，可带来一定的经济补偿和良好的生态景观，同时刈割可降低因植物凋落等原因引起的水体二次污染问题。刈割的水生植物用于绿肥直接还田或覆盖到旱地、茶园等，实现氮磷养分的循环利用[57]。根据上述研究，长沙站提出了基于区域污染程度的生态沟渠设计和控制范围，例如污染较小区域（种植业和生活污水为主），每100 m2生态沟渠可控制1.0 km2的汇水区；污染较大区域（养殖业为主），每100 m2生态沟渠可控制0.5～0.6 km2的汇水区。与其他控制措施相比，生态沟渠建设成本低、污染去除效率高，更适合在农村地区推广应用。

图6 CNMM模型对流域出水口径流流量的模拟Fig. 6 Observed and simulated stream flow at the catchment outlet

图7 CNMM模型对流域出水口水体总氮与总磷浓度的模拟（引自：李勇等[45]）Fig. 7 Observed and simulated total nitrogen and phosphorus concentrations in stream water at the catchment outlet

图8 200米生态沟渠及其沿程水质变化Fig. 8 Photos of the 200-meter ecological ditch and the water quality along water flow direction

5 农业面源污染生态技术研发与示范

针对我国以农田养分流失、分散型农村生活污水以及养殖业废水无序排放为主要特征的农业面源污染问题，本研究团队在生态治理方面研发了相关技术并加以推广。

5.1 规模化养殖场废水生态治理技术

针对养殖废水治理的问题研发了稻草—绿狐尾藻（Myriophyllum elatinoidesL.）生态治理技术[58-59]，具有工程投资少和运行成本低的特点（图 9）。通过对养猪场实际处理效果的动态监测结果分析表明，该技术对养殖废水主要污染物（COD、总氮、氨氮、总磷）的去除效果较好（96.4%、97.9%、99.3%和90.6%），出水水质均显著优于国家养殖废水排放标准（GB 18596—2001）。同时能够通过水产养殖、青饲料利用等途径产生直接经济效益2.8万元/(万头 ·年 )[60]。

5.2 分散式生活污水、养殖和农田面源污染生态治理技术

针对分散型生活污水、养殖污染和农田面源污染的问题研发了生态沟渠+绿狐尾藻稳定湿地塘系统生态治理技术[61-67]，具有工程投资少、运行成本低和治理效果好的特点（图10）。通过示范点（四川盐亭县石牛庙乡、长沙县白沙镇锡福村）监测分析结果表明，该技术对去分散型生活污水、养殖废水TN、TP去除率为80%和86.7%。通过小区试验进一步研究发现，引入挺水植物（水芋头、铜钱草、梭鱼草），构建绿狐尾藻与挺水植物组合能够显著提升湿地塘对污水中COD、TN、TP的处理效果[68]。

5.3 面源污染资源化利用技术

针对绿狐尾藻营养价值高的特性，开展了绿狐尾藻饲料化和绿狐尾藻湿地资源利用技术研究，其中绿狐尾藻饲料化关键技术包括机械收割技术与收割机械研发、绿狐尾藻粉碎与脱水技术研究、绿狐尾藻青贮饲料制备技术[69-72]。通过研究在饲粮中添加绿狐尾藻对肥育猪生长性能、血清生化指标和胴体品质的试验结果表明，饲粮中添加10% 绿狐尾藻，可改善育肥猪血清生化指标，降低平均背膘厚，减缓肌肉pH下降速度，降低滴水损失，改善猪肉品质[73]。生态湿地资源化利用中，以绿狐尾藻为养殖介质开展生态湿地水产养殖试验（黄鳝、大闸蟹）。试验结果表明末端绿狐尾藻湿地养殖黄鳝和大闸蟹收入客观，折合利润：黄鳝27.76～29.55万元/hm2，大闸蟹 21.64～22.99 万元 /hm2[74]。

依托11个中科院野外试验站的通力协作以及示范推广，以上生态治理技术已经在10个省（市）以政府、企业合作形式开展。共建成（兴建）不同规模的养猪场（24个猪场，年生猪存栏总量16.5万头）废水、农田排水和生活污水（22个片区，涉及农田面积1 943 hm2、人口2.2万人）和富营养化河道水体（4条，治理总长度约4.5 km）等治理点52个（表1），治理效果显著，社会反响良好。

图9 养殖废水生态治理技术工艺流程图（引自：李远航等[60]）Fig. 9 Process flow chart of swine wastewater ecological treatment technology

图10 分散式生活污水生态治理技术工艺流程图Fig. 10 Process flow chart of distributed sewage ecological treatment technology

表1 示范及辐射推广点统计Table 1 Demonstration and radiation promotion point statistics

6 研究展望

长期大量施用化肥使土壤中氮磷富集超过环境安全容量之后，便通过水土流失向水体环境释放大量氮磷，造成亚热带红壤丘陵区水体富营养化。流域氮磷流失既受氮磷本身形态及其在土体中复杂的物理、化学和生物过程的控制，也受水文、地形、气候和人为活动等外界因素的制约或驱动。流域氮磷流失及其环境效应评估的难度相对较大，在不同地理尺度上考虑的因子也不尽相同，采用单一评价指标会带来较大的误差。大量研究充分肯定，过量化肥输入、不合理农业管理等是导致流域氮磷流失量增加的主因；气候、地形等环境因素对氮磷流失有重要影响。

国内外针对流域氮磷面源污染研究出了“源头控制”、“中途拦截”和“末端治理”三大防控对策的最佳管理措施（BMP）：如4R技术和“控减阻治”等。然而，这些研究成果对流域流失氮磷在土壤—作物—水体系统的定量关系把握不够，生物地球化学过程机制不够清晰，在我国亚热带区域适应性不强。为控制农田氮磷流失对水体的污染，“十一五”以来，中国科学院亚热带农业生态研究所部署一系列重大科技项目开展治理技术研发和示范，尽管在一定程度取得了较好的治理效果，但对农田和流域氮磷流失机理中一些基础性科学问题尚需切实和深入研究。因此，在下一步工作中，需加强农田和流域氮磷流失规律和面源污染防控的基础性科学研究，以期为亚热带区域氮磷面源污染的科学防控提供基础数据和理论支撑。