规模化养猪场典型沼气工程各排放节点氨排放特征研究

刘 波，刘 筱，韩宇捷，杜 薇，高 岩，曾杰亮，关 雷，童 仪，范军旗，杨 越，李文静，何 斐，王文林※



规模化养猪场典型沼气工程各排放节点氨排放特征研究

刘 波1，刘 筱1，韩宇捷1，杜 薇2，高 岩1，曾杰亮1，关 雷1，童 仪1，范军旗1，杨 越1，李文静2，何 斐2，王文林2※

（1. 南通大学地理科学学院，南通 226007；2. 环境保护部南京环境科学研究所，南京 210042）

为了解典型规模化猪场沼气工程的氨排放特性，选取长三角地区某规模化养猪场的典型沼气工程为研究对象，在沼气工程设施的不同氨排放暴露节点（集粪池、调节池和沼液池）设置监测点对氨排放进行连续3 d的同步监测，测定处理设施各排放节点氨浓度，核算各排放节点粪便氨排放速率，分析各排放节点氨排放特征。研究结果表明，集粪池、调节池和沼液池的氨日均排放速率分别为1.48、3.08和1.47 g/(d·m2)；各节点氨排放具有明显的日变化过程，大致表现为早晨氨排放呈波动增大趋势，午后开始降低，至夜间保持低值排放；集粪池、调节池在粪污周转时段出现日排放峰值；沼液池、集粪池和调节池静置阶段氨小时排放速率与温度呈正相关，与湿度呈负相关；集粪池、调节池和沼液池日氨排放量分别为13.44、38.72和5 275.4 g/d。

氨；排放控制；沼气工程；规模化养猪场；长三角

0 引 言

中国是畜禽养殖大国，2015年大牲畜年底养殖量数为12 195.74万头[1]。规模化的发展带来的环境污染问题也日渐突出，据预测2020年中国畜禽的粪便产生量将达到42.44 亿t[2]，畜禽粪便污染已居农业源污染之首。畜禽粪便释放的温室气体、恶臭气味物质是空气污染物的重要来源。其中，氨是畜禽粪便释放一种主要气体[3-4]。氨不仅对畜禽及养殖场周边人群的健康产生威胁，同时也是大气酸沉降的重要组成部分，会导致土壤酸化和水体富营养化，严重威胁到生态环境的健康[5-8]。此外，大气中氨(NH3)由于与二氧化硫、氮氧化物迅速形成细颗粒物(PM2.5)[3-4,9]，已被证实是雾霾物质的重要前体物[10]。研究表明，表明中国畜禽养殖氨排放量占总排放量54.06%[11]。中国作为养猪大国，其中生猪的养殖量已达全球生猪养殖量的55%，畜禽粪便量占全国畜禽粪便总量的50.6%，其氨排放为畜禽养殖业氨排放量之首[12-13]。因此，开展典型规模化猪场的氨排放特征研究，阐明典型农业源氨排放现状，进而控制大气颗粒物污染、改善区域环境空气质量都有着非常重要的意义。

厌氧发酵产沼气是规模化畜禽养殖场粪便污染治理的一种常用方式，该工艺既能产生清洁能源，减少粪便恶臭，同时以肥料形式循环使用营养物质，以规模化沼气工程为核心的处理模式发展十分迅速[14]。国外针对养猪场畜禽粪便处理设施氨排放研究多集中于厌氧稳定塘(anaerobic lagoon)[9]，发现氨的释放速率受到温度[15]、风速[16]、粪便pH值[17]、暴露面积[18]和粪便体积[19]等多个因素影响。国内学者在室内模拟条件下，对鲜粪污以及经厌氧发酵后粪污的氨释放进行了探讨[4,12]。目前针对这一典型粪便处理工艺各节点氨排放还缺少原位实地监测研究，对于厌氧发酵产沼气设施对猪粪便氨释放的影响还缺少系统研究。

本研究选取典型规模化猪场的厌氧发酵产沼气设施，构建实地监测技术方法，测定处理设施各排放节点氨浓度，核算各排放节点粪便氨排放速率，分析各排放节点氨排放特征，辨析氨排放主要影响因素，评估处理设施对氨排放贡献，探讨典型沼气工程对畜禽粪便氨排放的影响，以期为区域畜禽养殖氨排放核算及制定氨减排措施提供依据。

1 材料与方法

1.1 养殖场与沼气工程概况

选取的猪场位于江苏如皋市搬经镇，该猪场为江苏省畜牧生态健康养殖示范基地，母猪存栏600头，肥猪年出栏15 000头左右。现占地面积7.56 hm2，建筑面积12 000 m2。栏舍全自动喂料线及全自动化通风，水泥实心地板地面，人工水冲粪模式；粪污通过地下管道汇集到集粪池经调节池后提升至厌氧发酵罐进行沼气发电，沼液与沼渣直接还田。厌氧发酵制沼工艺流程见图1。

集粪池，有效容积约75 m³，4 m×6 m，砖混结构，暂时收集粪污。调节池，有效容积约45 m³，3.4 m× 5 m，砖混结构，去除部分水质中的悬浮物（suspended substance，SS）物质后将废水提升至发酵罐。发酵罐工艺类型为升流式厌氧反应器（up-flow solid reactor，USR），水力停留时间约10 d。沼液池长100 m，宽25 m，平均深度为2 m，容积为5 000 m3，池底及四周做防渗处理。每天上午和下午在清理栏舍后各进料1次，每日发电时间为上午06:00至晚上19:00。

图1 厌氧发酵工艺流程示意图

1.2 监测点布设与监测

据工艺流程，分别在集粪池、调节池和沼液池3个氨排放暴露节点设置采样点。采用改进的静态箱法对各排放节点进行氨排放监测。针对集粪池、调节池污水进出频繁、水位会频繁变化特点，采用适用于水位频繁变化水体的液面挥发气体检测装置（专利号：201621099783.4）进行监测（见图2a）。该装置包括支架结构、控制装置和液位感应箱体组成。通过岸边预设支架结构，安置气体采集箱体，支架结构上安置控制装置，每次测定时自动收放检测机构（内含便携式气体检测仪探头），可无人值守条件下对同一液面挥发气体全天候连续、稳定地（检测时间相同、气室恢复背景浓度时间相同）监测。通过设置的液位高度感应装置，当液位传感器的感应探针接触水面时，液位传感器将信号回馈至控制器，控制器获得液面高度信息，然后控制吊装电机运作预定时间后停止，保证气体采集室的下端浸没在水中。

在沼液池4条岸边中心距池岸1 m处各设置1个监测点。位于针对沼液池水位相对稳定的特点，采用改进装置进行测定。该检测器适用于只需在沼液池岸边附近布设监测点的沼液池。该检测器除具备集粪池液面挥发气体检测装置特点外，还针对液面无变化，对控制装置设定了上下位移的时间指令，以严控位移距离，使得气体采集室的下端刚好浸没在水中；针对水面可能会有杂枝水草时，密闭气室结构难以完全覆盖水面，导致采样失败的情况，设置了清场板，清场板为空心柔性板，清场板的空腔内设置有弹性块，牵拉绳牵拉时，能使弹性块弯曲，弹性块再迫使空心柔性板弯曲，从而使清场板形成钩爪状结构，方便将杂枝水草拨开（见图2b）。静态箱箱体为聚四氟乙烯材料，箱体壁厚5 mm，内径400 mm，所罩面积0.126 m2，高度500 mm。箱体顶部开孔2个(孔径8 mm)，分别安置通风管和导气管，导气管(聚四氟乙烯，外径8 mm、内径6 mm)与便携式氨气检测仪相连(smart pro 10，监测量程为0～100×10–6，分辨率为0.01×10–6，检测精度为±2%FS)。箱体顶部内侧，安置通风扇和便携气象站(美国Kestrel 5000)同步测定气象要素(温度、气压、 湿度)。

图2 监测装置示意图

监测期间，通过采样自动控制装置，设定箱体静置液面时间为15 min，箱体悬于空中时间为45 min，以保证静态箱与背景空气充分混合，氨气检测仪和便携气象站工作参数均设定为每30 s记录并存储1次数据，连续监测3 d。背景监测点氨气检测仪和便携气象站工作参数均设定为每30 s记录并存储1次数据，连续监测3 d，取平均值。

分时段同步现场测定集便池、调节池和沼液池溶解氧(DO)(美国YSI 550A)、水温、pH 值(HANNA Hi8424)，同步采集液体样品迅速送回实验室，流动分析仪(Skalar san++)测定NH4+-N、NO3–-N、NO2–-N、TN，标准方法测定化学需氧量CODcr。

1.3 计算方法

1.3.1 氨排放速率

氨排放速率按式（1）计算。

式中a为每小时粪污处理设施单位面积释放速率，mg/(m2·h)；为静态箱内氨气浓度的变化率，mg/(m3·min)；为静态箱高，m。

1.3.2 氨排放通量

氨排放通量按式（2）计算。

式中为排放通量，g/d；为粪污处理设施暴露面积，m2。其中，采样时间段粪污处理设施单位面积释放速率a由式（1）计算。

2 结果与分析

2.1 粪污理化指标

各监测点液体样品理化性质见表1。沿粪污流程pH值表现出先减小后增大的趋势。集粪池的pH值均值为7.63，在经管道输送至调节池过程中由于微生物对高分子化合物进行水解形成挥发性脂肪酸等中间产物，使pH值降低至7.47[13]；当粪污经发酵罐厌氧发酵处理后，由于产甲烷菌群对简短产酸物质利用率提高，粪污中有机酸被消耗[20]，加之氨化过程的共同作用导致经发酵后的粪污进入沼液池后pH值逐渐升高，最大值达到8.08。

调节池较集粪池的NH4+-N、TN和CODcr浓度增大，前者分别是后者1.21、1.39和1.20倍。分析原因主要有2个方面，一是由于前者容积小于后者，二是粪污在从集粪池输送至调节池过程水分蒸发导致粪污进一步被浓缩。除上述因素外，粪污输送过程有机物矿化产NH4+-N也是一个重要的原因[21]。厌氧发酵前后，粪污中的CODcr浓度减少了52.7%；NH4+-N和TN浓度略有下降，沼液池NH4+-N和TN浓度分别是调节池的89.4%和90.6%。

表1 各监测点粪污主要理化性质

2.2 氨排放速率

对各排放节点进行连续3 d监测，经核算获得各节点各时段的氨排放速率，结果见图3。由图3可知，集粪池和调节池氨排放日变化分为2个种模式，一是在每日急速进出粪污时段出现扰动峰值；二是在每日无操作时段中，氨排放速率表现为清晨后排放开始缓慢增大，午后排放开始降低，至夜间保持低值排放的趋势。集粪池每日排放峰值出现在08:00-09:00和15:00- 16:00左右，氨最大排放速率为5.57 mg/(min·m2)，最小排放速率为0.26 mg/(min·m2)，仅为最大排放量的4.6%。调节池每日排放峰值出现在08:00-11:00和15:00-17:00左右，氨最大排放速率为6.18 mg/(min·m2)，最小排放速率为1.18 mg/(min·m2)，最小排放速率为最大排放量的19.1%。对比分析集粪池与调节池的氨排放速率发现，二者存在极显著性差异（<0.01，=72）。 集粪池与调节池氨日均排放速率分别为1.48和 3.08 g/(d·m2)，后者是前者的2.09倍。集粪池与调节池氨日均排放量分别为13.44和38.72 g/d，调节池是集粪池的2.88倍

沼液池氨排放速率具有明显的昼夜差异（见图3c），大致表现为清晨后排放开始增大，午后排放开始降低，至夜间保持低值排放。日变化过程与相关厌氧稳定塘研究结果相似[22]。每日排放峰值出现在12:00- 15:00左右，日最大排放速率平均为2.66 mg/(min·m2)。每日排放低值出现在凌晨04:00左右，最小排放速率平均为0.8 mg/(min·m2)，沼液池氨日最大排放速率要小于集粪池和调节池，分别少2.91和3.52 mg/(min·m2)。沼液池平均释放速率为1.47 mg/(min·m2)，核算得到日均排放速率为2.11 g/(d·m2)，大于集粪池而小于调节池，是调节池日均释放速率的68.57%。由于面积大、体积大，沼液池氨日均排放量达到5 275.4 g/d，要远远大于集粪池与调节池，二者分别为沼液池的0.25% 和0.73%。

图3 集粪池与调节池及沼液池氨排放速率日变化过程

3 讨 论

3.1 氨排放影响因素

集粪池与调节池是粪污处理的过程中对暂时存储周转设施，白天粪污周转过程中人为扰动较大，粪污在操作机械的作用下处于流动或翻动状态，增大了粪污与空气的接触面积以及换气频率，促使氨排放速率有所增加[23]，导致在粪污周转过程中出现氨排放峰值，此时段二者的氨平均排放速率分比为3.25和 4.01 mg/(min·m2)（见图4）。在无粪污周转操作时段，集粪池与调节池内所剩粪污较少，且无人为扰动，粪污处于相对静止状态，此时段二者的氨平均排放速率分别为0.44和1.50 mg/(min·m2)（见图4）。粪污周转时段内集粪池和调节池的氨平均排放速率分别是非周转时段的7.39倍和2.67倍，相比于周转操作时段，静置时段的氨排放速率显著减小。研究表明，静置状态下的液面氨排放受到NH4+-N浓度、pH值、温度、湿度等综合作用的影响。其中，NH4+-N浓度是影响氨排放的一个重要因素。NH4+-N浓度越高氨排放潜力更高和更持久[24]。调节池的NH4+-N浓度要高于集粪池，这是导致调节池氨排速率高于集粪池的一个重要原因。pH值增大有利于氨挥发排放[25]，沼液池氨排放大于集粪池，与沼液池pH值高有关。沼液池NH4+-N浓度要小于调节池，但沼液池氨排放速率与调节池非扰动时段氨排放速率相差不大，这可能与沼液池pH值相对较高有关。

图4 各排放节点各时段氨排放速率

通过沼液池氨排放速率与温度、湿度的响应关系综合分析发现，沼液池氨排放速率与温度呈正相关关系，与湿度呈负相关关系。通过线性回归分析发现氨排放日变化过程与排放口的温度和湿度的日变化过程存在很好的拟合关系，即一定温湿度范围内，沼液池氨排放速率与温、湿度响应关系显著，结果见表2。若将集粪池和调节池非粪污周转时段的氨排放速率与温度和湿度进行线性拟合，也发现了同样的结果，见表2。表明温度、湿度是影响养殖场粪污处理设施氨排放的重要因素。在非人为扰动的情况下，温度高、湿度低季节氨排放量会增大，反之则减小。这主要由于较高的温度能提高脲酶活性，促进粪便中含氮物质分解释放出氨[26]，暴露开敞的粪污处理设施会向环境中排放更多的氨。由于氨的水溶性较大，湿度增大会降低空气环境中氨浓度[26]。

3.2 厌氧发酵对氨排放的影响

研究发现，新鲜粪污堆放过程中氨排放速率呈逐渐增大至峰值后逐渐减小的趋势[18]。产生这一现象的主要原因是富含氮素的畜禽粪污在经有机物矿化后会产生更多的NH4+-N，造成粪污在堆放一段时间后具有很大的氨排放潜力，即新鲜粪污随着有机物矿化分解氨排放表现为逐渐增大至峰值后开始逐渐降低的过 程[27]。研究发现，新鲜猪粪污在堆放12 d内氨排放均在逐渐增大，直至第13 天才达到峰值[4]，持续3 d后开始逐渐降低。本研究中新鲜粪污经集粪池输送到调节池后氨排放有所增大，表明粪污在堆放后随着有机物矿化分解氨排放有增大的趋势，见图4。

表2 各排放节点氨排放速率与温度、湿度响应关系

注：为氨排放速率，m·min-1·m-2；1为温度，℃；2为湿度，%；集粪池与调节池按非粪污周转时段数据统计计算。

Note:indicates ammonia emission rate, mg·min–1·m–2;1indicates temperature, ℃;2indicates humidity, %; The data of the cesspool and regulating pool are calculated according to the period of non-dung turnover.

厌氧发酵是指在厌氧环境下微生物分解有机质获取物质和能量维持自身的生长，最终将有机物分解为甲烷、二氧化碳和水的过程[28]。在厌氧发酵过程中，有机质会矿化分解，经厌氧发酵后COD浓度减少了52.7%，表明厌氧过程中有机质矿化分解过程明显，这与相关研究结果相似[29]。随着有机物的矿化分解，富含氮素猪粪会产生新的NH4+-N。新鲜沼液中的NH4+-N是矿化过程和脱氮过程综合的结果。经厌氧发酵后TN和NH4+-N浓度分别减少了9.4%和11.6%，表明在有机质矿化NH4+-N不断产生的条件下，厌氧发酵过程中存在着明显的脱氮过程。在厌氧发酵环境中，反硝化、厌氧氨氧化和氨挥发是脱氮的主要途径[30]。本研究的养猪场采用水冲粪模式，粪尿在清洗水的作用下混合经管道汇集与集粪池，后经调节池进入发酵罐进行厌氧发酵。在混合、输送过程中，通过硝化作用产生一定量的硝酸盐，即粪污在进入发酵罐前在硝化作用下会产生一定量的硝酸盐。此外，在发酵罐内也存在一定的硝化过程。有研究发现猪粪污厌氧发酵过程中产生的N2O是NH3的近5倍[31]，表明反硝化、厌氧氨氧化作用是厌氧发酵过程中促使NH4+-N转化为N2O排放到空气环境中的重要途径[21]。那么，厌氧发酵过程通过反硝化和厌氧氨氧化等作用直接减少了粪污的氨排放，与粪污直接储存堆放相比一定程度上减少了氨排放潜力。

4 结 论

1）各节点氨排放速率存在显著差异，集粪池、调节池和沼液池的氨日均排放速率分别为1.48、3.08和1.47 g/(d·m2)。

2）各节点氨排放具有日变化过程，早晨（06:00- 08:00）氨排放开始波动增大，午后（13:00-14:00）开始降低，至夜（20:00-06:00）间保持低值排放；集粪池和调节池在粪污周转活动时段出现峰值，二者每日最大氨排放速率分别为5.57和6.18 mg/(min·m2)；

3）粪污周转的人为扰动增加了集粪池和调节池的氨排放；沼液池、集粪池和调节池静置阶段氨排放速率与温度呈正相关，与湿度呈负相关。

4）经核算集粪池、调节池和沼液池日氨排放量分别为13.44、38.72和5 275.4 g/d；因此，沼液池是沼气工程氨排放的主要贡献者。

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Study on emission characteristics of ammonia from anaerobic digesters in industrial pig farm

Liu Bo1, Liu Xiao1, Han Yujie1, Du Wei2, Gao Yan1, Zeng Jieliang1, Guan Lei1, Tong Yi1, Fan Junqi1, Yang Yue1, Li Wenjing2, He Fei2, Wang Wenlin2※

(1.226007,2.210042,)

The problem of environmental pollution caused by large-scale development of livestock and poultry breeding is increasingly prominent in China, which has large amount of livestock and poultry. It is predicted that the fecal production of livestock and poultry in China will reach 42.44 billion ton in 2020, and the fecal pollution ranks first among the agricultural sources. Greenhouse gases and odorous odors released by livestock manure are important sources of air pollutants, and ammonia is one of the main gases released by livestock and poultry manure. Ammonia is not only a threat to the health of surrounding population of livestock and poultry farms, but also an important part of the atmospheric acid deposition which can lead to soil acidification and eutrophication, and further can become a serious threat to the ecological environment. Therefore, it is a great significance to carry out a study on the characteristics of ammonia emissions from typical large-scale pig farms, clarify the current situation of ammonia emissions from typical agricultural sources, which can provide the foundation for controlling the atmospheric particulate matter pollution and improving regional air quality. Biogas produced by anaerobic fermentation is a common method for treatment of fecal pollution in large-scale livestock and poultry farms. The process can not only generate clean energy and reduce fecal stench, but also recycle nutrients in the form of fertilizer. Therefore, the treatment model centering on large-scale biogas project has developed rapidly. At present, there is still a lack of in-situ monitoring and research on ammonia discharge at the node of the typical fecal treatment process, and there is still a lack of systematic research on the impact of the anaerobic fermentation biogas production facility on the release of pig fecal ammonia. A typical methane project of large-scale pig farms in Yangtze river delta was used as the research object. Ammonia emission was synchronous monitored for 3 consecutive days in each emission node of the biogas engineering facilities (cesspool, regulating pond and biogas tank). The results showed that the average daily emission rate of ammonia in cesspool, regulating pond and biogas tank respectively was 1.48, 3.08 and 1.47 g/(d·m2). The ammonia emission of each node had an obvious daily change process, this process was generally manifested as the fluctuant increase of ammonia emission in the morning, decrease in the afternoon and keep the low-value emission at night. The cesspool and regulating pond in the turnover period of fecal pollution appeared daily emission peak; the ammonia emission rates of the cesspool, regulating pond and biogas tank were positively correlated with the temperature in stable stage, while was negatively correlated with the humidity. The daily ammonia emissions of cesspool, regulating pond and biogas tank were 13.44, 38.72 and 5 275.4 g/d, respectively. This study selected typical large-scale pig farms of anaerobic fermentation biogas production facilities and constructed the field monitoring technology method to measure each discharge ammonia concentration of treatment facilities node. By calculating the excreta ammonia emission rate of each emission node, the characteristics of ammonia emission of each emission node were analyzed, and the main influencing factors of ammonia emission were identified. The results provide a reference for the calculation of ammonia emissions from livestock and poultry breeding in the region and the formulation of ammonia emission reduction measures.

ammonia; emission control; biogas engineering; industrial pig farm; Yangtze River Delta

刘 波，刘 筱，韩宇捷，杜 薇，高 岩，曾杰亮，关 雷，童 仪，范军旗，杨 越，李文静，何 斐，王文林.规模化养猪场典型沼气工程各排放节点氨排放特征研究[J]. 农业工程学报，2018，34(23)：179－185. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2018.23.022 http://www.tcsae.org

Liu Bo, Liu Xiao, Han Yujie, Du Wei, Gao Yan, Zeng Jieliang, Guan Lei, Tong Yi, Fan Junqi, Yang Yue, Li Wenjing, He Fei, Wang Wenlin.Study on emission characteristics of ammonia from anaerobic digesters in industrial pig farm[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2018, 34(23): 179－185. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2018.23.022 http://www.tcsae.org

2018-05-16

2018-10-05

大气重污染成因与治理攻关项目（DQGG0208）；环保公益性行业科研专项（201509038）；环境保护部部门预算项目“畜禽养殖大气氨排放污染控制工作指南”；江苏省大学生创新训练计划项目（201810304035Z、201810304078Y）

刘 波，副教授，博士，主要从事农业面源污染过程与防治研究。Email：lb@ntu.edu.cn

王文林，副研究员，博士，主要研究方向为流域面源污染控制。Email：wangwenlin_jjl@126.con

10.11975/j.issn.1002-6819.2018.23.022

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1002-6819(2018)-23-0179-07