6Li原子跃迁频率和超精细分裂的精密测量∗

武跃龙 李睿 芮扬 姜海峰 武海斌†

1)(华东师范大学,精密光谱科学与技术国家重点实验室,上海 200062)

2)(中国科学院国家授时中心,西安 710600)

1 引 言

光谱测量是人类理解和认识自然的主要手段,其携带着原子和分子的信息,在物理学的发展中扮演着非常重要的角色.高精度的锂原子激光光谱无论是在理论还是在实验领域都备受科学界的关注.实验上,科学家发展了各种光谱测量方法来提高6Li和7Li中性原子的精细和超精细结构分裂和同位素位移的测量精度.这主要是因为锂原子有相对简单的三电子结构,可以通过第一性原理而精确计算其波函数和原子结构[1−3],测量的实验数据能为当前最精确的包括量子电动力学、相对论修正和三个电子的有限原子核大小的理论计算提供重要的测试依据.同时,它们能用来确定核半径和测量精细结构常数α,从而在更高的精度检验基本的物理规律.

锂原子有两个稳定的同位素6,7Li,而且它还有三个放射性同位素8,9,11Li,这极大地促进了核物理的研究,导致了中子晕的发现.锂原子光谱的精密测量是研究量子电动力学频移的理想选择,比如可研究同核电荷成四次方的兰姆(Lamb)位移及相对论所引起的能量修正.当前,根据包含量子电动力学及反冲修正的Hylleraas变分算法[4],可以得到精确的跃迁频率、同位素频移和精细结构分裂.通过对比同位素位移的高精度测量值和对应能量理论的精确计算值,可以在亚飞米的精度上确定核电荷半径.这比从电子散射所得到的精度高一个数量级,可以更精确地得到核物质的质量和电荷分布,从而进一步验证和测试核物理模型[5−7].

锂原子的D1和D2线的跃迁频率、同位素位移及精细结构分裂已被各种不同的方法测量过,包括能级交叉、光学双共振、Fourier变换、频率调制谱[8−13]等.2001年,美国国家标准局(NIST)Porto研究组[14]运用光学频率梳,在热原子束中测量了锂原子的精细分裂,发现了原子D2线的荧光干涉现象.然而使用不同方法测量得到的实验值不一致,并且这些实验值与理论计算值之间存在较大的分歧,特别是在锂原子的D2和D2线的同位素测量中具有极大的分歧,需要进一步发展新的高分辨测量方法.

几乎之前所有的测量都在热原子束中进行,为了消除多普勒效应,光束和原子束要尽量垂直.为了进一步消除多普勒频移,则需选择在冷原子中进行测量.比如对一典型温度为50µK的冷Li原子,其平均速度约0.37 m/s,其多普勒频移在kHz量级,能提高光谱的分辨率.

但锂原子具有质量轻、反冲动量大等特点,使其很难冷却到极低的温度.特别是用于冷却锂原子的D2线超精细激发态不可分辨(超精细分裂小于原子的激发态寿命),很难实现有效的西西弗斯(Sisyphus cooling)冷却,进入亚多普勒温度范围.通常对于超冷原子实验而言,一般方法是将磁光阱(magneto-optical trap,MOT)冷却所获得的冷锂原子直接装载在大功率远失谐激光的偶极阱中,进行蒸发冷却.这样虽然可以将原子直接冷却到亚µK量级,但与此同时也极大地损失了原子数目.一般108个原子,蒸发冷却后剩余105个左右的超冷原子.且蒸发冷却过程比较复杂,主要用于研究锂原子的玻色-爱因斯坦凝聚和费米气体简并实验.

在本文中,我们实现了大数目的6Li冷原子的激光冷却和俘获；发展了基于西西弗斯冷却和速度选择的相干布居俘获(velocity-selected coherent population trapping,VSCPT)的D1线冷却,原子的温度被冷却到近50µK,小于其多普勒冷却极限温度;结合高精度的光学频率梳和新的光学探测方法,在6Li冷原子中测量了D1线跃迁的绝对频率以及超精细分裂,结果和理论的预测相一致.

2 6Li冷原子的激光冷却和俘获

实验所采用的真空系统为二级真空系统,主真空部分采用标准的磁光冷却技术获得冷原子.首先6Li被加热到673 K,获得大的饱和蒸气压,然后再使用Zeeman减速器对其进行减速.Zeeman减速器由8个线圈组成,前7个由一个DC电源提供电流,第8个由另一个电源提供相反的电流,在9.5 A时在轴心产生的磁场大约900 G,对应可减速原子的速度为vcap=830 m/s.实验中的Zeeman减速光在真空窗口的e−2直径为1.4 cm,且会聚焦点在炉子的出口处.30 cm长的Zeeman减速器可以使原子的轴向的速度减到50 m/s.

图1 6Li原子的能级图(a)和实验装置示意图(b),冷却和再泵浦激光的频率和振幅都由双次通过的声光调制器控制,SMPMF是单模保偏的光纤,用来空间过滤和光束整形Fig.1.6Li energy level:(a)Experiment setup;(b)MOT cooling and repumping double pass acousto-optical modulators(AOMs)to achieve frequency shift and amplitude modulation.SMPMF is the single mode polarization maintained fiber,which is used for space- filtering and beam-shaping.

6Li原子的能级图和磁光冷却的实验设计如图1所示.一个输出约400 mW的可调谐的外腔半导体激光器(Toptica TA Pro)用来实现原子的磁光冷却和俘获(MOT).激光的频率通过饱和吸收谱技术锁定在D2跃迁线2S1/2,F=3/2→2P3/2,F=5/2的−200 MHz,激光直接输出的一部分(100 mW)被用作为 Zeeman减速光.其他的光经过两个声光调制器(acousto-optical modulators,AOMs),以实现冷却光和再泵浦光.激光输出耦合进单模保偏的光纤以改善空间的光束质量.最终冷却光的频率为−30 MHz,功率为50 mW;而再泵浦光的频率为−258 MHz,功率为16 mW;光束的直径为1.4 cm(强度的e−2).梯度磁场由一对同轴的反向亥姆赫兹线圈产生.5 s的时间可以在磁光阱中装载108原子.实验背景真空为超高真空(近10−12Torr).

3 灰色黏胶冷却(gray molasses)

经过磁光冷却和俘获,6Li MOT原子的温度大约在200µK,由于其激发态不可分辨,没有普通意义的亚多普勒冷却机制.这里采用D1线激光构成的灰色黏胶冷却(gray molasses,GM)进一步降低原子的温度.灰色黏胶冷理论最初是Grynberg等[15]在1994年提出的.通过D1线冷却,原子将被制备在暗态,暗态原子的荧光十分微弱,故称为灰色黏胶冷却.

本质上灰色黏胶冷却是西西弗斯冷却和速度选择的相干布居俘获共同作用的结果.首先利用蓝失谐光缀饰出亮态和暗态,同时相向对打的偏振光(线偏振或圆偏振),在空间上产生偏振梯度,使亮态在不同的位置产生不同的光致失谐,而暗态不与光场耦合,其能级不发生移动.虽然暗态本身不与光场耦合,但由于原子运动,处于暗态的原子将会跃迁到亮态.原子处在暗态的寿命与其速度的平方成反比,具有一定速度的原子才能进入亮态,相对低速的原子被囚禁在暗态.再加上使用蓝失谐光缀饰的原子,亮态能量高于暗态,所以由于原子运动导致从暗态到亮态的耦合,更容易发生在亮态势的最低点.一定速度的原子从暗态到达亮态之后,一定时间后运动到势的较高点,同时其动能在爬坡过程中被损耗,这样爬坡的过程将会反复出现,这就是西西弗斯冷却.而在势较高点,由于亮态与激发态之间的耦合,原子被泵浦到激发态,然后自发辐射光子,落回暗态.由此,高速度的暗态原子其动能不断地被损耗,一段时间后,更多低速原子在暗态积聚,这就是速度选择的布居数俘获.经过这样的冷却过程,原子团温度可以被高效地降低到多普勒温度以下.

考虑温度下降到一定程度时,到达亮态的原子动能太小,以至于爬坡效应微弱,西西弗斯冷却的效果变差,因此原子的最终平衡温度将和光致失谐有关.目前GM对于多种碱金属原子,在实验上都达到了很好的冷却效果,例如40K冷却到了20µK,7Li冷却到了50µK.

图26Li灰色黏胶冷却能级结构图 深蓝色表示强的冷却光,δ1蓝失谐于跃迁 F=3/2→F′=3/2,浅蓝色表示弱的再泵浦光,δ2蓝失谐于跃迁 F=1/2→F′=3/2,δ3=δ1−δ2为双光子失谐Fig.2.6Li gray molasses cooling energy level.Deep blue represents strong cooling light,which is δ1blue detuned to transition F=3/2→F′=3/2.Light blue represents weak repumping light,which is δ2blue detuned to transition F=1/2→ F′=3/2.δ3= δ1−δ2,δ3is the two-photon detuning.

如图2所示,实验上在得到6Li MOT后,关断MOT激光场和磁场(100µs之内),开始实施灰色黏胶冷却.冷却所需的激光来自于一台自制外腔反馈半导体激光器,激光输出经过光束整形,进入锁定和声光移频系统.为了得到稳定锁定、功率大的D1线蓝失谐激光,我们将激光器锁定在2S1/2,F=1/2→ 2P1/2,F=3/2和 2S1/2,F=3/2→ 2P1/2,F=3/2的交叉线蓝失谐40 MHz处.具体方法为将激光输出的一部分光经过两个移频分别为−120 MHz和+80 MHz串联的AOM实现移频−40 MHz.经过移频的光进入自制的锂原子池,得到饱和吸收谱,最终锁定在交叉线的+40 MHz处.冷却和再泵浦光分别单次经过一个中心频率在110 MHz附近的声光调制器可实现双光子失谐δ3的控制.

GM冷却作为磁光阱MOT俘获后的二级冷却,D1线激光和MOT冷却过程中使用D2线激光的光路相重合.一般情况下,GM对原子的背景磁场需求为100 mG以下,避免破坏亮态和暗态在空间的分布.原子处GM光束直径为5.6 mm,功率密度为20Is(Is=2.5 mW/cm2为饱和光强),蓝失谐5Γ,Γ为原子的自然线宽；再泵浦光的功率密度为2Is,频率蓝失谐为5Γ.GM 冷却光作用1.5 ms后,可实现50%的冷却效率,冷却温度可以达到50µK.

双光子失谐δ3=0,冷却效率和冷却温度随单光子失谐δ1的变化如图3所示.在δ1>25 MHz的一段蓝失谐范围内,GM冷却有很好的效果.当蓝失谐小于25 MHz时,冷却温度逐渐升高,冷却效率快速下降,这是由于单光子失谐过小,冷却光近共振导致加热引起的.当单光子蓝失谐大于40 MHz之后,冷却效率下降,这是因为过大的单光子失谐使光致失谐变小,进而使西西弗斯冷却效果减弱,使冷却过程变慢,造成原子数的耗散.但总的来说,单光子失谐在一段区域内,对冷却效果影响不大,这一方面也说明了GM冷却对激光器锁定的鲁棒性.

图3 灰色黏胶冷却后,冷却温度(黑色方块)和冷却效率(蓝色圆点)随单光子失谐δ1的变化 双光子失谐δ3=0,冷却光和再泵浦光功率密度分别为20Is和2Is,冷却时间1.5 msFig.3.Temperature and fraction of atoms captured in 6Li D1molasses as a function of single-photon detuning δ1.Here,the capture phase lasts 1.5 ms, δ3=0,the intensity of D1cooling and repumping light are 20Isand 2Is.

冷却效率和冷却温度随双光子失谐δ3的结果如图4所示.在双光子共振处,冷却效果明显.最低冷却温度在双光子正失谐1 MHz处出现,但同时也降低了冷却效率.在双光子失谐为正的一段区域内,存在大的反常加热区域.这是因为在弱磁场下,冷却光和再泵浦光本身就满足Raman共振条件,可以产生Λ型结构,产生亮态和暗态,即自身就有冷却效果.冷却光和再泵浦光两者分别形成的molasses互相作用,表现为双光子失谐在大于零的一段区域,有非常强的加热效果[16].由实验数据可以看出,GM冷却效果对双光子失谐非常敏感,实验中我们采用声光移频的方法精确地控制双光子失谐.声光射频来自自制的压控振荡器,两个压控振荡器间有约20—100 kHz的相对频率抖动.接下来我们采用温控的压控振荡器或者采取锁相的办法进一步提升系统的稳定性.

图4 灰色黏胶冷却后,冷却温度(黑色方块)和冷却效率(蓝色圆点)随双光子失谐δ3的变化 单光子失谐δ1=5Γ,冷却光和再泵浦光功率密度分别为20Is和2Is,冷却时间1.5 msFig.4.Temperature and fraction of atoms captured in 6Li D1molasses as a function of two-photon detuning δ3.Here,the capture phase lasts 1.5 ms,δ1=5Γ,the intensity of D1cooling and repumping light are 20Is and 2Is.

原子的温度采用测量原子团尺寸随时间展开的方法来确定,原子团的尺寸通过吸收成像标定.对初始温度为200µK原子,经过约660µs原子团体积展开到初始状态的两倍.经过灰色黏胶D1冷却,原子团温度降低到50µK,原子团的大小在经过约1620µs才展开到初始状态的两倍,有效地延长了原子的寿命.并且经过灰色黏胶冷却,原子团的相空间密度增加了27倍,可以为蒸发冷却和精密测量等进一步实验提供高品质的初态样品原子.

4 6Li频率和超精细分裂测量

GM的冷却光和再泵浦光快速关断后,用一束弱探针光与原子相互作用,利用光电倍增管得到原子的荧光信号.这里探针激光是由一台拍频锁定在光梳上的外腔反馈半导体激光器提供,实验设置如图5所示.激光器输出的光在偏振分束棱镜(PBS)上分为两部分,一部分同光梳拍频,通过相位锁定模块,使激光器锁定到光梳上.

实验上使用的光梳锁定在微波铷钟参考源上,铷钟在GPS训频下,100 s内积分,可以得到频率稳定性(allan deviation)约为3×10−12.探针光的频率扫描和开关通过一个双次穿过的声光调制器来控制.探针光的光强为200 nW/mm2,小于0.01Is,极大地减弱了谱线的功率增宽,探针光和原子的作用时间2 ms.

图5 原子谱线绝对频率测量中探测激光的实验设置 其中NBF为窄带滤波片,NPBS为偏振不敏感的分束棱镜Fig.5. The setup of absolute frequency measurement.NBF is a narrow band filter and NPBS is a non-polarizing cube beamsplitter.

图6 6Li D1线F=1/2→3/2冷原子的荧光谱 (a)红色线为荧光测量值,黑色线为Voigt拟合曲线;(b)拟合残差Fig.6.6Li D1line fluorescence pro file and fitting:(a)Red line is the measurement data,black line is the Voigt function fitting curve;(b) fitting residual.

典型的6Li冷原子的D1线荧光谱如图6所示.由于实验中冷原子的温度在50µK—100µK之间,其Doppler增宽不能完全消除,其谱线不是理想的Lorentz线型,一般用Voigt线型描述,实验中采用洛伦兹线型和高斯线型的组合来拟合荧光谱的Voigt线型[17].相比于其5.87 MHz激发态线宽,最终测量得到原子线宽约7.5 MHz.这里的增宽主要是由于剩余的多普勒增宽、磁场展宽、功率展宽、碰撞展宽和渡越增宽导致,考虑这些因素的谱线展宽为7.4 MHz,与实验测量的结果接近.

实验上测量得到的6Li原子的D1线的跃迁频率如表1所列.为了比较,NIST Porto研究组(Ref.[14])和Natarajan组(Ref.[13])的测量也列在表中,可以看到,我们的测量和NIST组(Ref.[14])基于光频梳的锂原子频率测量相一致.

表1 6Li D1线的频率测量Table 1.Measured frequencies of6Li D1line.

基于以上频率的精密测量,我们测量了基态2S1/2和D1线激发态2P1/2的超精细分裂,测量结果分别如图7和图8所示.

图7 6Li基态2S1/2超精细结构测量值[14,13,18,19],虚线为原子束磁共振方法测量gj后计算得的精确值[20]Fig.7.Comparison between theory and experiment for6Li 2S1/2hyper fine-splitting[14,13,18,19].The vertical line indicates the accurate theoretical value calculated through gjmeasured by atomic beam magnetic resonance(Ref.[20]).

图8 6Li激发态2P1/2超精细结构测量值[13,14,18,21],虚线为通过显关联的Hylleraas基集得到的高精度理论计算值[3]Fig.8.Comparison between theory and experiment for6Li 2P1/2hyper fine-splitting[13,14,18,21].The vertical line indicates the accurate theoretical value calculated by the explicitly correlated Hylleraas basis set(Ref.[3]).

统计误差主要来源于激光器锁定的抖动和声光调制器的射频扫描稳定性.冷原子制备好之后,单次测量时间为2 ms,声光调制器以14.6 kHz步进,在这段时间内扫过范围约30 MHz.通过拍频测量,频率扫描的稳定性优于1 kHz.我们通过对每个跃迁谱线进行多次测量(50—100次),来降低系统的统计误差.

系统误差由剩余多普勒频移、ac Stark频移、由于背景磁场导致的Zeeman频移和由于碰撞导致的频移等组成.由于在冷原子中,原子各个方向运动的速度均受到抑制.不同于原子束实验为了减小多普勒频移,光束同原子束两者角度需细致调整[22].在冷原子体系中,其主要的多普勒频移来源于光压导致原子在光束方向的运动.为了抑制这种频移,一方面通过探针光对打原子的方式,减弱了原子的定向加速;另一方面,实验中使用的探针光功率密度非常弱(小于0.01Is).为了在实验上验证这种频移,在一次扫谱之后,在原子剩余的存在时间内,加入第二次扫谱,得到目标跃迁频率位置的移动在两次扫描中小于5 kHz.由于在冷原子系统中施加的探针光功率密度更弱,相比于之前的原子束实验所得到的ac Stark频移,本实验中约为2 kHz.

通过两束远失谐、长作用时间的Raman光,可以扫描原子基态Zeeman分裂,精确测量原子所感应的磁场大小.我们通过调整三对大尺寸亥姆霍兹线圈的电流,控制施加在原子处的补偿磁场,实验时原子处的磁场小于20 mG.下一步,将通过对真空腔体包裹多层µ-metal来进一步削弱环境带来的背景磁场[23].实验中得到的稀薄冷原子气体,密度大约为 1×109cm−3,由碰撞带来的频移小于0.3 kHz.

6Li原子的D2线其激发态的超精细分裂小于自然线宽,在实验上普通的光谱难以分辨.尽管在参考文献[14]中利用量子干涉实现了部分分辨,而在我们的实验中采用光场相位调制和快速开关的方法,可以基本上分辨其超精细的能级.其具体的精细分裂测量还在进行中.

5 结 论

综上,本文中已实现了在MOT冷却的基础上,对6Li原子的D1线gray molasses冷却,最终使原子温度低于多普勒冷却极限,达到50µK;结合光学频率梳,实验上测量了其D1线的跃迁频率和超精细分裂,测量的结果和理论计算相接近,可以与目前最精确的测量相比较.同时,需要发展新的测量方法去精确地测量其不可分辨的D2线频率和超精细分裂.下一步,我们将同时精密测量6Li和7Li的频率,在更高的精度上测量其同位素位移以及核半径的大小.