量子点中分数超拉曼谱的调控

李爱仙

(北京应用物理与计算数学研究所,北京 100088)

0 引言

非线性光学的研究,包括三波混频、四波混频、高次谐波的产生,以及拉曼及超拉曼散射等非线性过程的研究,仍是当今超强光物质耦合方面的研究热点[1-2]。分子/原子和固体,在强场的驱动下,都表现出了丰富有趣的非线性光学特性。特别是半导体纳米结构,比如半导体量子点体系,由于其可操控性比较好,为我们提供了许多探索线性光学和非线性光学的可能性。半导体量子点在基础量子力学的理解上起着十分重要的作用,在功能器件方面也有很好的应用前景。为了能够更好地实现对量子点的非线性光学调控,本文主要研究半导体量子点的非线性光学特性。由于半导体量子点在三个维度都受到了很强的限制,因而将表现出十分显著的量子受限效应,在纳米尺度范围,量子受限效应会导致许多有趣的物理现象,比如:与尺度密切相关的吸收谱和荧光谱。半导体量子点还经常被用于非线性光学新特性的研究,本文研究的体系就是半导体量子点,但所获得的主要物理图像在普通的量子体系中均有效。

半导体量子点体系,在弱场的驱动下,光学响应是线性的,辐射光的频率主要由体系的能级差来决定,辐射光谱的强度主要由振荡强度决定,并且与驱动场的强度是成正比的[3]。特别是,辐射模式是由基于反演对称性的选择定则决定的。强场驱动下的非线性光学响应则包含了更加丰富的物理。一般来说,半导体量子点在强场的驱动下,表现出来的辐射谱主要由两部分组成:高次谐波部分和超拉曼线部分。而高次谐波和超拉曼线在太赫兹的产生上都有丰富的应用[3-4]。近几十年来,人们对辐射谱中的高次谐波部分已经投入了特别多的关注,研究的体系包括原子、分子和纳米体系[3-12]。在重新制备好的态下,对大块固体的高次谐波已经有了一定的研究[6]。相对而言,目前对超拉曼线的研究还不太多,主要是由于超拉曼线的辐射强度在绝大多数情况下都非常弱,在实验上很难被观测到。

在本文中,我们主要研究辐射谱中的超拉曼组分,以及其与高次谐波组分之间的关系,对超拉曼谱的调控主要是通过动力学手段来实现。我们通过将一个光学过程映射到了一个输运过程中去,从而将量子输运模型中的能带宽度与光学过程中的辐射强度联系起来。本文还指出了,为什么在一般情况下,超拉曼线都比高次谐波要弱得多的原因,以至于我们在实验上很难观测到超拉曼线。找到原因则可以指导我们调控出很强的超拉曼线。

1 模型和计算方法

我们研究的半导体量子点体系,在强场的驱动下可以简化成一个二能级模型,如图1(a)所示，采用如下的哈密顿来描述:

(1)

(2)

Fig.1 Schematic representation of our system: (a) related optical process, (b) mapping to transport图1 系统示意图:(a)相关的光学过程,(b)输运映射示意图

我们在电子数和光子数表象下构建了一个映射,并获得了如下的哈密顿量:

(3)

我们用基|i,m〉来描述电子在态|i〉上,并伴有m个模式为q频率为νq的光子。态|1,m〉 (|2,m〉)被映射到链I(链II)的m格点上的粒子态上,如图1(b)所示。这里,bm(dm)是描述态|1,m〉 (|2,m〉)的湮灭算符。在两条耦合链的粒子输运表象下,我们可以对辐射谱有更多更好的定性上的理解。实质上,粒子沿链传输得越远,伴随产生的光子数就越多,在辐射谱上表现出的辐射强度就越强。因此,一个量子光学问题就被映射到一个含时的量子输运问题上去了。周期场驱动下的量子体系可以借助Floquet理论来求解[14]。而准能谱的能带宽度在量子输运中的影响至关重要,也就是说,对辐射谱的分析是至关重要的。准能谱的能带宽度越宽,量子输运就越有效,就会伴随有越多的光子数产生。而准能谱可以通过对时间演化算符U(T=2π/ω0)的精确对角化获得。

通过密度矩阵来计算辐射谱也十分有效和方便,其中密度矩阵满足的演化方程如下(下面取ћ=1):

(4)

其中

(5)

这里Δ=E2-E1是两个态之间的能级间距。方程(4)中的最后一项用来描述可能的耗散效应,如自发的声子散射等。而偶极矩的平均值则通过下式来计算[15]:

(6)

辐射谱

(7)

则可以通过快速傅里叶变换获得。

2 理论结果与讨论

在数值计算时,二能级量子体系的偶极矩的含时平均是通过解密度矩阵的方程(4)获得的。我们采用龙格-库塔方法来求解,选取的时间步长为0.002/ω0,总步数为3.0×106.然后,就可以通过对偶极矩做傅里叶变换来获得辐射谱。准能谱的数值计算则是通过对时间演化算符U(T)做精确对角化获得的。我们选取驱动场的频率ћω0作为能量的单位。并取gq=0.005,Δ/ћω0=6.0.取弛豫常数Γ=1.0×10-6ω0,弛豫时间足够长,以保证辐射谱的主要相干特性不受破坏。接下来我们将主要介绍强场驱动下,如何实现超拉曼谱的调控。

弱场驱动下的线性辐射谱相对比较简单,其光学响应是线性的。基本上,我们只能看到两个峰:一个与共振频率有关,出现在ν=Δ的位置;另一个来源于瑞利散射,散射频率为ω0.一般情况下,强场驱动下的非线性辐射谱主要由两部分组成,既有高次谐波,又有相应的超拉曼线,这是由于Floquet态具有相同的对称性造成的。通常情况下,超拉曼线的强度要比高次谐波弱得多,在实验上很难观测到[3],这给超拉曼谱的研究带来了巨大的阻碍。

Fig.2 Quasi-energy spectrum of the symmetric configuration(without time-dependent diagonal term, i.e. G11=G22=0). G12/ω0=30.93图2 对称结构下的准能谱(没有含时的对角元项,即G11=G22=0)。G12/ω0=30.93

Fig.3 Corresponding emission spectra of the symmetric configuration.The black line is emission spectrum for the strong driving field.The red dots are obtained by the formula log10CB2/p, for ν=p/q,where B is the bandwidth from Fig.2 and C is a constant.G12/ω0=30.93. The initial condition is ρ11(t=0)=1.黑线是强场驱动下,辐射谱的数值计算结果。带有圆点的线是由公式log10CB2/p计算得来的,其中ν=p/q。B是从图2中得出的能带宽度,C是常数。G12/ω0=30.93。初始条件是ρ11(t=0)=1。图3 对称结构下对应的辐射谱

图3并不是一个特例,在其它的参数下,能带的宽度与辐射谱的这种关系依然是存在的,如图4和图5所示。其中超拉曼线的位置移动也是通过动力学方法来实现的。而准能谱的能带宽度随拉比频率的变化显示,一般情况下,高次谐波谱对应的能带宽度要比超拉曼谱对应的能带宽度大得多。正因如此,高次谐波的强度要比超拉曼线的强度大得多。因此,在非线性光学实验中,超拉曼线很难被观测到,很多情况下都忽略不计。

因此,要实现超拉曼谱的调控,首先应抑制高次谐波谱的强度,而这可以通过动力学调控的方法产生能带塌缩来实现[3]。在能带塌缩的条件下,高次谐波的辐射谱将被强烈抑制,从而使辐射谱上的超拉曼谱相对变强,便于我们观察。我们可以通过粒子输运图像来理解相应的光子辐射过程。基本上,能带塌缩就意味着粒子的有效质量变得无限大,变得很难移动,这将导致动力学局域化,其本质原因是由隧穿的相干破坏造成的。能带塌缩和其相关的动力学局域化效应是周期场驱动下粒子输运中产生的一种有趣现象,目前已经有了许多相关的研究[16-18]。发生能带塌缩时,粒子将无法移动到其他格点上,也就无法辐射出光子,导致了相应辐射峰的消失。

Fig.4 Quasi-energy spectrum of the symmetric configuration(without time-dependent diagonal term, i.e.,G11=G22=0). G12/ω0=32.77.图4 对称结构下的准能谱(没有含时的对角元项,即G11=G22=0)。G12/ω0=32.77

Fig.5 Corresponding emission spectra of the symmetric configuration.The black line is emission spectrum for the strong driving field.The red dots are obtained by the formula log10CB2/p, for ν=p/q,where B is the bandwidth from Fig.4 and C is a constant.G12/ω0=32.77. The initial condition is ρ11(t=0)=1.黑线是强场驱动下,辐射谱的数值计算结果。带有黑色圆点的线是由公式log10CB2/p计算得来的,其中ν=p/q。B是从图4中得出的能带宽度,C是常数。G12/ω0=32.77。初始条件是ρ11(t=0)=1。图5 对称结构下对应的辐射谱

图6(a)是准能谱的能带宽度随拉比频率G12的变化曲线,既包括辐射光频率是整数的高次谐波,也包括分数的超拉曼谱。从图中可见,v=nω0对应的能带宽度一般都要比超拉曼线对应的能带宽度大得多。这也正好解释了在非线性光学实验中很难观测到超拉曼谱的原因。然而,在一些特殊点,如G12/ω0≈30.35,32.95,34.55时,v=1,3的能带宽度将趋近于零,这些点对应于能带塌缩的情况。在发生能带塌缩条件下,高次谐波的辐射谱将被强烈抑制,图6(b)和(c)分别对应v=1和3的情况,我们看到,位于v=1和3处的高次谐波峰消失了,辐射谱上只有超拉曼线的峰。总之,辐射谱中的高次谐波组分和超拉曼线组分的位置和强度均是由准能谱决定的。而选择定则是基于时空对称性的。基于增频转换和降频转换,高次谐波和超拉曼线都可以应用于太赫兹波的产生。

Fig.6 (a)The quasi-energy band width for v=1,3,1/2. The lines with black squares,red dots and blue triangles corresponding to v=1,3,1/2, respectively.(b) and (c) are the corresponding emission spectra.(b) G12/ω0=31.37 for ν=1, (c) G12/ω0=31.35for ν=3. G11=G22=0. The initial condition is ρ11(t=0)=1.(a)中带方块的黑线、带圆点的线和带三角的线分别对应于v=1,3,1/2的情况。(b)G12/ω0=31.37对应v=1的情况,(c) G12/ω0=31.35对应于v=3的情况。G11=G22=0。初始条件是ρ11(t=0)=1。图6 v=1,3,1/2的准能能带宽度(a)和能带塌缩时的辐射谱(b)、(c)

3 结论

通过将一个量子光学过程映射到一个量子输运过程,找出了分数拉曼谱的准能谱的能带宽度与辐射谱之间的对应关系。进一步推动我们找出采用动力学的方法,不仅可以实现对准能的能带宽度的调控,还可以调控分数准能的位置,从而调节超拉曼线峰的位置。即超拉曼线峰的位置也可以通过入射场来调节[4]。尤其是对于一些特殊的外场,可以实现高次谐波谱的能带塌缩,从而使我们可以观测到超拉曼谱。