纳米碳粉掺杂对激光烧蚀GAP的推进性能影响

罗乐乐，窦志国,2，李南雷，刘昭然

(1.航天工程大学激光推进及其应用国家重点实验室，北京 101416；2.航天工程大学训练部，北京 101416)

0 引 言

激光烧蚀微推力器利用激光与靶材的相互作用，通过烧蚀产生的高压膨胀和物质喷射对靶面产生的反作用力，为微推力器提供推进动力。激光烧蚀微推力器作为新型推力器，具有结构简单、比冲高、最小比特小、寿命长等优点，在航天器姿态调整和微小卫星推进领域具有广阔的发展前景[1-2]。目前，激光烧蚀模式可分为透射式和反射式两种[3-4]。透射式下，激光器与靶材处于基底异侧，激光穿过透明基底与另一侧的靶材作用，烧蚀区吸收激光能量后由内部向靶表面延伸，当烧蚀区形成的高温高压区足以突破外层靶材约束时，产生烧蚀喷射。透射式下，聚合物喷射产物不会污染光学镜头，是目前激光烧蚀微推力器采用的主要方式。

靶材烧蚀性能的优劣对激光烧蚀微推力器的推进性能起着决定性作用，目前靶材研究主要集中在含能聚合物。相比普通聚合物，含能聚合物[5-6]在激光烧蚀过程中，自身的氮化学键断裂，释放出的化学能加速聚合物放热分解，提高了烧蚀产物喷射的反冲力，推进性能显著优于非含能靶材。本实验选用含能聚合物——聚叠氮缩水甘油醚(GAP)作为激光烧蚀靶材。

聚合物GAP为淡黄色浓稠状液体，对红外激光吸收率低，制备成百微米厚度的固体靶材之后接近透明色。激光烧蚀过程中，入射的激光能量大部分透过靶材而被耗散，只有极少的激光能量沉积到聚合物中。纳米碳粉作为近红外波长激光的吸收剂，掺杂在聚合物中能够显著增强对激光的吸收。国内外学者[7-9]通过光谱分析、质谱分析、电镜观测等手段对掺杂纳米碳粉的GAP喷射产物进行了分析，给出了掺杂之后喷射产物中带电离子的浓度变化，提出了纳米碳粉吸收激光能量形成局部热区的概念，认为纳米碳粉通过促进聚合物的分解电离提高了聚合物的推进性能，但未在文献中从推进性能的角度评估纳米碳粉掺杂对激光烧蚀聚合物的提升效果。

考虑到以上因素，设计高精度推进性能测量系统和阴影羽流观测系统。通过推进性能测量系统间接求解出用于描述激光烧蚀微推力器性能的冲量耦合系数、比冲和能量转换效率[10]，通过高速相机采集聚合物在视场范围内的激光烧蚀喷射羽流。结合掺杂前后聚合物的推进性能数据和微观的喷射羽流图像，分析纳米碳粉提升聚合物靶材推进性能的原因和影响掺碳GAP推进性能的因素，为激光烧蚀微推力器的工程化应用提供有效的数据参考。

1 实验设计

本文以含能聚合物GAP作为烧蚀靶材，以透射式作为主要激光烧蚀模式，采用波长为1064 nm、脉宽为8 ns的YAG激光器。靶材参数包括不同纳米碳粉掺杂浓度(1%和3%)和多种靶材厚度。并选择一组较好的靶材工况与反射式激光烧蚀模式下的实验结果进行对比。

激光烧蚀微推力器是应用于空间推进的动力设备，由于真空下缺少背压的约束，微推力器推进过程中靶材烧蚀形成的高温高压区迅速扩散，对靶面形成反作用的时间缩短，推力减少。随着空气压强降低， 空气爆轰推进所占比重逐渐减少，真空烧蚀推进所占比重增加[11-12]，使得真空环境下微推力器靶材的推进性能远低于大气环境。为增强实验数据实用性，推进性能测量和羽流观测均在真空舱中进行，抽压至40 Pa模拟真空气压环境。

1.1 推进性能测量系统

为求解掺杂不同浓度纳米碳粉GAP的冲量耦合系数、比冲和能量转化效率，需要知道冲量、单脉冲激光能量和烧蚀质量这些可直接测量量。实验系统由高精度微冲量测量装置、能量计和光学显微镜组成，可对以上量进行采集和计算。其中，扭摆冲量测量装置如图1所示。

脉冲激光通过真空舱的高透过率窗口和聚焦镜后作用在固定于扭摆横梁上的GAP靶材，喷射羽流对靶面形成反冲冲量使扭摆在水平面上产生摆动。通过电容位移传感器采集的扭摆摆动数据计算冲量，测量方法参照文献[13]。采用能量计对单脉冲激光能量进行测量。通过光学显微镜测量的靶坑的上下表面半径和测厚仪得到的靶材厚度，基于圆台模型计算单脉冲激光烧蚀质量。烧蚀靶坑的高倍显微镜观测图像和实物图如图2所示。

1.2 羽流观测系统

羽流观测系统示意图如图3所示。高速相机聚焦在靶材上的烧蚀区域，激光器输出激光通过反射镜折转和透镜聚焦后作用在靶材上，烧蚀羽流的喷射方向与高速相机拍摄方向垂直。通过信号触发器控制高速相机在激光器触发之后的开启延迟时间，拍摄不同时刻的羽流喷射图像。

2 掺杂浓度对推进性能的影响

掺杂纳米碳粉能够提高聚合物靶材对激光的吸收率，但不同浓度下聚合物靶材的推进性能如何变化，尤其是在真空下，聚合物靶材的推进性能是否随掺杂浓度而显著变化，目前还没有相关文献给出系统的实验数据。下面实验以掺杂1%和3%浓度纳米碳粉的GAP作为主要研究对象，与未掺杂下的GAP进行对比，分析纳米碳粉掺杂提升聚合物GAP推进性能的原因。

2.1 不同浓度掺杂下的推进性能分析

在推进性能测量中，冲量计算误差、激光器输出能量稳定性和质量估算误差都会影响测量数据的精度。为尽可能保证数据的精确性，需要将它们的影响考虑在内，冲量测量的误差主要由环境噪声和电容位移传感器的自身测量误差引起，单次测量的误差低于8.2×10-8N·s；单脉冲激光能量通过能量计进行十次采集求均值得到，不同电压输入下测量的能量标准差不一样，激光能量越小相对误差越大；在计算单脉冲激光的烧蚀质量时，由于烧蚀过程中热扩散的存在，光学显微镜下无法观测到清晰的烧蚀轮廓，计算过程中，烧蚀坑上下表面半径测量误差取20 μm。各项推进性能参数的计算误差通过全微分公式求解。

图4为透射式下，掺杂不同浓度纳米碳粉的GAP靶材在不同激光功率密度下的冲量耦合系数。冲量耦合系数为靶材烧蚀喷射产生的冲量与单脉冲激光能量的比值，反映激光能量转化为冲量的效率。冲量耦合系数越高，表示单脉冲激光作用下沉积在靶材中的能量越多，更多的能量转化为喷射产物的动能。

从图中可以看出：未添加纳米碳粉的GAP靶材对激光的能量要求较高，在功率密度高于1.6×109W/cm2才开始产生冲量，并且随着功率密度的增加，冲量耦合系数不发生显著增加，一直处于较低的水平。添加纳米碳粉之后，聚合物靶材的冲量耦合系数显著增加，并随着入射激光功率密度的增加，冲量耦合系数呈现出先急速上升，在达到等离子体阈值之后缓慢下降的变化趋势，与Sinko等人[14]测量的聚合物的冲量耦合特性趋势一致。图中可以看到，聚合物的冲量耦合系数受纳米碳粉浓度的影响较小，掺杂浓度从1%增加到3%，GAP的推进性能只有微弱的提升。

激光在聚合物中传播按照公式(1)指数衰减。

I(z)=I(0)exp(-αz)

(1)

其中:I(0)为入射激光的初始能量，α为聚合物对激光的线性吸收系数，z为激光在聚合物中的入射深度。未掺杂的聚合物的激光吸收系数非常低，大部分能量以透射的方式被耗散，只有少部分激光能量沉积在聚合物中。掺杂的纳米碳粉浓度越高，吸收系数α越大，激光在聚合物中衰减速度越快，聚合物吸收的激光能量越多。随着激光功率密度增加，聚合物吸收的能量增加，在光热机制下聚合物相继出现熔融、气化、离化等物理现象，并产生喷射。在这个过程中，转化为羽流喷射的反冲冲量增加，激光的利用效率增加，冲量耦合系数显著提高。但当入射激光的功率密度增加到一定值时，烧蚀区的等离子体密度达到饱和[15]，对入射激光产生屏蔽作用，此时除了维持等离子体密度的能量，不再吸收额外的激光能量，使耗散的激光能量增加。因而在图4中可以看到，随激光功率密度的增加，冲量耦合系数表现出先增加而后缓慢下降的趋势。

掺杂纳米碳粉一方面增大了靶材的激光吸收系数，使沉积在聚合物中的能量增加；另一方面聚合物中不规则分布的纳米碳粉颗粒阻碍了激光在聚合物中的传播，只有表面少量的聚合物被烧蚀，使聚合物表现出类似金属靶材的面吸收的特性[16]，如图5所示。

如果面吸收特性成立，在透射式下，激光烧蚀靶材形成的膨胀的高温高压区受到外层靶材的约束，不能马上喷射出去，使烧蚀区吸收激光的时长增加。随着能量持续注入，烧蚀区的温度和压力升高，在光热机制下，聚合物烧蚀深度和化学能释放增加。当烧蚀区膨胀的压力大于约束力时，靶材外层破裂，产生喷射。而在反射式下，受到纳米碳粉的阻碍作用，只有靶材表面很浅的一部分聚合物被激光烧蚀。由于不受到约束，聚合物受到高能激光辐照之后，迅速从聚合物表面喷射出。此时，与激光入射方向相反的喷射产物阻碍了激光能量在靶材表面进一步沉积，另一方面聚合物中的化学能在达到充分释放的条件前，中心高温高压区就已经迅速扩散，导致GAP靶材中的化学能无法充分释放，使推进性能显著低于透射式激光烧蚀模式。

为验证掺杂纳米碳粉后聚合物GAP的面吸收特性，将反射式下聚合物的烧蚀推进性能数据与透射式下的实验结果进行对比，如图6所示。

可以看出，反射式下的冲量耦合系数明显低于透射式。透射式下掺杂1%纳米碳粉的GAP的冲量耦合系数最高达350 N/mW，而反射式下最高仅为150 N/mW。对反射式激光烧蚀留下的靶坑观察，在所测试的激光功率密度范围内，137 μm厚的掺杂1%纳米碳粉的GAP靶材均未被击穿，实验结果与上述分析符合得很好。

对掺杂不同浓度纳米碳粉GAP的比冲进行分析，实验数据如图7所示。掺杂纳米碳粉的GAP的比冲远高于未掺杂的GAP，随着入射激光功率密度增加，掺杂纳米碳粉的GAP靶材的比冲呈现出平稳的增长趋势。掺杂3%纳米碳粉的GAP的比冲性能略优于掺杂1%纳米碳粉，这与掺杂浓度对冲量耦合系数的影响规律相似。对于微推力器靶材的设计，难以通过增加纳米碳粉的掺杂浓度显著提高靶材的推进性能。

图7中可以看到未掺杂GAP的比冲的计算误差很大，主要有两方面原因：一方面由于沉积在聚合物中的激光能量非常少，产生的冲量仅为10-7N·s量级，与噪声和位移传感器引起的测量误差8.8×10-8N·s相比，冲量的相对误差非常大；另一方面，由于激光的高斯特性，输出的激光光束中，沿光斑半径方向，激光能量密度降低。而未掺杂的GAP对激光的吸收率非常低，只有在高能量密度的光斑中心区域才能产生有效的烧蚀，使得烧蚀坑的尺寸远低于相同激光参数下掺杂纳米碳粉的GAP的烧蚀靶坑。而靶坑的尺寸越小，由靶坑半径测量误差引起的质量误差越大。最终，比冲的计算误差通过误差传递关系被放大。

能量转化效率ηAB反映入射激光能量转化为激光烧蚀微推力器喷射粒子动能的效率，可用式(2)表示。

(2)

能量转化效率是衡量激光烧蚀微推力器是否能胜任太空飞行任务的重要参数。对非含能靶材而言，考虑到烧蚀过程中等离子体屏蔽、散射和透射等引起的能量损耗，激光能量不能完全转化为喷射粒子动能，导致能量转换效率通常低于100%。Phipps等人[17]的研究表明，要满足近地轨道飞行要求，要求激光烧蚀微推力器的能量转化效率高于100%。换言之，除了脉冲激光作为能量源，还需要额外的能量来源。这也是目前激光烧蚀微推力器靶材的研究集中在含能聚合物的主要原因。

图8给出了不同浓度纳米碳粉掺杂下GAP的能量转化效率，可以看出，掺杂纳米碳粉大幅提高了GAP的能量转化效率。随着功率密度增加，能量转化效率先急剧增加然后缓慢下降。掺杂1%和3%纳米碳粉的GAP靶材的能量转化效率在功率密度高于5×108W/cm2时最优值接近160%，聚合物GAP靶材在激光烧蚀的过程中，释放出大量的化学能。由Phipps等人的分析可知，使用1%和3%纳米碳粉掺杂的GAP靶材可满足激光烧蚀微推力器近地轨道飞行的推进性能要求。

2.2 不同浓度掺杂下的喷射羽流分析

对推进性能数据分析可知，纳米碳粉增强了聚合物对激光的吸收率，透射式激光烧蚀模式下外层靶材的束缚使聚合物吸收激光能量增加，促进聚合物GAP中化学能释放。但对于纳米碳粉提高聚合物的推进性能的更深层次的原因无法得出。

国外学者对掺杂纳米碳粉的GAP进行了光谱分析和质谱分析[7,8]，发现掺杂纳米碳粉之后，聚合物的喷射产物中含有高浓度的电子伏能量在40～80 eV的C+。认为是掺杂的纳米碳粉形成团聚，吸收激光能量后形成温度远高于周围聚合物的局部热区[18]，这些分散分布的高温区迅速气化和离化其周围的聚合物，使推进性能提高。为了结合推进性能数据对纳米碳粉提高聚合物靶材推进性能的原因进行更准确的分析，并对局部热区的推论进行验证，采用阴影观测系统对喷射羽流进行分析。

选取图8中纳米碳粉掺杂前后的GAP靶材，选择推进性能较优的工况，在激光功率密度3.2×109W/cm2下采集烧蚀羽流图像，如图9所示。

图中可以看出，未掺杂的GAP的喷射产物气化程度非常低，有大块未完全烧蚀的靶材低速喷出。掺杂纳米碳粉后的GAP烧蚀羽流则不同，以爆炸的形式高速喷射。束缚中心烧蚀区的外层靶材在中心高温高压烧蚀区的快速膨胀下先被冲出，中心烧蚀区的物质随后喷出，与面吸收特性的分析结果符合。

由于高速相机难以拍摄到喷射产物中的气态物质或等离子体，无法确定掺杂纳米碳粉是否提高了GAP烧蚀的气化和离化程度。在图9中可以看到，掺杂纳米碳粉的GAP在1 μs后，有发光物质从烧蚀坑中飞出，该发光物质可能为未来得及完全离化分解的团聚的碳粉颗粒。吸收激光能量后的纳米碳粉温度极高，在图像上表现出发光发亮。由于从激光作用到喷射完成仅有数十微秒的时间，正处于离化分解过程中的纳米碳粉被相机记录下来。

掺杂的纳米碳粉吸收激光能量形成温度远高于聚合物本身的局部热区，这些分散分布的热区促进聚合物的气化和离化分解也是纳米碳粉提高聚合物靶材推进性能的根本原因。

3 靶材厚度对推进性能的影响

掺杂纳米碳粉的聚合物靶材表现出面吸收特性，透射式激光烧蚀模式下，可将转化为微推力器推力的工质分为两部分：第一部分，靠近基底的工质烧蚀产生气化和离化气团；第二部分，位于后方的工质被高温高压气团冲出，这部分工质由于吸收的激光能量少，烧蚀不完全，以液态或固态颗粒状的形式喷出，喷射速度低。随着靶材厚度的增加，第二部分工质虽然有提供外层约束增加激光能量吸收时间和促进化学能释放的作用，但过多的未完全烧蚀的工质也降低靶材的整体喷射速度。

3.1 不同厚度靶材的推进性能分析

根据上节中的实验结果，选取较优的纳米碳粉掺杂浓度3%，制备多种厚度的靶材进行对比实验，探索厚度对激光烧蚀GAP靶材的推进性能影响。

图10为多种厚度下GAP靶材的比冲，在54～184 μm范围内，比冲随厚度的增加呈现出明显的降低趋势。这与陈庚等人[19]在大气下得到的掺杂纳米碳粉GAP的喷射速度随靶材厚度增加(40 μm～100 μm)的变化关系一致。在厚度为54 μm时，掺杂3%纳米碳粉的GAP比冲最优值超过1500 s。而当靶材的厚度超过54 μm继续增加时，外层靶材对中心烧蚀区的约束力增强，烧蚀区在喷射前吸收激光能量的时间增加，达到更高的温度和压力促进聚合物化学能释放，但外层靶材的束缚带来更大的副作用。更多靶材无法完全烧蚀，大量烧蚀产物以低速脱落，使得喷射产物的整体速度降低，比冲下降。

图11给出了不同厚度下GAP靶材的冲量耦合系数。在激光功率密度低于2.3×109W/cm2时，随着靶材厚度的增加，GAP的冲量耦合系数最优值表现出明显的降低和滞后。在厚度为54μm时，聚合物的冲量耦合系数最大值接近600 N/mV，所需要的激光功率密度为5×108W/cm2，而厚度为184μm的靶材，最优值为350 N/mW，仅为前者的一半，且所需的激光功率密度达2.3×109W/cm2。较厚的靶材对激光功率提出了更高的要求，且性能并未提高。冲量耦合系数反映的是靶材对激光能量的利用效率，较薄的靶材能更有效的将激光能量转化为靶材的反喷推力，而靶材厚度增加后，外层靶材对烧蚀中心的束缚力明显增强，在激光脉宽不变的情况下，低激光功率密度下靶材吸收能量形成的高压区无法突破外层靶材的束缚，需要更高的激光能量。另一方面，3%掺杂浓度下GAP靶材的吸收深度一定，随着靶材厚度的增加，在激光方向上，未烧蚀靶材的比重增加，使得较厚靶材的冲量耦合系数最优值低于较薄靶材。

图12为不同厚度下GAP的能量转化效率。随着厚度的增加，GAP靶材的能量转化效率表现出明显的降低趋势，在厚度为54 μm时，取得超过250%的高能量转化效率。并且在较宽的功率密度范围内表现稳定。该厚度下，外层靶材束缚增强激光能量在聚合物中的沉积和化学能在高温高压条件下进一步释放相互促进，激光能量和靶材的化学能充分转化为喷射产物动能。而较厚的靶材，外层靶材的束缚作用对推进性能产生副作用，未充分烧蚀的工质增加，使推进性能降低。

李龙[20]等人采用4.74×104W/cm2功率密度的激光在大气环境下对厚度25 μm的含能工质双基药进行推进性能测量时，得到的最优能量转化效率高达316%。而本次实验中在激光功率密度超过108W/cm2才开始产生冲量，可以看出真空环境下靶材的烧蚀阈值更高，对激光器功率提出了更高的要求。

总的来说，掺杂纳米碳粉后的聚合物GAP表现出类似金属靶材的面吸收特性，使GAP的推进性能随着厚度的增加而减低。透射式下，厚度较低的靶材只需要较低的激光功率密度就能达到最优性能；靶材的厚度越大，外层靶材对烧蚀区的约束力越大，聚合物产生喷射所需要吸收的激光能量更多，且厚度增加后，未完全烧蚀的靶材增加，降低了靶材的推进性能。从提高激光烧蚀微推力器性能的角度看，适合选择较薄的掺杂纳米碳粉的聚合物靶材。

3.2 不同厚度靶材的喷射羽流分析

在推进性能分析中，认为掺杂纳米碳粉的GAP靶材的厚度增加，未完全烧蚀的工质增加，使推进性能下降。下面通过采集的喷射羽流图像从微观角度验证上述的分析。

选择与图10～12数据中相近的三种厚度的靶材，分别为54 μm、107 μm和176 μm，分析厚度对喷射羽流的影响。喷射羽流图像在激光功率密度2.0×109W/cm2下采集，如图13所示。

从500 ns时刻的羽流图像曝光1 μs留下的拖影可以看出，厚度为54 μm的GAP靶材，喷射产物的速度明显高于厚度为107 μm和176 μm靶材的喷射速度，且仅有少量的黑色颗粒物喷射。而随着厚度的增加，喷射产物中未完全分解的气态和固态物质明显增加。在厚度为107 μm和176 μm靶材喷射羽流的前端可见大块的黑色物质，这部分靶材在面吸收特性的影响下无法吸收激光能量而充分分解，为中心烧蚀区膨胀过程中被冲出的外层靶材。采集的喷射羽流图像与上述靶材厚度对推进性能的影响分析符合的很好。

4 结 论

本文从不同的掺杂浓度、靶材厚度和激光烧蚀模式分析了纳米碳粉掺杂对激光烧蚀GAP靶材推进性能的影响，探索了发挥纳米碳粉掺杂优势所需要的条件。研究表明，透射式下，掺杂纳米碳粉后GAP推进性能大幅提升，但不随掺杂浓度的增加而显著提高。纳米碳粉吸收激光能量后形成的局部热区是聚合物靶材推进性能提高的主要原因。掺杂高浓度纳米碳粉的GAP对激光的吸收深度降低，表现出类似金属靶材的面吸收特性。较薄的掺杂纳米碳粉的GAP对激光能量和工质的利用率更高，适合作为激光烧蚀微推力器的靶材。