激光散射法悬浮颗粒浓度检测的理论研究

刘永杰 于潇禹 孙旭 施云波

摘 要：悬浮颗粒浓度是环境污染物浓度检测中一项重要指标。针对空气中悬浮颗粒浓度自动测量的实现方法问题，研究了一种基于激光散射法测量悬浮颗粒浓度的理论方法。确定了以Mie散射原理作为激光散射法测量颗粒浓度的理论依据。在Mie散射的基础上，对悬浮颗粒物的光散射特性进行了理论分析，通过MATLAB软件仿真分析了不同特征参数下的单个悬浮颗粒的散射光强度分布曲线和消光系数曲线，分别得到了散射光强分布与入射光波长λ、折射率m（实部和虚部）、颗粒粒径α之间的关系。结合仿真分析的结果，应用遗传寻优算法对粒径分布进行反演，通过反演结果证明了本方案在理论上的可靠性。验证表明，该研究所设计方法能精确地实现悬浮颗粒物质量浓度的测量，为相关检测仪器的设计提供理论基础。

关键词：

激光散射法；Mie散射；悬浮颗粒；MATLAB；遗传寻优算法

DOI：10.15938/j.jhust.2018.03.004

中图分类号： X831，TH741

文献标志码： A

文章编号： 1007-2683（2018）03-0021-07

Theoretical Study on Concentration Monitoring of Suspended

Particles by Laser Scattering Method

LIU Yong-jie， YU Xiao-yu， SUN Xu， SHI Yun-bo

（Harbin University of Science and Technology， School of Measurement and Control Technology and Communication Engineering， Key Laboratory of Measurement and Control technology and Instrument in Heilongjiang Province， Harbin 150080， China）

Abstract：Suspended particles detection is an important indicator of environmental pollution detection. Aiming at the measurement of suspended particles in the air， a theoretical design method is studied in this paper， which is based on the laser scattering method to measure the concentration of suspended particles. Firstly， the theory of particle concentration measurement based on laser scattering method is used for Mie scattering theory. Secondly， the light scattering properties of suspended particulate matter has been analysed， through the MATLAB simulation different characteristic parameters of a single suspended particle scattering light intensity distribution curve and extinction coefficient， get the relationship between the scattered light intensity distribution and the incident wavelength λ， the refractive index m （real part and imaginary part） and the particle size α. Finally， based on the simulation results， the particle size distribution is retrieved by the genetic algorithm， and the reliability of the scheme is proved by the inversion results. The verification shows that the method can accurately measure the mass concentration of suspended particulate matter.

Keywords：laser scattering； mie scattering； suspended particles； MATLAB； genetic optimization algorithm

0 引 言

隨着现代工业的发展，环境污染问题逐渐进入人们的视野，特别是近年来我国京津地区大范围发生连续雾霾天气[1-2]，使整个社会对空气污染问题尤其是对悬浮颗粒物的关注程度逐渐增强。悬浮颗粒是指大气中PM1、PM2.5、PM10等粒径小于100μm的固体微粒[3]。研究表明：颗粒物是造成雾霾天气污染的主要污染物，粒径小于10μm粒径的颗粒物可沉积在上呼吸道，粒径小于2μm的颗粒可进入支气管和肺泡，已经严重污染了大气环境和影响了人类健康[4-9]。因此，大气悬浮颗粒的准确监测和防控也成为当前迫在眉睫的科学研究方向。

目前，国内外针对悬浮颗粒的测量方法主要有微量振荡天平法、β射线吸收法和称重法三种。微量振荡天平法是以锥形元件震荡微量天平原理为基础测量悬浮颗粒物质量浓度，测量灵敏度度较高；但测量成本较高并且受湿度影响较大[10]。β射线吸收法通过测量滤膜上悬浮颗粒物对β射线的吸收强度来计算颗粒物质量浓度，能够实现自动、实时测量；但在测量中使用了放射性同位素，测量受人为影响较大[11]。称重法是我国GB/T 15432-1995标准规定的对颗粒的测量方法，由采样前后颗粒物在滤膜上的重量差和所测量的气体体积计算得到颗粒物的浓度。测量的原理简单，数据可靠，精度高；但时效低，不能实时测量，易引入人工误差[12]。

Mie粒子光散射原理[13]是光散射法颗粒检测的理论依据。当光束入射到颗粒物上时，入射光发生光散射现象[14-15]。在颗粒物特性一定的情况下，散射光强度与颗粒物质量浓度成线性关系。通过测量散射光强度，依照换算公式可得颗粒物质量浓度。分析可知，光散射法具有测量范围宽，适应性广，偏振光影响误差小、智能化微型化程度较高、可连续实时测量、原理简单、比较实用等优点。

本文以悬浮颗粒在光束中的Mie光散射现象为原理，建立散射数学模型；首先，运用MATLAB仿真了入射光波长λ、悬浮颗粒的折射率m和颗粒粒径α对散射光强的散射角分布特性；之后，根据理论分析得到的参数运用遗传算法进行颗粒粒径的反演。

1 测量原理

光束经过不均匀介质后会发生光散射现象。当散射粒子的粒径远小于光波长时，属于瑞利散射，散射光的强度在所有的方向上是均匀的，且与入射波长呈现四次方反比关系。当散射粒子的粒径等于或者大于入射波长时，散射光的强度与散射角度有关，与入射光没有依赖关系，属于米氏散射。1908年，Mie研究了微粒的光散射现象，并依据麦克斯韦方程组进行严密的数学推导，得到了适用于所有悬浮颗粒散射的精确解。悬浮颗粒的检测是依据光的Mie散射原理反演悬浮颗粒物质量浓度的过程。

激光发生器产生的光束经聚焦透镜、准直透镜，得到近似理想光束。光束经悬浮颗粒物时发生光散射现象。根据Mie散射原理，悬浮颗粒质量浓度与光束散射后光强满足关系式。

Mυ=4π3r2ρII03λ2νS∑iI1α，m，θ+I2α，m，θnrDiD3iΔDi（1）

式中：r为颗粒与光强检测器之间的距离；ρ为悬浮颗粒的相对密度；I为入射光散射后的光强；I0为入射光强度；λ为入射光的波长；V是被检测气体流速；S为检测气体流动管道的截面积；I1、I2为散射光强垂直和水平分量，与颗粒粒径α、颗粒折射率m、散射角θ有关；nr（Di）是悬浮颗粒归一化函数；D为微粒直径。

由式（1）可知，在光束波长和颗粒物特性一定的条件下，悬浮颗粒质量浓度与散射光强度大小成线性关系。在特定结构下，入射光波长已知，选取合适的散射角，通过测量得到散射光强度就能计算得到悬浮颗粒物质量浓度。

2 单个粒子散射光强分布特性

根据Mie散射基本理论，相对于入射光和散射光确定的散射平面，散射光强的垂直与水平分量可以用散射振幅函数表示：

I=λ28π2r2I1+I2I0（2）

I1α，m，θ=S12（3）

I2α，m，θ=S22（4）

散射振幅函数S1和S2表达式：

S1=∑

SymboleB@n=12n+1nn+1anπncosθ+bnτncosθ（5）

S2=∑

SymboleB@n=12n+1nn+1anτncosθ+bnπncosθ （6）

参量αn和bn定义为：

αn=ψnxψnmx-mψnmxψnxξxψnmx-mψnmxξnx（7）

bn=mψnxψnmx-ψnmxψnxmξxψnmx-ψnmxξnx（8）

πncosθ=p1ncosθsinθ（9）

τncosθ=dp1ncosθdθ（10）

式中，x=πα/λ，αn和bn是Mie系數，是与第一类Jn+1/2（z）半整数阶贝塞尔函数和第二类Hn+1/2（z）半整数阶汉克尔函数有关的函数；πn（cosθ）和τn（cosθ）是只与散射角θ有关的勒让德多项式。

由式（2）～（10）可知，悬浮颗粒的散射光强分布与入射光波长λ、颗粒粒径α、颗粒物折射率m有关。为了更清楚的分析悬浮颗粒对散射光强的影响情况，入射光强I0取单位强度，选取有关参量进行MATLAB理论模拟，得到相应的参量在不同散射角的散射光强值。

2.1 颗粒物折射率对散射光强度的影响

由Mie理论计算公式得知，悬浮颗粒折射率对散射光强的计算是一个极其重要的量，是影响散射光强数值计算的重要因素。折射率表示如下。

m=m1- im2（11）

式中，m1指光在真空中的速度与光在该材料中的速度的比率。与材料的属性有关，体现为入射光在介质内部的散射效果。m2表示光在介质中传播时光强衰减的快慢，即消光系数[16]，表现为介质的吸收效果。

颗粒折射率取不同值时，不同粒径与消光系数关系如图1所示，取波长λ=650nm。图1（a）、（b）、（c）、（d）分别是折射率实部为1.33、1.57、2.0，折射率虚部取0.01、0.1、0.56、1时，粒径大小与消光曲线关系图。烟灰颗粒的折射率为1.57～0.56i[17]。由图1中四图对比可知，对相同粒径大小颗粒，折射率虚部取定值时，实部越大，消光曲线峰值变化越明显，但收敛速度没有改变。对于粒径小于5μm的颗粒，消光系数曲线波动较大，随着颗粒粒径的增大，消光效率值趋近平稳，逐渐趋近于常数2。

图2（a）为颗粒折射率实部取1.57，虚部取0.01、0.1、0.56、1时的散射光强的散射角分布曲线。在散射角10°范围内，不同折射率的散射光强分布基本相同，在10°～50°内散射光强分布有微小的差异，折射率虚部的变化对散射光强的影响较小。图2（b）为3种不同折射率虚部的颗粒消光系数曲线图，折射率实部取定值时，虚部越大消光系数曲线收敛速度越快。在折射率虚部有微小变化时，消光系数峰值变化较小。

在悬浮颗粒的测量中，所监测的颗粒为同类物质，折射率的实部和虚部变化很小，不同折射率对散射光强的数值影响作用的残差值小于3%[18]，在测量误差允许范围内。因此，在测量中由于折射率引起的测量误差可以忽略不计。

2.2 入射光波长对散射光强度的影响

不同入射光波长时散射光强的散射角分布曲线如图3所示，其中折射率m取1.57-0.56i。图3（a）中，颗粒物粒径取定值时，随着入射光波长的增大，散射光强由主要集中在前向小角度内逐渐变化为集中在前向稍大角度内，若继续增大入射光波长，散射光强集中在更大角度内。理想状态下，测量获得颗粒的全部信息，需要探测0°～180°范围内的散射光强，考虑到实际中很难全部测量，因此采取探测集中分布的散射光强信息来代替全部信息。从图3（a）、（b）、（c）对比可以得到，波长小于600nm时，悬浮颗粒散射光强主要集中在散射角30°内；波长大于700nm时，粒径较小的悬浮颗粒散射光强主要集中在散射角50°内，粒径较大的悬浮颗粒主要集中在散射角20°内。

从理论推导的立场来说，散射光分布越集中，散射效果越清晰，采集到的信号越强，测量精度越高，波长较大的红外光散射光强度分布较分散，无法满足测量精度。实际中不应使用红外光源作为入射光，波长较短的紫光较为符合要求。但悬浮颗粒进行光散射时，需要良好单色性和准直性的光源。因此，可以采用波长为650nm的氦氖激光器作为入射光光源发生器。

2.3 悬浮颗粒粒径对散射光分布角度的影响

图4是折射率m=1.57-0.56i，波长λ取值为650nm，不同粒径颗粒的散射光强垂直和水平分量与散射角的关系曲线。由图4（a）、（b）、（c）对比可知，颗粒粒径越大，散射光强度越大，越集中分布在前向小角度内，随着颗粒粒径的变化，散射光垂直与水平分量呈规律性变化。图5为不同粒径颗粒对散射光强分布的影响，颗粒粒径大于10μm的颗粒主要集中在前向散射角5°内，在2.5 ～10μm之间的颗粒主要集中在15°内，在1～2.5μm之间的主要集中在30°范围内。在此种情况下，收集前向小角度的散射光强由Mie散射理论就能很好的获得粒径在0.1～10μm颗粒的信息，进而求得悬浮颗粒物质量浓度。

3 粒径反演

根据式（1）可知，通过测量散射光强即可以求得悬浮颗粒质量浓度。由散射光强求解悬浮颗粒物质量浓度是颗粒粒径的反演过程。颗粒粒径的反演实质上是第一类Fredholm积分方程的求解过程。由于第一类Fredholm积分方程一个突出的特性即“不适定”性，目前还没有一个通解，而且经数值化/离散化得到的线性方程组病态严重，条件数大，很难用常规的求解线性方程组的解法进行求解。而且反演算法的精度是决定颗粒粒径测量仪器性能的一个重要环节。因此采用遗传寻优反演算法[19]求解Fredholm积分方程近似解，得到悬浮颗粒物质量浓度测量的近似解。遗传算法是把问题参数编码为染色体，再利用迭代的方式进行选择、交叉、变异等运算来交换种群中染色体的信息，最终生成符合优化目标的染色体。遗传寻优算法反演流程图如图6所示。

在图6中，依据悬浮颗粒质量浓度测量求解问题，利用遗传算法进行优化搜索。首先对悬浮颗粒质量浓度解空间进行编码，随机产生一组向量为初始种群，计算是否满足适应度函数收敛标准；满足则输出最优解，不满足个体经历选择、交叉、变异等步骤得到新个体，再对新个体进行适应度函数评价。重复上述过程，最终得到悬浮颗粒浓度最优解。

反演验证中，選取波长λ=650nm作为入射光波长，折射率m=1.57-0.56i，Johnson-SB 为粒径分布模型。Johnson-SB 函数可以很好的用来表示常用的各种颗粒粒径分布，是颗粒粒径反演时常用的两参数分布。求得颗粒粒径分布即可通过公式求得悬浮颗粒物质量浓度，表达式[20]为：

fa=12πσamax-amina-aminamax-amin·1-a-aminamax-amin-1·

exp-0.5μ+σLna-aminamax-a2（12）

图7为颗粒粒径的反演分布图，取悬浮颗粒粒径初始分布遵从Johnson-SB函数分布，选择σ=2.5，μ=2.0，取粒径在0.1～30μm范围内，选取30个采样点数据。表1为初始值与反演结果值对比表。由图7和表1可知，颗粒粒径在0.1～10μm之间时，反演结果值比初始分布略小；在10～30μm之间时，反演结果比初始分布略大；但从整个颗粒粒径范围内，反演结果和初始分布吻合较好，满足理论设计要求。

4 结 语

本文通过对激光散射法的理论研究，确定了Mie散射理论为检测原理并建立悬浮颗粒光散射数学模型。通过光散射模型对悬浮颗粒光散射强度进行了MATLAB模拟仿真，分析了入射光波长λ、折射率m（实部和虚部）、颗粒粒径α对散射光强分布的影响及颗粒折射率的消光系数曲线。从仿真图可知，颗粒的折射率对散射光强的散射角分布的影响较小，在测量误差允许范围3%内；入射光波长越小，前向散射越强，后向散射越弱；不同粒径的悬浮颗粒散射光强的散射角分布有很大不同，颗粒粒径越大，散射光强的散射角分布越窄。颗粒粒径分布采用单峰Johnson-SB函数分布，通过遗传寻优算法实现悬浮颗粒物质量浓度的反演，实验表明反演结果与初始数据的一致性，从理论上证明了该设计方案的可行性。

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