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2014年北京市CO浓度水平和时空分布

2018-07-06王占山李云婷张大伟邹本东刘嘉林王小菊杨妍妍

中国环境监测 2018年3期
关键词:站点大气北京市

王占山,李云婷,张大伟,邹本东,刘嘉林,王小菊,杨妍妍,王 琴

北京市环境保护监测中心,大气颗粒物监测技术北京市重点实验室,北京 100048

一氧化碳(CO)是大气中的主要污染物之一,其浓度在大气含碳微量气体中仅次于CO2和CH4,已经达到10-6体积分数量级[1-2]。CO可以阻碍人体内氧气输送,使人体缺氧窒息,所以长期处于高浓度CO环境中对人体健康有直接危害[3]。此外,对流层中CO还是影响对流层化学反应平衡和物质平衡的重要气体,CO能直接与羟基·OH发生氧化反应,CO浓度的增加将消耗大量的·OH,减弱·OH通过氧化而消耗对流层中其他物质的作用,即减弱大气的氧化能力。研究表明,人为源排放的CO间接导致大气中CH4浓度增加约24%~37%[4],因此,CO也是间接影响气候变化的一种温室气体[5]。在NOx和挥发性有机物(VOCs)浓度较高的污染大气中,CO还可以通过化学反应生成O3,形成二次污染[6]。

大气中CO来源主要分为人为源和天然源:人为源主要包括燃料和废弃物燃烧以及森林砍伐等,全球排放总量约为1 550 Tg/a;天然源主要包括CH4的氧化(400~1 000 Tg/a)以及海洋排放(20~200 Tg/a)和植物排放(60~160 Tg/a)[7-8]。大气中CO的汇主要是通过与·OH反应,氧化生成CO2从而被清除;另一个重要的汇是土壤的吸收。此外,对流层中的一小部分CO被输送到平流层与·OH发生反应去除[9]。

安俊琳等[7]于2004—2005年间在北京市中科院大气物理所进行了CO的连续监测。结果表明,北京市大气中CO体积分数受排放源和大气扩散能力的影响,呈现冬季高、夏季低的季节变化特征,且CO体积分数与风速分布频率存在负的统计相关性。凌宏等[10]于2007年秋季同样在大气物理所监测了CO浓度,研究发现,CO浓度呈双峰型日变化,两峰值出现的时间分别为07:00—08:00、23:00—24:00。李令军[11]基于MOPITT卫星资料分析了奥运前后北京大气CO柱浓度变化,测算得出奥运期间空气质量保障措施使北京CO柱浓度减少了约20.6%。曾静等[12]于奥运前后在北京市的监测发现,奥运过后中科院生态中心和植物园站点CO日平均浓度相比于奥运期间分别增长了56.5%、163%。

近年来,民众的关注和科研的重心都聚焦在PM2.5、O3,却忽略了对CO的分析和研究。本研究基于2014年北京市35个自动空气质量监测子站的CO数据进行分析,探讨其浓度水平和变化趋势以及时间、空间分布特征,并对典型的CO污染过程进行分析,以期为北京市大气污染防治提供科学依据。

1 资料和方法

CO数据来自于北京市地面空气质量监测网络,其中分为城区环境评价点(12个)、郊区环境评价点(11个)、对照点及区域点(7个)以及交通污染监控点(5个)。使用Thermo Fisher 1405F监测仪、Thermo Fisher 48C气体过滤相关法分析仪和Thermo Fisher 49C紫外光度法分析仪分别对PM2.5、CO、O3进行监测。各监测仪器均有校准仪参照国家标准定期校准,以保证监测数据的准确性和有效性。各监测仪输出的为5 min数据,根据每个小时内5 min数据的算术平均值求得小时浓度,研究中使用的均为小时数据。

2 结果与讨论

2.1 时间分布特征

2.1.1 年际变化

2000年以来,由于北京市采取了一系列的大气污染物控制措施,主要大气污染物浓度整体呈下降趋势。图1为2000—2014年4项污染物浓度年际变化趋势。可见,SO2下降趋势较为明显,累计降幅为70%左右。其中,SO2在2000—2006年间呈现波动式下降,年均浓度从80.0 μg/m3降至53.0 μg/m3。自2007年起,SO2浓度稳定地逐年下降,2014年达到最低浓度22.0 μg/m3,达到《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)[13]二级浓度限值(60 μg/m3)。NO2整体同样呈下降趋势,累计降幅为20%左右,小于SO2降幅。NO2年均浓度最高值出现在2002年,为76.0 μg/m3,最低值为2008年的49.0 μg/m3。2009—2014年间,NO2浓度趋于平稳,体现了北京市大气污染源减排和机动车保有量增长之间的叠加效应。2014年北京市NO2年均浓度为56.7 μg/m3,超过国家标准(GB 3095—2012)[13]二级浓度限值(40 μg/m3)42%。

图1 SO2、NO2、PM10、CO年际变化曲线Fig.1 Annual variations of SO2, NO2, PM10 and CO concentrations

由图1可知,2000—2014年间,北京市PM10浓度累计降幅为28%,略大于NO2,但近年来下降速度有所减缓。PM10年均浓度最高值同样出现在2002年,为166 μg/m3,最低值为2013年的108 μg/m3。2014年PM10年均值为116 μg/m3,高于国家标准(GB 3095—2012)[13]二级浓度限值(70 μg/m3)65.7%。对CO来说,2000—2008年其浓度下降趋势较为明显,累计下降了1.3 mg/m3;2009年以后CO浓度基本保持平稳略有下降,2014年CO年均浓度为1.3 mg/m3,相比于2000年的降幅为52.2%,也体现了北京市政府积极采取的压煤、控车、推广新能源等措施的环境效果。

2.1.2 月变化

根据环保部《环境空气质量指数(AQI)技术规定》[14]分级方法,AQI>200即为重污染。根据北京市环保监测中心发布的数据,2014年北京市共发生重污染45 d。图2为2014年非重污染日和重污染CO的逐月分布。可见,重污染日CO浓度水平明显高于非重污染日,非重污染日CO浓度为0.79~1.98 mg/m3,年均值为1.26 mg/m3;重污染日CO浓度为1.33~4.80 mg/m3,年均值为2.82 mg/m3,是非重污染日年均值的2.24倍。从季节变化来看,冬季(12、1、2月)CO浓度最高,主要受采暖季燃煤排放影响[15-16]。夏季(6、7、8月)浓度最低的原因:一是排放源减少;二是扩散条件较为有利,即夏季北京市主要受副热带高压影响,地面以弱高压为主,有利于污染物扩散[17];三是夏季大气化学反应活跃,·OH浓度较高,CO“源”消“汇”长,浓度达到最低水平。分季节来看,春、夏、秋、冬季北京市CO平均浓度分别为1.06、0.87、1.34、2.17 mg/m3,秋季浓度略高于春季。从整体来看,CO月均浓度呈现U型分布,采暖季高,非采暖季低。

图2 2014年非重污染日和重污染CO月均浓度Fig.2 Monthly average concentrations of CO in heavy air pollution days and the other days in 2014

2.1.3 日变化

图3为北京市各功能站点CO日变化曲线。整体来看,各站点CO浓度均呈双峰型变化,第一个峰值出现在07:00—09:00,主要由交通早高峰的排放引起,体现了机动车排放对CO浓度的影响;第二个峰值出现在23:00左右,受交通晚高峰排放和夜间边界层高度降低的挤压效应的共同影响。另外,夜间的高浓度还可能与大型柴油车被允许进入五环有关。研究表明,大型柴油车的排放因子是普通车辆的数倍[18]。从不同监测功能站点的差异来看,交通站点整体浓度水平最高,区域站点整体浓度水平最低,夜间时段城区站点浓度高于郊区站点,白天时段郊区站点浓度高于城区站点。

2.2 空间分布特征

2.2.1 不同地区CO浓度分析

将北京市按照行政区划分为5个地区,分别为城六区(东城、西城、朝阳、海淀、丰台、石景山)、西北部(昌平、延庆)、东北部(怀柔、密云、顺义、平谷)、西南部(门头沟、房山)、东南部(通州、大兴、亦庄)。将35个站点中坐落在各区的所有站点的平均浓度作为每个区的CO平均浓度(图4)。从平均浓度来看,各地区分为3个浓度阶梯,西南部和东南部浓度最高且浓度水平接近,西北部和东北部浓度最低且浓度水平接近,城区浓度处于中等水平。从标准差来看,东南部(1.65 mg/m3)、西南部(1.62 mg/m3)、西北部(1.57 mg/m3)较高,原因可能是该地区CO源排放变化较为剧烈,或者受外来传输影响较大;城区(1.25 mg/m3)、东北部(0.94 mg/m3)标准差较小,表明该地区CO变化幅度较小。

图3 北京市各站点CO浓度日变化曲线Fig.3 Diurnal variations of CO in Beijing

图4 各地区CO年均浓度和标准差Fig.4 Annual concentrations and standard deviations of CO in different regions

2.2.2 北京市空间分布插值

全年来看,北京市CO呈现明显的南高北低空间分布趋势,与其他污染物分布趋势较为一致[19-20]。CO浓度由南部边界向北部边界呈阶梯式降低,体现出受区域传输影响的特征,城区年均浓度为1.30~1.50 mg/m3。分季节来看,春季和夏季整体浓度水平较低,高值区出现在城区及南部地区,并未与南部边界接壤,表明这2个季节受区域传输影响相对较小,本地排放对CO的贡献大。随着燃煤量增加,秋季CO浓度水平明显上升,高值区为城区及偏东南部地区,浓度往北依次递减。冬季CO污染水平最重,除北部区县的部分地区外,全市平均浓度均达到1.50 mg/m3以上。

2.3 与其他污染物和气象要素的相关性分析

为分析CO与其他大气污染物的相关性,计算各污染物之间的相关性系数。K-S(Kolmogorov-Smirnov)统计检验显示污染物时间序列均不服从正态分布,进而采用Spearman相关进行分析,结果见表1。可见,CO浓度与SO2、NO2、NO、PM2.5、PM10浓度均为显著正相关,相关系数达到0.60以上。CO与SO2和颗粒物之间较好的相关性表明,污染物的积累和传输是造成重污染日CO浓度高的重要原因[21-24]。CO与NO2呈正相关表明其来源较为一致,体现了机动车尾气排放对CO浓度的影响。由于CO是O3的前体物之一,所以两者为显著负相关。重污染时CO与其他污染物的相关性有所下降,表明CO在不利气象条件下的积累、传输和参加光化学等效应相对较弱。

表1 CO与其他污染物的相关系数Table 1 Correlation coefficients between CO and other atmospheric pollutants

注:置信水平均为α=0.01(双侧检验)。

选取距离观象台最近的亦庄站CO浓度,与各气象要素进行相关性分析,结果见表2。整体来看,CO浓度与风速和地面气压呈负相关,与相对湿度呈正相关,与温度的相关性较差,其中湿度对CO浓度的影响最大。分季节来看,冬季气象要素对CO浓度影响最为明显。

表2 CO浓度与各气象要素的相关性系数Table 2 Correlation coefficients between CO and meteorological factors

注:“*”表示置信水平为α=0.05(双侧检验),“**”表示置信水平为α=0.01(双侧检验),“—”表示无显著相关性。

2.4 典型CO高浓度事件分析

2014年12月7—10日,北京市发生一次CO高浓度事件,选取南部郊区房山站点、城区的奥体站点、北部郊区的怀柔站点3个站进行分析。由图5可见,过程的开端(7日下午),北京市主导风向为东北风,湿度较低,地面气压较高,此时各站点CO浓度尚维持较低水平。7日夜间,随着燃煤排放的增加和扩散条件转为不利,各站点CO浓度出现一个小峰值。8日下午开始,北京市转为静风控制,相对湿度上升,地面气压下降,随之房山、奥体站点CO浓度出现明显上升,达到6.0 mg/m3左右,主要是受本地排放影响。8日夜间至10日凌晨,气象条件维持不利,房山、奥体站点CO维持相对较高浓度。尤其是9日午后,北京市主导风向转为较强的西南风,随后南部的房山站点浓度下降,北部的怀柔站点浓度持续上升并达到峰值,体现了明显区域传输的特征。另外,过程中各站点CO浓度水平和峰值浓度也均体现出南高北低的特征。

为定量分析气象要素对CO浓度的影响,将观象台各气象要素与距离最近的房山站点的CO浓度进行spearman相关性分析,发现CO与风速未表现出显著相关性,与相对湿度和气压分别表现出显著的正相关性和负相关性,相关系数分别为0.352(α=0.01)和-0.395(α=0.01),表明气象要素中气压对CO的影响最大。

图5 2014年12月7—10日观象台的气象要素和各站点CO浓度变化Fig.5 Variations of concentrations of CO andmeteorological factors in observatory sites during December 7-10, 2014

3 结论

1)从长期趋势来看,2000—2008年北京市CO浓度下降趋势明显,2009年以后CO浓度基本保持平稳略有下降,2014年CO年均浓度为1.3 mg/m3,相比于2000年降幅为52.2%。

2)从月变化来看,CO浓度呈U型分布,采暖季高、非采暖季低。2014年春、夏、秋、冬四季北京市CO平均浓度分别为1.06、0.87、1.34、2.17 mg/m3,其中重污染日CO平均浓度为2.82 mg/m3,是非重污染日的2.24倍。

3)从日变化来看,各站点CO浓度均呈双峰型变化,第一个峰值出现在07:00—09:00,主要由交通早高峰的排放引起;第二个峰值出现在23:00左右,受交通晚高峰排放和夜间边界层高度降低的挤压效应的共同影响。

4)从空间分布来看,全年整体呈现南高北低的分布特征,尤其是秋、冬季较为明显,体现了工业布局和区域传输对CO的影响。全年来看,湿度对CO浓度的影响最大。对2014年冬季北京市的一次CO高浓度分析结果表明,该次过程是由本地排放和区域传输共同造成的,气象要素中地面气压对CO浓度影响最大。控制本地的燃煤排放和区域联防联控是解决北京市CO污染的有效途径。

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