低压注水对煤体孔隙特征及渗透率的影响*

王龙飞，蒋仲安，陈举师，张晋京，刘庆军

(1.北京科技大学 土木与资源工程学院，北京 100083；2. 中国平煤神马集团，河南 平顶山 467000)

0 引言

随着我国煤矿机械化开采程度及开采深度逐年增加，粉尘与瓦斯的危害性也越来越大，严重威胁工作人员的生命健康，提高了采掘成本[1]。低压注水作为一种经济高效的减尘防突方式，已被越来越多的矿井应用于工作面安全生产中[2]。在各类煤孔隙特征及渗透率方面前人做了大量研究，如刘高峰等[3]研究了气肥煤与焦煤的孔隙分布规律；Bodoev[4]，Rokosov[5]及唐书恒[6]重点研究了腐泥煤的孔隙特征；陈鹏[7]研究了变质作用对煤孔隙系统的影响；张松航[8-9]，罗磊等[10]研究了我国不同地区的煤层孔隙特征。以上学者通过不同的方法及角度，研究了煤的孔隙特征，结果表明煤作为一种非均质多孔介质，其孔隙特征也较为复杂[11]。煤层注水过程中，压力水进入煤体则会对其孔隙及渗透性产生一定的影响。肖知国等[12]从宏观上分析了高压注水对于防治煤与瓦斯突出的作用机理和效果；赵东等[13]研究了高压注水后煤的中、大孔的变化规律；康毅力等[14]研究了压裂液对煤体孔隙结构的影响。

以往研究主要聚焦于煤的变质程度、煤阶、煤体结构及煤的分布区域等因素，在研究注水对其影响时也主要是集中在实验室重新制样及高压注水的条件下，且较少对原始煤层及低压注水条件下的全孔径段进行研究。为此选取首山矿己15-12061工作面，进行不同注水压力的低压煤层注水现场试验，采集注水煤样送到实验室，利用氮吸附法及压汞法分析各煤样全孔径段孔隙特征，来探究不同的注水压力对原煤孔隙的影响，通过渗透率实验得到对应煤样的渗透参数，进而从孔隙的角度分析注水压力对煤体渗透率的影响规律。研究对于注水防突降尘技术及煤层气开采技术的发展提供一定的依据。

1 煤样采集及实验方法

1.1 实验煤样的制取

煤层注水实验选择平顶山矿区首山矿己15-12061工作面。首山矿主采煤层为上古生界二叠系山西组己煤段，煤呈黑色，具条带状结构，以亮煤为主，玻璃光泽，煤层结构单一平均厚度3.2 m。实测煤样灰分13.2 %，挥发分18.5%，含水率2.1%，孔隙率6.58 %，坚固性系数1.33，自然吸水率1.86 %。采面布置4个注水钻孔，注水孔径0.075 m，孔深15 m，使用高压水泵注水2 h，注水压力分别为0 (不注水)，1.0，2.5 ，4.0 MPa。注水后，在距注水孔0.3 m(最小可取样距离)处，取已湿润的大煤块密封保存运往实验室，制备出一定质量1～3 mm粒径的煤样进行孔隙特性实验，制备出直径25 mm的煤柱用来进行渗透率实验，与注水压力对应煤样编号分别为DZ1，DZ2，DZ3，DZ4，将各试样在105℃下烘干10 h。

1.2 煤样孔隙特征实验方法

1)微观孔隙实验方法

为研究煤的微观孔隙(孔径小于100 nm)特性，采用静态物理吸附的低温氮吸附法。仪器为美国Quantachrome公司生产的NOVA-4200e型比表面及孔径分析仪，在液氮环境(77.3 K)下进行高纯(99.999%)氮气吸附-脱附，仪器对于0.35～100 nm孔径的孔隙拟合准确度最高。实验中每份样品质量约为4 g，在氮吸附压力与其饱和蒸气压的比值P/P0(相对压力)为0.01～1.00范围内，测出吸附-脱附等温线，根据该等温线按多点BET法得出比表面积，利用BJH法及Kelvin模型计算孔径分布，使用t-plot法(Boder)分析微孔。

2)宏观孔隙实验方法

对于宏观孔隙(孔径大于100 nm)，压汞法测定拟合结果更为准确。实验采用美国Micromeritics Instrument公司生产的auto pore Ⅳ9500型压汞仪，仪器压力范围0.0035～414 MPa，选取压力点88个，每个点稳定时间2 min，每份样品约为1 g，理论上可测直径3 nm以上的孔隙分布状况。测试前去除水分及杂质，然后装入样品池抽真空至<6.67 Pa后进行测试。原理为：相对于煤而言汞为非湿润态，压力越高汞进入煤体孔径的尺寸越小，测得进退汞曲线，汞压力与孔径满足Washburn方程[15]。

1.3 煤样渗透率实验方法

为了在实验室条件下研究不同注水压力对煤体渗透率的影响规律，实验选用 PDP-200 型脉冲衰减渗透率测定仪，设定围压为2 MPa，气体压差为1 MPa，温度设为常温，以氦气作为介质进行测定。煤柱制备时排除了层理结构对结果的影响，测定前将煤柱在105℃的条件下烘干24 h。

2 低压注水对煤微观孔隙的影响

2.1 低压注水对微观孔隙形态的影响

孔隙形态结构主要包括：规则的圆柱形孔，圆锥形孔，窄口墨水瓶形孔及平行板状狭缝形孔等；按照联通状态分为：内连通孔，贯通孔，仅一端开口的半闭型孔，完全封闭孔等[16]。氮吸附等温线能够较好的反映出煤样注水前后孔隙形态的变化。注水前后煤样低温氮吸附等温线如图1所示。

图1 不同注水压力煤样的低温氮吸附等温线Fig.1 Low-temperature nitrogen adsorption isotherms of coal samples with different injection pressures

图1中以DZ1及DZ4为例，煤层注水压力越高，煤样的氮吸附总量越大，即由2.7175 cm3/g增至5.6103 cm3/g，增幅达106.45%；相同氮吸附压力下，注水压力越高的煤样吸附量越大。

根据相对压力(P/P0)的取值范围，氮气吸脱附过程可分为3个阶段：低压段(≤0.45)，中压段(>0.45～0.9)及高压段(>0.9～1)。低压段，氮分子吸附时会首先进入最微小的孔隙中并以单分子层状态吸附在孔壁，气固间作用力主要是vanderwaals(范德瓦尔斯)力，不会发生毛细凝聚现象，根据Kelvin方程，P/P0=0.45时对应孔径为3.6 nm，各煤样吸附脱附曲线重合，说明孔径小于3.6 nm时，主要为形状较规则，一端开口的圆筒形孔隙；中压段，氮分子逐渐进入到了小孔当中，吸附状态也逐渐向多分子层吸附过渡，在相对压力为0.45附近时，各煤样的脱附曲线均出现了变化轻缓的拐点，当相对压力大于0.45时，吸脱附曲线出现明显不重合现象，表明这个阶段正是以形状不规则的墨水瓶形孔及狭缝平板形孔为主；高压段，氮气分子逐渐进入中孔，并会产生毛细凝聚现象，导致了等温线急剧上升，说明了煤中也存在较多中、大孔。由此可见煤样中孔隙类型丰富，孔隙构成复杂，孔径跨度大。

低压注水后各煤样等温线形态相似，氮气吸脱附过程的可逆性强，煤层注水对微观孔隙形态的影响并不大，即很少有新型孔隙产生。分析认为：煤层注水时压力水会由大孔隙逐渐进入微小孔隙中，若水压小于孔壁强度，则孔隙形状不发生变化；若水压大于孔壁强度，就会拓宽孔径或涨破孔壁从而形成新型孔隙，使得等温线形态产生明显变化。

2.2 低压注水对微观孔体积及表面积的影响

采用t-plot法、BJH法及多点BET法将实验数据计算后得孔隙参数如表2所示。

从表2分析可知，随着注水压力的增大微观孔体积及表面积均呈增大趋势。孔体积方面，注水后超微孔体积增幅较大，微孔增加60.41%，小孔增加58.53%；各煤样均表现出，孔径越小的孔隙体积占比越小，而较大的孔则贡献了较多的孔体积。表面积方面，注水后超微孔增幅较大，微孔增加72.12%，小孔增加40.55%；孔径小于10 nm的微孔隙，则提供了近80%的表面积。BET比表面积与注水压力呈正相关关系，最大增幅为68.62%。

表2 各煤样微观孔隙参数Table 2 Micropore parameters of each coal sample

注：超微孔孔径(<2 nm)，微孔孔径(2～<101nm)，小孔孔径(101～<102nm)，中孔孔径(102～<103nm)，大孔孔径(103～<104nm)，超大孔及微裂隙(104～<105nm)。

各孔径段孔隙量不同，注水后的增幅也不同。注水压力与各孔径段孔隙的孔体积、表面积基本呈正相关关系。

2.3 低压注水对微观孔径分布的影响

根据更接近于真实热力学平衡的氮脱附曲线，结合BJH理论计算可得，各煤样累计孔体积及累计孔表面积随孔径变化情况如图2～3所示。

图2 不同注水压力下孔径-累计孔体积曲线Fig.2 Pore diameter-cumulative pore volume curve under different injection pressures

从图2，图3分析可得，各煤样随孔径增大，累计孔体积呈线性增大，累计孔面积呈对数型增大，曲线变化趋势相似。各煤样在微小孔径段相差不大，而孔径越大差别越大，说明压力水对小微孔隙影响作用较小，而对孔径较大的孔隙影响作用强烈。

图3 不同注水压力下孔径-累计孔表面积曲线Fig.3 Pore diameter-cumulative pore surface area curve under different water injection pressures

图4 不同注水压力下孔径-微分孔体积曲线Fig.4 Pore diameter differential pore volume curve under different water injection pressures

微分后得各煤样单位长度(nm)内孔体积含量如图4所示，各煤样的主峰在1～5 nm之间，说明原煤含有大量孔径小于5 nm的孔隙，这是该种煤的固有特征。注水后峰值孔径处的增幅最大，而其他孔径处增幅相对较小。

3 低压注水对煤宏观孔隙的影响

氮吸附法主要反映煤中微小孔隙的信息，压汞法则更准确的反映出中大孔及微裂隙的分布情况。各煤样进退汞-压力曲线如图5所示。

图5 各煤样进退汞-压力曲线Fig.5 The mercury injection and ejection quantity-pressure curve of each coal sample

从图5中及实验数据分析得，煤孔隙非均质性明显，随着注水压力的增大总进汞量变大，表明总孔隙量有所增加。各煤样进退汞形态较为相似。进汞过程中，当压力小于1 MPa时，对应孔径为大于1 300 nm，进汞量迅速增大，说明各煤样中孔径较大的孔隙较多，是孔隙体积的主要贡献者，当压力为1～20 MPa时，对应孔径为60～1 300 nm，汞量增加极为缓慢，说明该阶段孔隙组体积含量较低，当压力大于20 MPa时，曲线再次急速上扬，说明各煤样中也含有丰富的微小孔隙，这与氮吸附实验结果一致。退汞过程中当压力小于8 MPa(对应孔径150 nm)时，开始发生汞滞留现象，进退汞曲线偏离，说明孔径小于150 nm时，含有大量半闭型孔隙，大于150 nm时，则含有较多的开放型孔隙。

将数据计算后，绘制出如图6所示的各煤样孔体积分布。压汞法测得微、小孔体积与氮吸附法结果总体相近，相互验证了2种测试方法的准确性，但压汞法略小于氮吸附法的结果，这主要是由于压汞法无法有效测出孔径小于7 nm的孔隙，并且2种方法所使用的理论计算模型也不完全相同所致，因此联合2种方法能够更为准确的获得煤的全孔径段孔隙特征。

图6 各煤样孔体积分布Fig.6 Pore volume distribution of each coal sample

注水后，煤的宏观孔隙体积显著增大，如中大孔体积最大增幅可达340%，远大于小微孔隙的体积增幅，且注水压力越高，这种增大效应越显著。这说明低压煤层注水对宏观孔隙的影响作用比微观孔隙更为强烈。

分析认为，压力水对煤体孔隙的作用可存在2种情况，一是使煤粒上原有的微小裂隙继续延展开裂，或产生新的小裂隙，使得内部原本封闭的孔变为与外界联通的开孔，从而增大了孔隙量；二是压力水进入孔隙内部，因挤压效应而拓宽孔径，当水压高于孔壁破裂临界强度时，则会贯通孔隙或产生新型孔隙。

实验现象可得，在注水压力不高的情况下，水压主要是使煤粒裂隙延展或产生新的小裂隙，使得原本包裹在煤粒内部的闭合微观孔隙(氮分子无法进入闭孔)与裂隙联通，从而使所能测得的孔隙量有所增加，而较少产生新型孔隙。

4 低压注水对煤渗透率的影响

煤的渗透能力直接关系到煤层注水防突降尘效果及煤层气开采效率，因此研究了不同注水压力下，煤体渗透率变化规律。各煤样渗透率测定结果如表3所示。

表3 各煤样渗透参数Table 3 Permeability parameters of each coal sample

从结果来看，低压煤层注水使煤体的渗透能力及孔隙率均有所增大。注水后渗透率最大增幅达100%，表明压力水能够使得孔裂隙系统具有更好的连通性，更利于气体的渗流。注水后孔隙率也有所增大，表明注水后，更多的孔隙得以与外界连通，使煤的总孔隙体积增大。

5 孔隙特征与渗透率的相互关系

低压煤层注水对不同孔径大小的孔隙作用强度不同，而孔隙特征的一系列变化又会引起煤体渗透性能的改变。为研究各孔径段孔隙对煤渗透率变化的贡献大小，将孔隙体积与煤体渗透率进行回归分析，结果如图7和图8所示。

从图中可以看出，各孔径段孔隙与渗透率均具有一定的相关性。当孔径尺寸逐渐增大时，对应相关系数R2整体上呈增大趋势，即相关性越强。宏观孔隙的相关系数最大达0.964 3，平均为0.938，而微观孔隙的平均为0.827，表明宏观孔隙具有更好的渗透率相关性。分析认为，孔径较大的孔隙是流体在煤中扩散、渗流及运移的主要通道，因此对煤的渗透率贡献大，而较小的孔隙则是吸附解吸的主要场所。

图7 微观孔隙与渗透率的相关性Fig.7 The correlation between microscopic pore and permeability

图8 宏观孔隙与渗透率的相关性Fig.8 The correlation between macroscopic pore and permeability

6 结论

1)煤的孔隙类型丰富，孔径跨度大，各孔径段孔隙含量不同，注水后孔隙特征变化显著。随着孔径增大，累计孔体积呈线性增大，累计孔面积呈对数型增大。注水压力与各孔径段孔隙的孔体积、表面积基本呈正相关关系。低压煤层注水对孔径较大的孔隙影响作用更为强烈。

2)注水后，煤体的孔隙率及渗透率均有所增大。表明压力水能够使孔裂隙系统具有更好的连通性，更利于气体的渗流。

3)宏观孔隙贡献了大多数的孔隙体积，是流体在煤中扩散、渗流的主要场所，与渗透率变化相关性强，对渗透率贡献较大；微观孔隙则贡献了主要的孔表面积，是吸附的主要场所，因此与渗透率的相关性相对较小。

[1] 张茂宇, 贾福音. 煤矿井下粉尘监测、防治技术的现状与趋势[J]. 中国安全生产科学技术, 2011，7(12): 188-191.

ZHANG Maoyu, JIA Fuyin. Situation and trend on dust monitoring & control technologies in underground mine[J]. Journal of Safety Science and Technology,2011,7(12): 188-191.

[2] 李子文. 低阶煤的微观结构特征及其对瓦斯吸附解吸的控制机理研究[D]. 徐州：中国矿业大学, 2015.

[3] 刘高峰，张子戌，张小东，等. 气肥煤与焦煤的孔隙分布规律及其吸附-解吸特征[J]. 岩石力学与工程学报，2009, 28(8): 1587-1592.

LIU Gaofeng, ZHANG Zixu, ZHANG Xiaodong, et al. Pore distribution regularity and absorption-desorption characteristics of gas coal and coking coal[J]. Chinese Journal of Rock Mechanics and Engineering, 2009,28(8): 1587-1592.

[4] BODOEV N V，GUET J M,GRUBER R,et al. Bazarova O.FT-ir and XRD analysis of sapropelitic coal[J].Fuel,1996,75(7):839-842.

[5] ROKOSOV Y V. New model genetic substances as possible contributors to sapropelitic kerogen and primary crude oil[R]. Prospects For Coal Science in The 21st Century,1999:227-230.

[6] 唐书恒，张静平，吴敏杰. 腐泥煤孔隙结构特征研究[J].天然气地球科学，2013, 24(2): 247-251.

TANG Shuheng, ZHANG Jingping, WU Minjie. The pore structure characteristic about the sapropelic coal[J]. Natural Gas Geoscience，2013，24(2)：247-251.

[7] 陈鹏.中国煤炭性质、分类和利用[M]. 北京: 化学工业出版,2001:81-83.

[8] 张松航，唐书恒，汤达祯，等. 鄂尔多斯盆地东缘煤储层渗流孔隙分形特征[J]. 中国矿业大学学报， 2009,38(5): 713-718.

ZHANG Songhang, TANG Shuheng, TANG Dazhen, et al. Fractal characteristics of coal reservoir seepage pore,east margin of ordos basin[J]. Journal of China University of Mining and Technology,2009,38(5): 713-718.

[9] 张松航, 汤达祯, 唐书恒, 等. 鄂尔多斯盆地东缘煤储层微孔隙结构特征及其影响因素[J]. 地质学报, 2008,82(10): 1341-1349.

ZHANG Songhang, TANG Dazhen, TANG Shuheng, et al. The characters of coal beds micropores and its influence factors in theeastern margin of ordos basin[J] Acta Geologica Sinica, 2008，82(10): 1341-1349.

[10] 罗磊，汤达祯，陶树，等. 准东低阶煤孔隙特征及对气体传质方式的影响[J]. 煤炭学报， 2016, 41(4): 941-947.

LUO Lei, TANG Dazhen, TAO Shu, et al. Pore structure and its influence on gas mass transfer of low rank coal in Eastern Junggar Basin, Xinjiang[J]. Journal of China Coal Society, 2016,41(4): 941-947.

[11] 杨明, 刘亚鹏. 高阶煤孔隙特征的低场核磁共振实验研究[J]. 中国安全生产科学技术, 2016,12(11): 63-69.

YANG Ming, LIU Yapeng. Experimental study on pore characteristics of high rank coal by low field NMR[J]. Journal of Safety Science and Technology, 2016，12(11): 63-69.

[12] 肖知国，王兆丰，陈立伟，等. 煤层高压注水防治煤与瓦斯突出效果考察及机理分析[J]. 河南理工大学学报(自然科学版)， 2010，29(3): 287-292.

XIAO Zhiguo, WANG Zhaofeng, CHEN Liwei, et al. Investigation and analysis of coal and gas outburst prevention effect and mechanism with high-pressure coal seam injection[J]. Journal of Henan Polytechnic University (Natural Science Edition),2010,29(3): 287-292.

[13] 赵东，赵阳升，冯增朝. 结合孔隙结构分析注水对煤体瓦斯解吸的影响[J]. 岩石力学与工程学报. 2011,30(4): 686-692.

ZHAO Dong, ZHAO Yangsheng, FENG Zengchao. Analysis of effect of water injection on methane desorption in coal combining pore structure[J]. Chinese Journal of Rock Mechanics and Engineering, 2011,30(4): 686-692.

[14] 康毅力，陈德飞. 压裂液处理对煤岩孔隙结构的影响[J]. 中国石油大学学报(自然科学版)， 2014, 38(5): 102-108.

KANG Yili, CHEN Defei. Effect of fracturing fluid treatment on pore structure of coal[J]. Journal of China University of Petroleum (Natural Science Edition), 2014,38(5): 102-108.

[15] AMARASEKERA G,SCARLETT M J. Micropore size distributions and specific interactions in coals[J].Fuel,1975,74(1):115-118.

[16] 张慧.煤孔隙的成因类型及其研究[J].煤炭学报，2001，26(1)：40-44.

ZHANG Hui.Genetical type of proes in coal reservoir and its research significance[J]. Journal of China Coal Society，2001，26(1)：40-44.