煤矿区果菜类蔬菜重金属富集特征及污染风险评价

2018-05-21高杨李琦许东升宿州学院环境与测绘工程学院安徽宿州234000

山西农业大学学报（自然科学版） 2018年5期

高杨，李琦，许东升(宿州学院环境与测绘工程学院，安徽宿州 234000)

随着工业化进程的推进，各项生产活动中废物的排放、居民生活垃圾的堆积以及农药、化肥等化工产品不合理的使用，都会带来土壤中重金属的积累[1,2]，富集到土壤中的重金属使土壤环境恶化的同时，又通过各种形式向地表其它地区或圈层转移，包括通过淋溶作用迁移至临近地区土壤或水体，通过植物根系吸收转移至生物圈等，被植物吸收的重金属元素就有可能通过食物链的形式最终给人类健康带来危害[3,4]。蔬菜作为日常生活中最常见和最重要的食品之一，受重金属污染影响状况必然受到关注，此类研究从多方面开展，较多研究从不同类型地区蔬菜重金属污染状况进行，包括各类工矿区[5～8]、城市不同功能区[9]、城郊地区[10、11]等多种地区的蔬菜重金属污染调查与评价，目前，重金属在土壤与蔬菜间的迁移、转换和富集特征研究逐渐增多，包括蔬菜可食部分重金属富集特征研究[12～15]、蔬菜不同器官重金属迁移转运规律研究[16,17]等，另外还有针对特定蔬菜种类或蔬菜中某一重金属元素的单项评价研究[18～20]。由于受重金属污染源、形态特征、迁移方式及蔬菜不同生理特性等多种因素的影响，各类研究结果呈现出明显的空间分异特征，鲜有对煤矿区蔬菜重金属迁移转换研究与评价，选择宿州市祁南煤矿区为研究区，通过对样区菜地土壤及果菜类蔬菜进行采样测定，进行菜地土壤和蔬菜的重金属污染状况评价，并探讨果菜类蔬菜不同组织器官的重金属分布差异及转移富集特征，以期为煤矿区蔬菜种植选择和农产品安全生产提供一定参考。

1 研究区概况

宿州市位于安徽省北部，地处暖温带半湿润季风气候区，气候温和，四季分明，年平均气温为14.5 ℃，年均降水量为850 mm左右，年内分配不均。全市农业用地面积76.87万hm2，其中蔬菜种植面积8.36万hm2，2016年蔬菜产量319.72万t，常年主栽蔬菜品种30种左右，其中果菜类蔬菜主要有辣椒、黄瓜、茄子、豆角、番茄、南瓜等。宿州市地下煤炭资源储量丰富，煤种齐全、质地优良，已探明储量26.8亿t，煤炭储存面积占全市面积的五分之一。祁南煤矿坐落在宿州市埇桥区南部的蕲县镇，距市区约22 km，蕲县镇地下矿产资源丰富，境内煤炭探明储量5.4亿t，蔬菜种植是蕲县镇农业结构中的传统产业类型，区内50%以上农户既经营粮食作物又种植蔬菜。

2 材料与方法

2.1 样品的采集

样品采集于2016年9月在祁南煤矿区进行，以煤矿生产区为中心选择周边300 m范围内不同位置蔬菜种植成片区域，采集种植类别较为普遍的豆角(Vignaunguiculata)、茄子(SolanummelongenaL)和辣椒(Capsicumannuum)三种果蔬类蔬菜样品各8株，在每个植株采样点采集土壤样品时，在植株附近0.5 m的范围内采集3处0～20 cm的土壤进行多点混合，完成一个土壤样品的采集，并把土壤样品和植株不同组织器官(根、茎、叶和果实)分别保存于自封袋内。共采集土壤样品24个，植株不同组织器官样品24组。

2.2 样品试验测试

带回实验室的土壤样品经室内避光环境10～15 d自然风干后，剔除杂质碾磨过100目尼龙筛，过筛后的土壤样品经HCl-HNO3-HF-HClO4消解，并定容至100 mL以备重金属含量测定。蔬菜样品先用自来水清洗泥土等杂质，再用去离子水冲洗3遍，放入烘箱110 ℃杀青30 min,其后在65 ℃充分烘干至恒重，将烘干后的样品粉碎碾磨过过60目尼龙筛，过筛后的蔬菜样品采用HNO3-HClO4消解并定容待测。土壤和蔬菜样品重金属含量的测定均采用原子吸收分光光度法测定(仪器型号TAS-990FG，普析通用，北京)。为保证测试精确度，实验分析过程中使用器皿均经过10%稀硝酸溶液浸泡24 h后的3次去离子水清洗，样品处理过程均使用优级纯试剂，为进行样品测定的质量控制还插入了土壤标样(GSS-3)和植物标样(GSV-3)进行对比试验，测试结果符合要求。

2.3 评价方法

2.3.1 富集系数与转运系数

富集系数是通过植物体某重金属含量与土壤中该重金属含量的比值来反映植物器官对土壤重金属吸收积累的能力[21]，分析中可用来评价煤矿区蔬菜根部对土壤重金属的积累情况，计算公式为：

BCFr=Cr/Cs

(1)

式中，BCFr为根部富集系数，Cr为蔬菜根部重金属含量，Cs为菜地土壤重金属含量，BCFr越大，说明蔬菜根部对土壤重金属的吸收积累能力越大，抗重金属污染能力较弱[22]。

转运系数是通过植物地上部分器官与植物地下根部该重金属含量的比值反映重金属从根部向地上植物器官迁移转运的能力[23]，分析中用来评价果菜类蔬菜中根部向可食部分的转运情况，计算公式为：

TFf=Cf/Cr

(2)

式中，TFf为根部富集系数，Cf为蔬菜果实重金属含量，Cr为蔬菜根部重金属含量，TFf越大，说明蔬菜根部向蔬菜果实迁移转运能力越大。

2.3.2 综合污染指数

综合污染指数法[24]最初主要应用于土壤或沉积物重金属污染评价，当前也广泛应用于蔬菜重金属污染评价[13,25～26]，该方法以单因子污染指数为基础，综合评估整体污染水平，且评价中突出最大污染强度的单因子产生的影响，计算公式为：

Pi=Ci/Si

(3)

(4)

式中，Pi和P综分别为单项因子污染指数和综合污染指数，Ci为土壤或蔬菜中第i种重金属元素实测值，Si在评价土壤时为土壤环境背景值，在评价蔬菜可食部分时参考中国食品安全国家标准中《食品中污染物限量》(GB2762-2012)限量值，Pb、Cd、Cr和Ni在果菜类蔬菜的限量值分别为0.2 mg·kg-1、0.1 mg·kg-1、0.5 mg·kg-1和1 mg·kg-1，Pmax和Pavg分别为各单项因子污染指数的最大值和平均值。污染等级划分标准参照表1。

表1 重金属污染指数分级标准Table 1 Rating standards of comprehensive pollution index

2.3.3 重金属暴露风险指数

重金属暴露风险指数[27]是通过食用蔬菜引起重金属摄入产生有害健康效应而造成等效伤害的危险度指数，主要根据重金属平均摄入量和污染物暴露参考剂量的对比评价受重金属污染地区居民的健康风险，计算公式为：

HQv=CDIv/RfD

(5)

CDIv=(FIR·Cf)/BW

(6)

式中，HQv为重金属暴露风险指数，CDIv为通过蔬菜进入人体的重金属平均日摄入量，RfD为重金属污染物在某种暴露途径下的日参考剂量，Pb、Cd、Cr和Ni分别为4 μg·kg-1·d-1、1 μg·kg-1·d-1、3 μg·kg-1·d-1和20 μg·kg-1·d-1，参考剂量来源于美国国家环保局(USEPA)[28]，FIR为蔬菜摄入率，根据《中国居民膳食指南(2016)》中建议每人保证每天摄入300～500 g蔬菜，取最低限300 g，Cf为蔬菜可食部分重金属含量，BW为人体平均体重，按60 kg计算。HQv值小于1，说明对人体没有明显健康风险，HQv值大于1，说明存在一定健康风险，且HQv越大，健康风险等级越高。

3 结果与分析

3.1 煤矿区菜地土壤重金属含量特征

采样点土壤重金属含量统计如表2所示，可见Pb、Cd、Cr和Ni的含量范围分别为7.743～35.798 mg·kg-1、0.182～0.678 mg·kg-1、47.757～99.402 mg·kg-1、和23.837～78.585 mg·kg-1，平均含量分别为17.125 mg·kg-1、0.347 mg·kg-1、72.614 mg·kg-1和41.189 mg·kg-1，对比安徽省土壤重金属含量的背景值[29]，Cd、Cr和Ni的平均含量明显高于背景值，其中所有采样点的Cd含量均高于背景值，Pb的平均值低于背景值，有部分样点的含量高于背景值。从重金属含量的变异系数看，Pb和Cd的变异系数超过了30%，分别为34.64%和37.11%，属强变异，Cr和Ni的变异系数分别为19.77%、28.29%，处于10%～30%的中等强度变异，说明矿区菜地土壤重金属分布可能受到矿区生产活动、不同蔬菜类型生理特性等因素的影响和干扰。

表2煤矿区菜地土壤重金属含量/mg·kg-1

Table2 Heavy metal contents in vegetable soil around coal mining area

元素Elements平均值Average最大值Max最小值Min标准差Standarddeviation变异系数/%Coefficientofvariation安徽省背景值BackgroudvalueinAnhuiPb17 12535 7987 7435 93334 6426 6Cd0 3470 6780 1820 12937 110 097Cr72 61499 40247 75714 35719 7767 5Ni41 18978 58523 83711 65528 2929 8

3.2 果菜类蔬菜不同器官重金属分布特征

果菜类蔬菜不同器官重金属平均含量分布如图1所示，可见不同蔬菜各器官重金属含量差异明显。Pb在茄子各组织器官中都有较高的富集表现，其中茄子叶和根含量明显高于其他蔬菜各器官，分别为3.185 mg·kg-1和1.99 mg·kg-1，在豆角和辣椒果实中Pb含量相对较低，分别为0.459 mg·kg-1和0.711 mg·kg-1。Cd含量较高主要集中在各类蔬菜的叶片，辣椒叶和茄子叶较高，分别为0.259 mg·kg-1和0.257 mg·kg-1，豆角和辣椒的果实中含量较低，分别为0.015 mg·kg-1和0.028 mg·kg-1，而在蔬菜根和茎的含量相差不大。Cr在辣椒和豆角的根部含量较高，分别为4.322 mg·kg-1和3.217 mg·kg-1，在这两种蔬菜的果实中含量较低，分别为0.138 mg·kg-1和0.117 mg·kg-1，在茄子的茎和叶的含量要高于其他两种蔬菜，分别为2.18 mg·kg-1和2.884 mg·kg-1。Ni在辣椒各器官平均含量都高于其他两种蔬菜，辣椒叶含量最高，为4.144 mg·kg-1，豆角果实Ni含量最低，为1.096 mg·kg-1。

图1 果菜类蔬菜不同器官重金属含量Fig.1 Heavy metal contents in different organs of fruit vegetables

通过含量分析可知蔬菜叶和根的重金属含量明显偏高，其中Pb、Cd和Ni在蔬菜叶中的含量为最高，这与相关研究[30、31]中重金属在蔬菜叶的富集含量较高一致，可能存在两方面原因，一是蔬菜叶面单位质量表面积大，叶面表面有气孔，Pb、Cd等重金属元素可以通过空气被植物叶所吸收[32]，煤矿区工业生产活动频繁，存在一定程度的大气污染，可能增加蔬菜叶对大气中重金属的吸收，另一方面植物叶片进行蒸腾作用通过叶面气孔将水分蒸腾到大气中，植物叶面气孔附近失水细胞从根系及临近叶肉细胞吸水，往复循环，在吸水蒸腾的作用过程中，蔬菜其他器官的重金属在叶面富集。Cr在蔬菜根部的含量为最高，Pb、Cd和Ni的根部含量也仅次于蔬菜叶，说明蔬菜根同样是重金属富集作用明显的器官，与铜陵矿区周边蔬菜重金属研究[6]中可食部分为根类的蔬菜比果蔬类蔬菜有更强的富集重金属能力的结论一致，植物不同部位对重金属元素积累的状况不同，通常是地下部分明显高于地上部分[33]，植物根系和土壤有充分的接触，蔬菜对土壤中重金属元素的吸收最先就是在根部富集，其他地上器官的重金属累积大多是通过根系的传输[34]，一般蔬菜各器官中果实的重金属含量最低，与研究区分析结果吻合，但不同蔬菜种类及各器官形态差异会产生不同重金属富集的表现，如研究中Cd在辣椒及Cr在茄子各器官含量中茎部分高于根部分。

3.3 果菜类蔬菜富集系数与转运系数分析

果菜类蔬菜的根部富集系数和果实转运系数如表3所示，可见各类蔬菜对不同重金属元素的富集和转运能力存在明显差异。从根部富集系数看，蔬菜根部对土壤重金属富集能力大小依次为Cd、Pb、Ni和Cr，其中Cd的根部富集系数远大于其它三种重金属元素，茄子根富集系数最高，为0.565，表明蔬菜根部对土壤中Cd吸收富集能力较强，另外茄子根对Pb的吸收能力明显强于豆角和辣椒，Cr和Ni的富集系数差别不大。从果实转运系数看，蔬菜果实对根部重金属转运能力大小依次为Pb、Ni、Cd和Cr，其中Cr的果实转运系数明显低于其他重金属，说明果实对蔬菜根中Cr的转运能力较弱。茄子果实对各种重金属的转运系数都远大于豆角和辣椒，对Pb、Cd和Ni的转运系数分别达到了0.861、0.837和0.770，豆角果实的转运系数普遍较低。

表3 果蔬类蔬菜重金属根部富集系数和果实转运系数Table 3 The root Enrichment and fruit transfer coefficients of heavy metal in fruit vegetable

从蔬菜生理学特征分析，茄子和辣椒的植株高度都较低，高度一般不超过1 m，豆角是蔓生型作物，茎蔓长度可以达到3 m以上，豆角从根系到果实的转运距离更长，使得豆角果实转运系数明显低于茄子和辣椒。辣椒属于浅根系作物，根系发育较弱，也使其抗旱能力弱，而茄子根系发达，根深可达50 mm，横向伸展可达120 mm，根系吸收能力强，这种特性解释了茄子的重金属富集、转运的整体能力强于辣椒和豆角。

3.4 菜地土壤和果菜类蔬菜污染评价

煤矿区菜地土壤和蔬菜果实部分的污染指数如表4所示，土壤的综合污染指数为2.795，为中污染等级水平，其中Cd的单项污染指数达到重污染水平，Cr和Ni的单项污染指数为轻污染水平，土壤Pb处于安全水平。蔬菜果实的评价结果存在明显差异，茄子的综合污染指数最高，达到重污染水平，单项污染因子除Cr外都属轻污染及以上级别，Pd的单项污染指数属重污染；豆角和辣椒的综合污染指数分别为1.755和2.695，分属轻污染和中污染等级，两种蔬菜的单因子污染指数情况相似，Cd和Cr处于安全水平，Ni的单项污染指数都为轻污染等级，Pd的单因子污染指数有一定差别，分属中污染和中污染等级。

表4煤矿区土壤和果菜类蔬菜重金属污染指数

Table4 Heavy metal pollution index in soil and fruit vegetable around coal mining area

PiPbCdCrNiP综菜地土壤0 6443 5821 0761 3822 795豆角果实2 2950 1500 2341 0961 755茄子果实8 5651 6400 6161 3156 425辣椒果实3 5550 2800 2761 3792 695

菜地土壤和蔬菜单项因子污染水平并不完全一致，尤其Pb的污染水平出现了完全不同的结果，在土壤中处于安全等级，在蔬菜中却出现了较高等级的污染水平，分析存在两种可能，一是果菜类蔬菜对土壤中Pb的吸收转运能力很强，带来果实中Pb的高富集，二是蔬菜果实中的Pb并不主要来源于土壤，与上述分析蔬菜叶中重金属含量较高原因类似，通过大气环境吸收或蔬菜其他器官转运。

3.5 果菜类蔬菜健康风险评价

根据公式(5)和(6)计算通过蔬菜进入人体的重金属平均日摄入量(CDIv)和重金属暴露风险指数(HQv)如表5所示，蔬菜的各重金属含量计算时采用三类蔬菜可食部分的平均值，重金属平均日摄入量从大到小依次为Ni>Pb>Cr>Cd。蔬菜不同重金属的健康风险存在差异，Cd、Cr和Ni的暴露风险指数都没有大于1，分别为0.345、0.313和0.316，表明通过蔬菜摄入的这三种重金属对人体没有明显健康风险，而Pb的暴露风险指数最大，为1.201，HQv值大于1表示存在健康风险，说明煤矿区居民通过蔬菜摄入重金属Pb可能给身体健康带来一定危害，茄子果实Pb含量高的表现尤为突出，单项污染指数为最高，研究区应考虑种植其它果菜类蔬菜替代茄子。

表5果菜类蔬菜的重金属摄入量和暴露风险指数

Table5 Intake and exposure risk index of heavy metal through fruit vegetable consumption

PbCdCrNiCDIv/μg·kg-1·d-14 8050 3450 9386 317RfD/μg·kg-1·d-141320HQv1 2010 3450 3130 316

4 结论

(1)祁南煤矿区菜地土壤Cd、Cr和Ni的平均含量明显高于背景值，重金属Pb的平均值低于背景值，变异系数显示Cr和Ni属中等强度变异，Pb和Cd为强变异，说明矿区菜地土壤重金属分布受到矿区生产活动、不同蔬菜类型生理特性等因素的影响和干扰。

(2)煤矿区果菜类蔬菜不同器官重金属含量差异明显，蔬菜叶和根的重金属含量明显偏高，其中Pb、Cd和Ni在蔬菜叶中的含量为最高，果实的重金属含量最低，不同蔬菜种类会产生不同重金属富集的表现。

(3)各类蔬菜对不同重金属元素的富集和转运能力存在明显差异。蔬菜根部对土壤重金属富集能力大小依次为Cd>Pb>Ni>Cr，茄子根富集系数最高，茄子根对Pb的吸收能力明显强于豆角和辣椒。蔬菜果实对根部重金属转运能力大小依次为Pb>Ni>Cd>Cr，茄子果实对各种重金属的转运系数都远大于豆角和辣椒。

(4)煤矿区菜地土壤的综合污染指数显示为为中污染等级水平。蔬菜果实综合污染评价结果存在差异，茄子达到重污染水平，豆角和辣椒分属轻污染和中污染等级。菜地土壤和蔬菜单项因子污染水平不完全一致，Pb的污染水平在土壤中处于安全等级，在蔬菜中却出现了较高等级的污染水平，原因可能是果菜类蔬菜对土壤中Pb的吸收转运能力强或蔬菜果实中Pb是通过大气环境吸收及其它器官转运。

(5)健康风险评价结果显示煤矿区居民通过蔬菜摄入Cd、Cr和Ni对人体没有明显健康风险，但通过蔬菜摄入重金属Pb可能给身体健康带来一定危害，由于茄子果实Pb含量最高，研究区应考虑种植其它果菜类蔬菜替代茄子。

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