川西北地区泥盆系烃源岩地球化学特征分析*

赵 洁 谢增业 李 剑 董才源 张 璐 国建英 王宇鹏

(1. 中国科学院大学渗流流体力学研究所 河北廊坊 065007； 2. 中国石油勘探开发研究院 河北廊坊 065007；3. 中国石油天然气集团公司天然气成藏与开发重点实验室 河北廊坊 065007； 4. 东北石油大学 黑龙江大庆 163000)

四川盆地是发育在上扬子克拉通西缘的大型多旋回叠合含油气盆地，含油气层系多，分布领域广。随着油气勘探不断向深层领域拓展，继川中古隆起发现安岳超万亿立方米特大型整装气田[1-6]后，川西北地区上古生界成为该盆地近年的重点勘探领域。川西北地区泥盆系早期形成的古油藏在后期遭受强烈的构造运动破坏，形成了大量的泥盆系油砂[7]。2016年在双鱼石构造的双探3井钻揭了泥盆系，并首次在泥盆系获日产11.6×104m3的工业气流；同时钻井取心表明，川西北地区泥盆系储层物性较好，裂缝中可见沥青充填，加之测试获得突破，展示了泥盆系良好的天然气勘探前景。

自20世纪中叶起，许多学者进行了川西北地区烃源岩研究，研究对象主要集中在下震旦统陡山沱组、下寒武统筇竹寺组等几套主力烃源岩[8]，而对于泥盆系的研究主要集中在沉积构造方面[9-14]，因此有关泥盆系是否发育烃源岩，其成源环境、生源构成如何等未见报道。本文基于区域地质、烃源岩发育环境，并综合应用烃源岩有机地球化学、有机岩石学、微量元素等分析实验技术，探讨川西北地区泥盆系烃源岩发育及地球化学特征，以期为该区下一步油气勘探部署决策提供参考。

1 区域地质概况和沉积构造演化

研究区位于四川盆地西北边缘松潘甘孜褶皱系与四川地块的过渡带上，东北起于广元一带，西南至都江堰一带，涵盖通口、绵阳、江油、广元等市，呈NE—SW向展布(图1a)[15]，处于著名的龙门山地区，是著名的逆冲推覆带。龙门海槽呈NE—SW向之狭长外貌，以仰天窝向斜区为中心向北、东、南3个方向逐渐减薄至尖灭(图1b)，泥盆系总厚大于1 500 m[16-18]。构造特征表现为典型的前陆盆地，四周被数条构造带围绕，具被动大陆边缘的拉张伸展型开阔海湾盆地性质。受早古生代加里东运动的影响，泥盆纪时期海水由西向东三进三出，经历了3个主要沉积旋回：平驿铺旋回、甘溪-观雾山旋回和沙窝子-茅坝旋回，可划分出潮坪、陆棚等沉积相(图1c)。泥盆系与下伏寒武系呈不整合接触，与上覆石炭系呈平行不整合或整合接触[13]，除石炭系和泥盆系遭受大面积剥蚀外，其他地层发育较为完整。

2 样品与分析测试

笔者通过野外剖面考察，已探明桂溪、朝天、雁门坝3个地区均有泥盆系烃源岩出露。此次研究中，桂溪剖面样品取自桂溪镇养马坝组(D2y)露头，岩性为灰色深灰色泥岩；朝天剖面样品取自朝天清风峡观雾山组(D2g)露头，岩性为深灰色泥质灰岩。共收集泥岩样品3块，泥灰岩样品11块，生屑灰岩样品5块，双探3井岩心取样4块。对所采集样品进行了总有机碳含量测定和热解实验等有机地球化学分析测试，并对岩样品抽提物进行了饱和烃及芳香烃色谱-质谱分析，其中总有机碳含量测定和热解实验分别采用CS744碳硫分析仪和YQ-VⅡA油气显示评价仪，在中国石油勘探开发研究院天然气成藏与开发实验室完成；饱和烃及芳香烃色谱-质谱实验利用Agilent 7890-5975c 气相色谱质谱联用仪，在中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室和重质油国家重点实验室完成。

图1 川西北地区泥盆系综合地质图

3 烃源岩分布特征

川西北地区桂溪-朝天剖面泥盆系出露完整、层序清楚，是我国泥盆系重要的标准剖面之一[9]。长期以来许多学者对该剖面进行地层划分，最为详细的是侯鸿飞[19]根据岩性岩相古地理等依据的分类：将泥盆系纵向分为 3 个统 7 个组，分别是下泥盆统的平驿铺组、甘溪组，中泥盆统的养马坝组、金宝石组、观雾山组，上泥盆统的沙窝子组、茅坝组(图1d)。

茅坝组(D3m)岩性为深灰色中—厚层块状灰岩、泥质灰岩夹生物碎屑灰岩，厚度约0～280 m，与下伏地层整合接触。沙窝子组(D3s)主要岩性为灰色灰岩夹生物碎屑灰岩，底部有薄层深灰色泥质灰岩，厚度约200～580 m。观雾山组(D2g)层厚约80～165 m，上部为含生屑灰岩夹泥岩，为烃源岩发育层段，烃源岩累计厚度约9～20 m，中部为一套白云岩，发育水平层理和生物核形石头构造以及层状生物礁，下部为厚约10～30 m的泥质粉砂岩。金宝石组(D2j)岩性由粉砂岩过渡为粉砂质泥岩，层厚为0～180 m，此组地层发育不均，下部发育有薄层泥岩，厚度约4～8 m。养马坝(D2y)组由石英砂岩、粉砂质泥岩、泥岩过渡为灰岩组成，其中粉砂质泥岩厚度约为10～20 m，灰岩约厚20～25 m，烃源岩累计厚度约15～32 m。甘溪组(D1g)主要岩性为泥质粉砂岩，夹有深灰色中层黏土页岩和中厚层深灰色泥岩，本组岩性标志明显，全区易于辨认，厚度约0～84 m，也有可能为烃源岩发育层系，烃源岩累计厚度约为3～18 m。平驿铺组(D1p)主要为石英砂岩，全区岩性和厚度变化不大，部分岩层已证实含油。

综上所述，川西北地区泥盆系烃源岩主要发育在中下泥盆统的观雾山组及养马坝组，推测甘溪组极有可能发育烃源岩层系。

4 烃源岩地球化学特征

4.1 有机质丰度

有机质丰度是评价烃源岩最基础的指标，本文以总有机碳含量(TOC)为主，氯仿沥青“A”、总烃和生烃潜量(S1+S2)等常规指标为辅来评价烃源岩有机质丰度[20]。在海相烃源岩的评价中，常常将有机质类型较好(Ⅰ—Ⅱ)、TOC大于2%(高过成熟阶段TOC大于1.5%)的样品划归为烃源岩的范畴[21]。川西北部地区泥盆系烃源岩有机质丰度各项参数见表1。

烃源岩地球化学分析结果表明:桂溪剖面10个样品中，TOC介于0.30%～18.22%，平均值3.77%，TOC大于1.0%的样品占总数的60.0%;S1+S2介于0.05～0.37 mg/g，平均值0.20 mg/g；其中泥岩TOC介于0.30%～5.37%，平均值1.92%，S1+S2介于0.05～0.27 mg/g，平均值为0.16 mg/g。朝天剖面7个样品中，TOC介于1.16%～3.43%，平均值2.12%；S1+S2介于0.79～4.22 mg/g，平均值2.24 mg/g。

从上述2个剖面的实验数据来看，川西北地区泥盆系烃源岩统计样品TOC 介于0.30%～18.22%，平均值已达3.08%，且TOC大于1.0%的样品占总数的76%，总体上是一套有机质丰度高的海相烃源岩。

表1 川西北地区泥盆系烃源岩有机碳和生烃潜量数据

4.2 有机质类型

4.2.1碳同位素特征

黄籍中[21]通过统计我国一系列盆地的烃源岩干酪根同位素特征认为：Ⅰ型干酪根δ13C值在-35‰～-30‰，Ⅱ1型干酪根δ13C值在-30‰～-27.5‰，Ⅱ2型干酪根δ13C值在-27.5‰～-25‰；Ⅲ型干酪根δ13C重于-25‰。川西北地区泥盆系烃源岩干酪根碳同位素主要分布在-32.9‰～-28‰(表2)，平均值-30.69‰。其中，桂溪地区泥盆系烃源岩干酪根碳同位素平均值-28.75‰，为Ⅰ—Ⅱ1型；朝天地区烃源岩干酪根碳同位素平均值为-29.33‰，为Ⅱ1型。

4.2.2干酪根元素特征

国外许多研究都表明，低成熟度海相沉积烃源岩中有机质干酪根的氢碳原子比(H/C)一般在1.20～1.35之间[22]。而川西北地区干酪根氢碳原子比多在1.0以下，氧碳比(O/C)分布在0.50～0.91之间。分析认为，由于泥盆系经历了漫长的地质历史过程，有机质受强烈的热力作用发生较大的变化，随着热演化程度增高，干酪根不断热降解成烃，不断脱氢和脱氧，使碳不断富集，整体表现为贫氢特征。此外，岩石样品长期暴露在地表，也会使H/C值降低。

表2 川西北地区泥盆系烃源岩干酪根碳同位素及元素分析数据

4.2.3有机显微组分特征

朝天剖面泥灰岩与生屑灰岩的有机显微组分以腐泥组为主，腐泥组含量为90.0%～93.7%(表3)，含有少量镜质组、壳质组和惰质组，均含有少量黄铁矿。显微镜下腐泥质体碎屑显示絮状结构，碎屑壳质体显示微粒状(图2)，无定形有机质占优势(均大于85%)，显示出Ⅱ1型干酪根特征，表明原始有机物主要为低等水生生物。桂溪剖面泥岩、泥灰岩有机显微组分中絮状腐泥体占优势，也见均质腐泥体碎屑，腐泥组含量为85.1%～92.2%(表3)，基本不含壳质组、镜质组和惰质组，显示良好的有机质类型，成烃生物可能为藻类。据Mukhopadhyay干酪根综合分类方法，桂溪剖面、朝天剖面干酪根特征为Ⅰ—Ⅱ1型，均为偏腐泥型。

4.3 有机质成熟度特征

表3 川西北地区泥盆系烃源岩有机显微组成

注：a—桂溪剖面。腐泥质体(H)为主构成基底，其中分布少量碎屑镜质体(Vd)、碎屑惰质体(ID)、笔石体(G)碎屑和微粒体(Mi)，黄铁矿(Py)广泛分布，反射单偏光。b—桂溪剖面。絮状腐泥体(H2)占明显优势，少量均质腐泥体(H1)成短条带平行分布，笔石体(G)碎屑量多，形体也较粗大；黄铁矿(Py)和微粒体(Mi)分散分布，反射单偏光。c—桂溪剖面。均质腐泥体(H1)碎屑局部富集，与絮状腐泥体(H2)、微粒体(Mi)、黄铁矿(Py)和黏土矿物(Cl)团粒相混合，反射单偏光。d—桂溪剖面。灰黑色泥岩干酪根，碎屑及粉末既无荧光显示，也完全不透明，表明有机质热演化程度已经很高；干酪根涂片，透射单偏光。e—朝天剖面。腐泥质体(H)碎屑与多量黄铁矿(Py)微粒均匀混合，反射单偏光。f—朝天剖面。腐泥质体(H)碎屑呈絮状结构，显示弱荧光；成熟度较高(Rp=1.17%)使其荧光衰减。

图2川西北地区泥盆系野外剖面样品镜检鉴定照片

Fig.2MicroscopicidentificationphotosofDevonianfieldsectionsamplesinNorthwestSichuanbasin

表4 川西北地区泥盆系烃源岩有机质成熟度数据

表征烃源岩成熟度的常用指标除了镜质体反射率、沥青反射率等外，还有芳香烃的甲基菲指数、二苯并噻吩指数等[24]。不同的沉积环境下，无论是烃源岩有机质类型偏腐泥型还是偏腐植型，甲基菲比值(MPR)与折算镜质体反射率(Rc)之间均具有很好的线性正相关关系[25],即

(1)

Rc=0.594 6lnMPR+0.972 8 (Ro≤1.8%)

(2)

Chakhmakhchev、Santamaria等[26-27]研究显示，在成熟至高成熟阶段，4，6-二甲基二苯并噻吩、2，4-二甲基二苯并噻吩、1，4-二甲基二苯并噻吩系列化合物随热演化变化而发生规律性的变化,即

(3)

(4)

Ro=0.14K4,6+0.57

(5)

Ro=0.35K2,4+0.46

(6)

根据上述计算公式及参数可计算出川西北地区泥盆系各烃源岩样品相应的Ro值(表5)。由表5见，根据芳烃参数计算得到的烃源岩成熟程度与利用沥青反射率测得的结果是比较相似的，尤其是二苯并噻吩指数与沥青反射率反映的结果更加接近。这也表明在川西北地区烷基二苯并噻吩参数用作成熟度判识指标有效可行，并从多参数角度相互印证了朝天剖面泥盆系烃源岩样品目前的热演化程度是处于成熟阶段。

表5 川西北地区等效沥青反射率法与芳香烃化合物参数折算干酪根镜质体反射率对比

4.4 分子地球化学特征

对川西北地区泥盆系典型剖面烃源岩样品进行氯仿沥青“A”抽提，分离出饱和烃和芳烃组分，并对饱和烃组分进行色谱(GC)、色谱质谱(GC-MS)分析，对芳烃组分进行色谱质谱分析。由于生物降解等作用，样品在经历了一定的热演化程度后，甾烷和萜烷损失很严重，但依然检测出了正构烷烃、类异戊二烯烃及藿烷等系列化合物。

4.4.1正构烷烃

现今正构烷烃在烃源岩中的分布特征常用来反映母质来源。一般认为，低碳数正构烷烃与低等水生生物藻类或者细菌的母质来源有关，高碳数正构烷烃反映了有机质母质来源为高等植物[28]。饱和烃气相色谱分析表明，川西北地区泥盆系烃源岩样品正构烷烃碳数主要分布在nC14～nC28之间，多呈前高后低的单峰型，无明显的奇偶碳数优势；主峰碳数集中在nC18或nC20，低碳数正构烷烃的相对丰度较高，具中等分子量正构烷烃的相对优势(图3)，表明母质来源以低等水生生物为主。

图3 川西北地区泥盆系烃源岩有机质中正构烷烃和类异戊二烯烃分布特征

4.4.2类异戊二烯烷烃

姥鲛烷/植烷比值(Pr/Ph)常用于指示氧化还原环境，低Pr/Ph(<1)反映了典型的海相沉积环境[29-30]。川西北地区泥盆系泥灰岩样品Pr/Ph值为0.56～0.99(表6)，主要分布在0.91～0.99，为低Pr/Ph值且小于1；交会图指示了泥盆系烃源岩样品的海相母质来源，反映了还原性水体沉积环境(图4)。此外，对8个样品也进行了古盐度实验测试分析，通过硼当量计算了古盐度，范围12.1‰～56.4‰之间(表7)，反映了大部分样品为半咸水沉积环境。

表6 川西北朝天地区泥盆系烃源岩类异戊二烯烷烃参数

图4 川西北地区泥盆系烃源岩有机质Pr/nC17和Ph/nC18的交会图

剖面位置样品编号B/(μg·g-1)K2O/%B当量盐度/‰CT⁃2719 690 72233 515 8朝天CT⁃282 820 08298 522 1CT⁃3013 350 44258 118 2CT⁃311 740 04413 833 4GX⁃451 800 07214 613 9桂溪GX⁃4858 732 54196 412 1GX⁃55162 842 46563 048 0GX⁃62159 452 09649 456 4

4.4.3芳香烃

芳香烃色质的分析结果显示，川西北地区泥盆系样品检测到菲、萘、二苯并噻吩等系列化合物，其中以菲系列和二苯并噻吩系列化合物为主(图5、表8)，其中菲系列化合物含量介于33.22%～45.31%，二苯并噻吩系列化合物含量介于18.78%～53.39%。菲系列、烷基二苯并噻吩系列等化合物相对丰度是常用的成熟度评价参数，三芴系列化合物(芴、氧芴、硫芴)可能源于相同的先质，在弱氧化—弱还原的环境中氧芴含量可能较高，在正常还原环境中芴系列较为丰富，在强还原环境中则以硫芴占优势[31]。朝天剖面4个泥盆系烃源岩样品均以硫芴占绝对优势，同时芴的含量也较高，反映了强还原性的沉积介质，与Pr/Ph参数所反映的强还原性沉积环境特征一致。

图5 川西北地区泥盆系烃源岩CT-26样品芳香烃色质图谱

样品标号菲系列萘系列二苯并噻吩系列芴系列苯并呋喃系列联苯系列其他CT⁃2635 010 2553 392 840 920 327 27CT⁃2945 312 9726 747 011 986 729 27CT⁃3033 2214 0118 784 932 6915 3810 99CT⁃3242 551 5633 873 381 513 9613 17

5 结论

1) 川西北地区发育泥盆系观雾山组(D2g)生屑灰岩、养马坝组(D2y)泥灰岩两套烃源岩,推测甘溪组为烃源岩可能发育层系。

2) 川西北地区泥盆系烃源岩TOC平均值已达3.08%，且大于1.0%的样品占总数的76%，有机质丰度较高，总体上是一套有机质丰度高的海相烃源岩。

3) 川西北桂溪地区和朝天地区泥盆系烃源岩干酪根类型分别为Ⅰ—Ⅱ1型和Ⅱ1型，有机质类型以腐泥型为主。

4) 川西北地区野外露头剖面的泥盆系烃源岩处于成熟—高成熟阶段，因而埋深的泥盆系烃源岩则处于过成熟生气阶段。

5) 川西北地区泥盆系烃源岩样品正构烷烃特征表明母质来源以低等水生生物为主，古盐度范围、低Pr/Ph值、硫芴占绝对优势等特征反映了还原性沉积环境。

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