鄂尔多斯盆地府谷矿区直接液化用煤潜力分析

魏云迅 吴军虎 杜芳鹏 乔军伟 李聪聪 谭富荣 雒 铮

(1. 中国煤炭地质总局航测遥感局，陕西省西安市，710199；2.陕西省地理空间信息工程技术研究中心，陕西省西安市，710054；3. 中国矿业大学，江苏省徐州市，221008)

煤的直接液化是指将煤研磨后混合于溶剂中，在加温、加压、加氢(或不加)、加催化剂的情况下，使部分煤分子发生裂解，形成溶于溶剂的液态产品；与其对应的是煤的间接液化，它是基于煤的气化，然后再形成液态烃类产品。直接液化用煤的本质是在人工干预下破坏煤的大分子结构，使其中的碳与更多的氢结合形成小分子烃类物质的过程。自1911年首次将煤液化为重质油以来，多国曾先后进行了大规模煤直接液化开发研究，工艺流程不断更新。我国于20世纪70年代开始进行直接液化用煤的基础研究，目前液化工艺已经达到世界先进水平。

我国是煤炭资源生产和消费第一大国，2016年煤炭消费量占全球煤炭消费总量的50.58%(据《世界能源统计年鉴》，2017)。伴随而来的系列环境问题迫使我国加快煤炭清洁利用的步伐；与此同时，我国石油对外依存度早已超过安全界线，能源安全形式不容乐观。双重形式的压迫下，煤炭的直接液化利用是可靠的选择之一，既可有效降低环境污染，又可作为能源战略安全的保障，其研究意义不言而喻。前人对于鄂尔多斯盆地侏罗系煤的液化利用研究和讨论较多，但石炭-二叠系煤则很少涉及，主要原因在于其变质程度总体偏高；然而盆地东北部石炭-二叠系煤田煤的热演化程度低，府谷矿区以长焰煤为主，其直接液化潜力值得探讨。

1 直接液化用煤关键煤质指标

直接液化用煤也称煤制油，即将煤炼制成石油。从元素组成来看，煤与石油之间最主要的差距在于氢的含量，煤中氢元素占比一般介于2.4%～5.5%，而石油中的氢含量则占11%～14%。这便要求液化时应选择氢元素含量高的原料煤，并且通过人工加氢以改善煤在元素构成上与石油的差异。分子结构组成上，煤以高芳香烃低链状脂肪烃为特点，液化过程中需要较大的能量来破坏芳香烃的苯环结构，使得更多碳原子与所加的氢原子结合从而提高油产量。煤岩显微组分中，壳质组链状结构丰富，模拟生烃试验也证明其生油能力远高于镜质组和惰质组，因而一些富壳质组煤系泥岩在做烃源岩类型评价中可划分为Ⅱ型；然而，我国煤中壳质组总体含量偏低，一般小于10%，氢指数与其含量相关性不高，而与壳质组+镜质组中的基质镜质体的含量相关性非常好，故而煤中镜质组生烃能力是我国液化用煤最需要关注的。惰质组芳香度最高，以芳香基团及含氧官能团为特征，生烃能力最差。不同时期学者们提出的适于直接液化用煤的煤岩煤质指标见表1。

表1 适于直接液化用煤的煤岩煤质指标

基于上述煤的元素组成、分子结构的特点，前人就适于直接液化用煤的煤岩煤质进行了诸多探讨。代表性的有王生维1986年提出的Ro,max<0.8%、挥发分>35%、显微活性组分(镜质组+壳质组)>60%、H/C>0.75，此外最好N、S、O、Cl等元素含量较低，较全面地规定了常见的影响直接液化用煤的煤岩煤质指标；戴和武1988年主要提出了挥发分>38%、芳香度<0.7的要求，抓住了煤热演化程度、分子结构两方面关键要素；秦云虎等2009年则对于煤类、各元素组成、显微组分、所含无机矿物做了更加细致的要求。

各学者所提出的煤岩煤质指标，主要考虑了煤热演化程度、元素组成、显微组分、潜在的催化剂等4个方面问题，这也是煤自身性质所能决定煤直接液化的关键要素。煤直接液化研究已近百年，除了温度、压力、溶剂3个方面重要因素外，添加催化剂等其他手段的介入对煤的转换率等有着重要影响。煤加氢液化试验研究取得了不少成果，一些提高直接液化用煤油产率的主要方法见表2。除伽马射线照射、与重质油共处理等新颖手段外，硫、铁等的催化作用是重要方法。因此，秦云虎等在煤岩煤质指标中特别提出了煤中富细粒黄铁矿。

综合煤热演化程度、元素组成、显微组分、催化4个方面要素及前人的指标，本文提出了直接液化用煤煤岩煤质指标，见表1。Ro,max为 0.3%～0.7%、挥发分>35%，即将煤阶划定在褐煤和低阶烟煤；惰质组含量<45%，旨在规定煤中氢含量下限，及煤岩分子结构中芳香烃上限，戴和武(1988)引入的芳香度是很好的指标，但该数据获取成本高、广泛使用性受限；H/C>0.75，明确氢元素含量下限，是评价液化用煤最重要的指标；较高的硫化铁硫，这是一项辅助指标，毕竟催化剂在后期可以人工调配。需要指出的是上述指标是现阶段较理想的液化用煤指标，随着液化工艺的不断提高，指标下限必将不断被突破。

表2 提高直接液化用煤油产率的主要方法

2 地质背景

府谷矿区位于鄂尔多斯盆地东缘北段，晋西挠褶带与陕北斜坡结合部位，黄河西岸。尽管所处构造位置特殊，但矿区内地层、构造较为简单，含煤地层为石炭—二叠系太原组和山西组。鄂尔多斯盆地是著名的多种能源共存的沉积盆地，其中上古生界天然气主要来源于上古生界煤系烃源岩，府谷矿区西部即为神木气田；而东部则为国家首批煤层气示范区，也是以石炭—二叠系煤层为目标；此外，矿区周缘亦有较多上古生界凝析油、油气逸散显示。区域上石炭—二叠煤系显示出了高的生烃能力。

矿区总体形态呈近南北向展布，以两组断裂为界划分为三段，共包含段寨、尧峁、冯家塔、西王寨、海则庙、沙川沟等6个井田。研究区构造位置图见图1。

图1 研究区构造位置图

3 煤岩煤质特征

府谷矿区含煤层段为石炭—二叠系太原组和山西组，含可采煤层11层，不同井田内各煤层展布状况有所差别。为了研究府谷矿区煤的直接液化潜力，系统梳理了矿区内各井田勘查资料，重点对各煤层的煤质资料进行汇总，并与液化用煤煤质指标进行对比分析。对矿区内的主采4#煤层的煤岩煤质特征进行深入解析，得出其平面分布特征；并于冯家塔井田对4#煤层进行了井下全煤层系统刻槽采样，进行了主要煤质指标的化验，探究其垂向特征，以求更加立体地认识其特征，进而更加准确地评价其直接液化潜力。

3.1 各煤层煤质特征

府谷矿区各煤层煤质数据见表3。由表3可知，府谷矿区煤中灰分普遍偏高，矿区内各煤层平均灰分含量均大于15%，灰分最低的5#煤层平均值也达到16.5%，灰分最高的11#煤层更是达到28.2%，普遍以高灰和中灰为特征。灰成分主要以SiO2和Al2O3为主，反映陆缘碎屑物对其影响较强。挥发分含量普遍较高，除5#煤层产率为34.0%之外，其余各煤层平均值均大于37%，挥发分最高的4#煤层达到了40.0%。硫分含量呈现出明显的特征是，山西组所含的2#、3#、4#煤层值较低，平均值分别为0.65%、0.55%和0.56%，而属于太原组的5#～11#煤层值较高，仅5#煤层相对较低，平均值为0.79%，其余煤层平均值均大于1.0%，硫分最高的11#煤层达到1.85%。除5#煤层的H/C较低(平均值为0.69)之外，其余各煤层均在0.75左右，其中3#、4#、6#、10#、11#煤层大于0.75，最高的3#煤层达到了0.79。煤岩显微组分特征，无机矿物含量较高，这与高灰分相关。有机组分总体上以镜质组和惰质组为主，含矿物基镜质组含量多大于45%，惰质组多小于30%，镜惰比大于1，仅8#煤层和11#煤层小于1。

表3 府谷矿区各煤层煤质数据

对比各煤层关键煤质数据与直接液化用煤指标，3#、4#、6#、10#、11#煤层是其中液化潜力较大的煤层，而2#、7#、8#、9#煤层由于H/C略低于0.75，液化潜力次之，5#煤层H/C低于0.7，直接液化潜力差。

3.2 4#煤层煤质特征

目前，府谷矿区仅冯家塔井田和海则庙井田处于开采期间，冯家塔井田目前开采2#煤层和4#煤层，海则庙井田开采9#煤层。这三层煤中，4#煤层是府谷矿区主要可采煤层之一，前文已经叙述其各项煤质特征能够达到液化用煤指标，因此以其为重点煤层。

通过对府谷矿区196个钻孔中4#煤层原煤关键煤质数据分析(图2)，发现4#煤层灰分总体较大，大部分超过20%，仅北部两个小区域灰分低于15%；绝大部分挥发分产率大于37%，且有较大区域超过了41%，仅北部两个小区域小于37%，位置上与低灰区域近一致；H/C大部分区域超过0.75，较大部分区域超过0.8，零星存在小于0.7的区域。

冯家塔井田4#煤层厚2.9 m，于综采面进行了系统刻槽采样，等间距地采取了从顶板到煤层底部共27件样品进行直接液化用煤相关的煤质化验。测试数据表明，垂向上4#煤层灰分变化较大，总体上上部灰分高于下部，上部灰分基本大于20%，近半样品甚至接近40%，下部灰分多数小于20%，但也有两个样品超过40%；但是洗选之后，灰分均可降至8%以下；挥发分在垂向上表现稳定，基本在40%附近小幅变化；全水分变化也较小，主要分布在5%～8%之间；硫分含量低，均小于0.8，分布在0.5%左右；H/C大部分较为稳定，接近0.75。值得注意的是，FFj-21样品由于灰分超过60%，不能算做煤，但它引起了挥发分、H/C的明显增高与全水分、硫分的明显降低。府谷矿区二叠系山西组4#煤层煤质柱状图见图3。

图2 府谷矿区4#煤层主要煤质指标等值线图

图3 府谷矿区二叠系山西组4#煤层煤质柱状图

4 讨论

研究发现府谷矿区多个煤层适合直接液化，代表性的4#煤层主要煤质指标在平面和垂向上的变化特征也已详细叙述。府谷矿区的煤作为液化用煤的优点十分突出，关键性指标挥发分和H/C高，能够达到要求；缺点也非常明显，灰分太高，不可能直接将其作为原料煤进行液化。

针对灰分过高的缺点，处理方法较为简单，即将其进行浮选去灰，府谷矿区4#煤层可选性较高，样品中浮煤灰分绝大部分小于10%。然而，如样品FFj-21所展现的高灰分与高挥发分、高H/C共存，显然灰分对煤中挥发分及氢元素有着较高贡献。这一现象是否普遍存在？灰分去除后，挥发分和H/C是否能达到液化用煤的要求？

针对这一问题，选取了矿区内不同井田的95个钻孔中的4#煤层煤工业分析数据进行验证，分析浮选去灰对煤其他指标的影响程度。结果表明，浮选之后，高硫分原煤去硫效果明显，而低硫分煤去硫效果一般甚至反而有所增高。这显然与硫的形态相关，矿区内高硫主要是由硫化铁硫造成的，即主要为无机硫所致，因而去灰之后降硫明显；低硫煤中硫分主要为有机硫，无法降低。浮选前后煤的挥发分变化规律较为复杂，大部分变化较小，但也有变化较大者，升高降低者均有，这些样品原煤挥发分平均为39.70%，浮选后为39.64%,降低幅度很低。原煤和浮煤的H/C变化主要表现为浮煤略低于原煤，原煤H/C为高值者，变化更为明显，降低幅度可达0.05。这些样品的原煤H/C为0.771，浮煤降低至0.761。此外，原煤H/C大于0.82的14个样品，其灰分平均值高于全部样品灰分约5%。无机矿物中富含多种形态的水，因而高灰煤中灰分对氢有较高贡献。

综上所述，浮选在使得灰分达到工业要求的同时，对煤的挥发分影响较少，H/C则有一定影响，平均降低了0.01,但府谷矿区浮煤仍能达到液化用煤指标要求。此外，浮选也去除了煤中对直接液化可起催化作用的黄铁矿。

图4 府谷矿区4#煤层原煤与浮煤主要煤质对比图

5 结论

(1)直接液化用煤对煤岩煤质的要求主要聚焦在煤热演化程度、元素组成、显微组分、催化等四方面要素，将“Ro,max介于0.3%～0.7%、挥发分>35%、惰质组含量<45%、H/C>0.75、较高的硫化铁硫”作为其评价指标较为合适。

(2)府谷矿区以4#煤层为代表，府谷矿区3#、4#、6#、10#、11#等煤层各项煤质指标均达到直接液化用煤指标，平面上和剖面上这些特征展布稳定；浮选后挥发分基本保持不变、H/C略有降低、黄铁矿被去除，仍为较好的直接液化原料煤。

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