田块尺度下农田重金属污染特征及其源汇关系响应解析

李保杰，王思宇，周生路※，陈　莲，李　岩，刘瑞程，吴绍华

（1. 南京大学地理与海洋科学学院，南京 210023；2. 宜兴市不动产登记中心，无锡 214200）

0　引　言

随着中国城市化和工业化进程的加快，大量人类生产活动如工业（“三废”），农业（化肥农药的大量施用），交通（尾气排放、轮胎等）释放了大量重金属到各环境介质中。自新中国成立至2012年，中国各主要重金属元素的排放量增长均超过30倍[1]，2014年的《全国土壤污染状况调查公报》显示，中国土壤总的点位超标率已经超过 16%，而农田土壤作为保证人类生存和发展的重要资源，其点位超标率已经高达19.4%。农田重金属可通过土壤-作物系统迁移到植物体[2]，并对粮食安全和人类健康构成巨大威胁[3]，其所导致的污染已成为环境污染中最为棘手和危害最大的环境问题之一，并受到了广泛关注[4]。长三角地区作为中国工业化发展最快的地区之一，农田土壤重金属污染更应受到足够重视。

目前对农田土壤重金属的尺度主要集中于镇域，市域及大区域。例如采矿炼矿对湘北某镇农田导致的Cd污染[5]、甘肃省局部地区发电厂附近的Pb污染；大冶市[6]、南通市等地的农田重金属污染及来源解析[7]；大区域尺度下的农田重金属研究则侧重于其空间分布、来源及管控[8-9]。然而以上绝大多数研究主要侧重于从源的角度来探讨农田土壤重金属的影响因素，以汇的角度来研究重金属污染的研究则较少，并且对田块尺度下农田重金属的空间分布及源汇响应研究也鲜有报道。

在田块内部，通过大气沉降输入土壤的重金属总量基本相同，重金属各元素的土壤背景值相差不大，化肥、农药及粪便的施用类型及施用量也近乎相同，但受土壤性质、与进水口和出水口的距离远近等的影响，田块内部重金属含量存在差异。本文旨在探究田块尺度下土壤重金属在同源不同汇的情形下，其内部的空间差异及影响因素。

1　研究区概况及样点布设

田块设于江苏省宜兴市丁蜀镇，全年温暖湿润，年均温15.7 ℃，年均降雨量1 177 mm，降水充沛。该镇隶属于长三角发达地区，面积205 km2，人口约14万，交通便利，经济水平高，全镇地方生产总值高达109.26亿元，工业发达，规模以上工业产值达166.4亿元，其中产业发展以机电、陶瓷为主。该镇剧烈的工业活动排放了大量重金属到环境中，并已经造成了重金属在土壤中的富集及污染。

选取田块的原则为：田块周边无明显工业点源排放，以保证田块内部重金属的来源相同。最终将田块选定在了该镇东北部地区的一示范基地内。该田块地形平坦，土壤属于水稻土。田块长140 m，宽95 m。使用不锈钢钻在田块内部采集了上层土样（0～15 cm）21个，下层土样（15～30 cm）9个，采用五点采样法取样。其中，土样分3个条带，每个条带等间距布设7个上层土样，3个下层土样。采样点分布图见图1。

图1　土壤采样点示意图Fig.1　Distribution map of soil samples

2　材料与方法

2.1　土壤样品分析方法

采集样品在实验室中自然风干后，将石块、植物碎屑及根系物去除后，将土样研磨后过 100目筛，最后冷藏备用。

2.1.1重金属含量分析

使用精度为0.000 1 g的分析天平称取0.125 g样品，经适量去离子水润湿后，加入2 mL HNO3和3 mL HCl，随后在加热板上加热（80 ℃）约20 min，冷却后加入6～8 mL HF及0.25 mL HClO4，再次在加热板加热直至溶液蒸干且白烟冒尽。随后，向烧杯中加入0.25 mL双氧水、1.75 mL HCl及3 mL去离子水，加盖微热5min，最终加入去离子水定容至25 mL用于分析。重金属元素Cr、As、Cd、Pb、Co、Cu、Ni、Zn 应用 ICP-MS 来进行测试[10]。

2.1.2土壤理化性质测定

田块土壤理化性质主要测定了有机碳含量、pH值、粒度、电导率（electrical conductivity，EC）、阳离子交换量（cation exchange capacity，CEC）。其中有机碳含量使用重铬酸钾-浓硫酸外加热法测定[11]；对土壤粒度的测定使用Mastersizer 2000激光粒度仪进行粒度分析，上机前，每个样品称取约2 g置于20 mL的烧杯中，并用0.01 mol的六偏磷酸钠溶液浸泡24 h[12]；取土样5 g置于50 mL离心管中，加入12.5 mL无二氧化碳水后振荡30 min，静置1 h后用pH电极测定上清液的pH值，用EC电极来测定电导率[13]；阳离子交换量用乙酸铵交换－火焰光度计法测定[14]。

2.2　土壤重金属污染评价方法

土壤重金属污染评价方法有指数法、综合评价法等多种方法[15]。其中地累积指数法由 Muller于 1969年提出[16]，已被广泛应用于评估土壤重金属的污染程度，其表达式为：

式中Igeo为地累积指数；Cn为重金属元素n的浓度，mg/kg；Bn为重金属元素 n的自然背景值，背景值来自该镇所在市的土壤志。地累积指数共分为 5个等级来判别其污染程度：Igeo≤0，0＜Igeo≤1，1＜Igeo≤2，2＜Igeo≤3 和Igeo＞3 分别代表 “清洁”，“轻度污染”，“中度污染”，“重度污染”及“严重污染”。

内梅罗综合污染指数（Nemerow pollution index，NPI）和 Hakanson潜在风险指数法是目前应用广泛的综合污染指数。其中NPI的表达式如下[17]：

式中Sn为重金属元素n的参照值，选用的评价参考值为该地区的土壤背景值。内梅罗综合污染指数 NPI也将污染程度分为 5 个等级：安全（NPI≤0.7），警戒（0.7＜NPI≤1），轻度污染（1＜NPI≤2），中度污染（2＜NPI≤3）和重度污染（NPI＞3）。

Hakanson潜在生态风险指数的表达式为：

其中EI为总的潜在风险指数，Er为特定重金属元素的潜在生态风险指数，Tn为土壤重金属元素n的毒性系数[18]。EI的等级划分见表1。

表1　潜在生态风险指数总的潜在生态风险程度等级划分Table 1　Division of total potential ecological index

2.3　同源情形下重金属含量差异的响应解析方法

文章通过采用相关系数、直接通径系数、间接通径系数 3个指标来综合确定影响土壤重金属含量及分布的主要影响因素。文章涉及的可能影响重金属含量的 7个因素分别为有机质含量（Organic matter content， OMC）、EC、pH值、CEC、黏粒含量、样点m距入水口或出水口距离中的最小值dm，距道路距离S，其中dm的计算方法如下：

式中dm为样点m距入水口或出水口距离中的最小值；d1m和d2m分别为样点m距入水口、出水口的距离，m。距道路距离S为土壤各样点距道路的最短距离，m。

通径分析是遗传学家Sewall Wright提出的一种多元统计方法，该方法可以判定某自变量对因变量的直接作用及间接作用，从而为决策提供可靠依据，目前已经在生物遗传、经济学等各个领域得到广泛应用[19-21]。间接通径系数可以反映某一自变量对因变量的间接作用，其计算公式为：

式中riy为间接通径系数；bi为i因素对因变量的直接作用系数；bj为j因素对因变量的直接作用系数；rij为i因素和j因素的简单相关系数。

3　结果与分析

3.1　田块尺度下重金属含量状况及空间差异分析

对田块土壤上层21个及下层9个样品的重金属含量进行了测定，统计结果见表2。由表2发现Cr、As、Co、Cu、Ni、Zn 6种重金属的含量均未超过该地土壤背景值，但Cd全部样品超过了土壤背景值，上层和下层的平均值分别高达4.44，2.09 mg/kg。Pb有90%的样点超过了土壤背景值，未超背景值的 3个样品全部为土壤下层样品，其上下层的平均质量分数为33.98，26.29 mg/kg。超过土壤环境二级标准值的重金属只有Cd，且超标率为100%，平均超出二级标准值达 12.5倍，Cd质量分数最大值（13.4 mg/kg）甚至超二级标准值44.7倍。该田块Cd污染极为严重。

表2　田块尺度土壤重金属含量Table 2　Soil heavy metal concentration at field scale

对土壤上下层重金属含量的分析发现，Cd及 Pb的上下层浓度差异较大，具有在表层集聚的特征。Co，Cu，Zn上层土壤含量虽大于下层土壤含量，但差异较小，As与Ni的两层土壤平均含量基本相同。就变异程度CV而言，上层土壤的Cd变异程度最大，高达64%，而Ni，Cu，Zn的变异程度均在10%以内，表明其空间差异不明显。Ni元素可作为地质背景及农业活动的标识元素[22-23]，而Cu、Zn被认为是农业活动源[24-26]，这进一步证明了该田块尺度内土壤母质和农业活动的一致性，也进一步证明了田块尺度的同源性。

田块内部只有Cd和Pb出现超出背景值的情况，且变异程度较大，故进一步分析了该 2种重金属的空间差异（图2）。应用普通克里格对Cd和Pb 2种重金属元素进行了空间插值。结果表明：Cd在空间上呈现田块两侧高中间低的趋势，其最高值区出现在田块出水口位置。Pb呈现距离南坎越近，含量越高的趋势。田块南坎旁为乡村道路，大量研究已经表明含Pb汽油的燃烧是城市和公路两侧土壤 Pb的主要来源[27-28]，本研究中也发现 Pb含量与距道路的距离呈现出显著的相关性（R=-0.75，P<0.01），距交通源的远近是造成 Pb空间差异的主要影响因素。

图2　田块尺度下Cd和Pb的空间分布Fig.2　Spatial distribution of Cd and Pb in this field

3.2　田块尺度下重金属污染程度评价

对田块内部的重金属进行地累积指数评价，用来揭示田块各个样点及平均污染状况（表3）。其中除Cd外，其他7种重金属的Igeo均小于0，为“清洁”。全部样品中，Cd均存在污染，其中96.67%的样品Igeo＞3，存在严重污染，3.33%的样品为中度污染。此外，样品中有 13.33%存在 Pb轻微污染，全部位于土壤上层，其余样品无 Pb污染。利用Hakanson潜在风险指数来判定重金属是否会引发生态危害，分析得到除Cd外，其他重金属元素在所有样品中的Er均小于40，危害程度为轻微。Cd的潜在生态风险指数Er在122.72～9 136.36之间，平均为2 548.75，超出极强生态危害下临界值近8倍。Cd全部样品中，强生态危害的仅有 1个，其余全部具有极强生态危害。就总的潜在生态风险指数EI而言，平均为2 566.97，超过极强生态危害下界值4.3倍。除位于土壤下层的1个样点为轻微生态危害外，其余全部判定为具有最高等级的生态危害，这主要归因于Cd的严重污染。

利用内梅罗综合指数 NPI进行污染判定后发现，其结果与Hakanson总的潜在风险指数EI的结果基本相同，全部样品的NPI在2.99～217.02之间，均值为60.58。上层土壤的平均NPI是下层土壤的2.12倍，这也主要是Cd在上下层土壤中含量的显著差异导致。

表3　农田土壤重金属污染评价结果Table 3　Pollution evaluation results of heavy metal in agricultural soil

3.3　田块尺度同源情形下重金属含量影响因素分析

通过重金属污染评价，发现该田块的Cd严重超标，所以主要分析了Cd在同源情形下其重金属含量的影响因素。将可能影响Cd含量的7个因子（OMC、EC、pH值、CEC、黏粒含量、dm，距道路距离S）进行相关分析，Cd含量仅与 dm有极显著相关（表 4）。以往大量研究表明Cd与EC、黏粒含量呈显著正相关[29-31]，与距道路距离呈负相关[32]，但在本研究中并未发现，极有可能是在田块尺度内，dm是导致Cd含量空间差异的决定性因素，其他因素对Cd含量的贡献无法通过统计学在田块内部得到反映。外源Cd的大量输入远大于土壤对其的吸附。

表4　Cd与各因子的相关性分析Table 4　Relationship among Cd and influencing factors

将7个因素与Cd进行回归分析，可得到标准化回归方程：

式中y表示Cd含量；x1为有机质含量OMC；x2为EC；x3为pH值；x4为CEC；x5为黏粒含量；x6为dm；x7为距道路距离S。

回归结果为显著，对比各因素的标准化偏回归系数后，结果表明有机质含量 OMC、pH值、CEC、距道路距离S均对Cd含量影响极小，进一步得到逐步回归方程：

对该方程进行 F检验，表明回归结果显著，进行通径分析（表5）来揭示影响Cd含量的直接和间接作用因素。分析表明：dm的直接通径系数远大于EC和黏粒含量，其是直接影响 Cd含量的决定性因素。间接作用系数 dm最小，EC和黏粒含量较大，且相互作用，但EC和黏粒含量在通径分析中通过偏回归系数发现其并不显著。

表5　影响Cd含量的各变量通径分析Table 5　Path analysis of effect of each variable on Cd concentration

上述分析表明，在田块尺度下，dm是影响Cd空间差异的最直接因素，也是决定性因素。该田块北部为水系，Cd随水流经入水口流入，致在田块北部总体呈现随距入水口距离越远Cd含量越低的趋势。南部为该田块出水口，由于水流在该区域流速减弱，致Cd在该区聚集，并最终达到整个田块尺度Cd含量的最大值。Cd含量与土壤理化性质并没有显著相关，与持续的Cd外源输入相比，土壤对于Cd的吸附能力极其有限。在重污染区域，若想有效降低田块的Cd含量，首先要确保大幅减少外源Cd的持续输入，并进一步改善灌溉排水设施系统，其次再考虑通过改良土壤理化性质来进一步降低Cd的含量。

4　结　论

本文测定了长三角发达地区某田块土壤Cd、Pb、Cr、As、Co、Cu、Ni、Zn的含量，对田块进行了土壤重金属污染评价，并采用相关分析、通径分析方法综合揭示了同源情形下农田土壤重金属的污染特征及其主要影响因素。

1）该田块 Cd污染极为严重，其平均质量分数为3.74 mg/kg，样品超标率高达100%，平均超出二级标准值达12.5倍。Pb有90%样品超过该地土壤背景值，但未超过二级标准值。Cd、Pb均有表层积聚的特征。其余6种重金属含量均未超过该地土壤背景值。

2）运用地累积指数（Igeo）、Hakanson潜在风险指数（EI）、内梅罗综合污染指数（NPI）3种污染评价方法，结果表明Cd的严重超标导致该田块已经达到重金属污染的最高等级。其中Cd的地累积指数Igeo和潜在生态风险指数Er分别高达5.82、2 548.75。田块内梅罗综合污染指数NPI为60.58，属于重度污染。

3）在空间分布上，Cd呈现田块两侧高中间低的趋势，其高值区位于田块出水口位置。Pb呈现距离南坎越近，含量越高的趋势。南坎旁的道路显著影响了土壤Pb的空间分布（R=-0.75，P<0.01），加强公路两侧防护林的种植可阻碍富含Pb粉尘的扩散，但距道路远近与Cd的含量在本研究中并不存在相关性。

4）采用相关分析及通径分析方法现，分析发现样点距入水口或出水口距离中的最小值是影响Cd空间差异的最直接因素和决定性因素。Cd随水自北向南经入水口流入，致在田块北部总体呈现随距入水口距离越远Cd含量越低的趋势。水流在田块南部出水口附近区域流速减弱导致Cd在该区聚集，并达到Cd含量的最大值。减少外源Cd的持续输入及改良灌溉排水设施是解决田块Cd重污染的有效途径。

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