污水土壤渗滤系统氧化亚氮释放通量与主导因子

李英华,李海波,徐新阳,汪思琪，杨 蕾，苏 菲

(东北大学 资源与土木工程学院, 沈阳 110004)

土地处理系统利用土壤-微生物-植物自我调控机制和综合净化功能实现污水资源化与无害化[1],包括:快渗、慢渗、漫流、人工湿地和土壤渗滤系统．

与传统污水处理方法相比,污水土地处理系统具有管理简单、运行费用低、兼具生态服务功能等优点[2-4];近年来,土地处理系统在生活污水及微污染水处理中的应用日益广泛,研究内容主要集中在效果验证[5]、除污机理分析[1]及脱氮效果强化[6]方面．然而,污水土地处理系统在设计和实际应用中仍存在诸如占地面积大、基质层易堵塞及释放温室气体等缺点．研究表明,生物硝化-反硝化作用是土地处理系统脱氮的主要途径,氧化亚氮(Nitrous Oxide, N2O)是该过程的重要副产物[7]．N2O的单分子增温潜势是二氧化碳的298倍．此外,其分解产物也是NO气体的主要来源,NO是破坏臭氧层的链式化学反应中的关键物质[7-8]．污水土壤渗滤是活性污泥法有益且必要的技术补充形式,尽管目前中国仅有约240万人口规模的生活污水采用该技术净化[10],但在农村、城郊等集中管网还未涉及的区域有较大的应用空间,因此,N2O引发的局部温室气体效应亟需引发关注．

1 污水土地处理系统中N2O的释放机理

目前,国内外学者关于土地处理系统N2O的释放机理方面的认识已基本达成共识．根据文献报道,氧化亚氮主要由以下3种生物化学过程产生[9-11]:① 硝化过程:N作为电子受体转化为NO2-、NO3-的过程,N2O作为反应副产物释放;② 反硝化过程:在缺氧条件下,反硝化细菌将以NO3--N为电子受体,以有机物为电子供体,最终将进水中氮转化为N2的过程,N2O作为中间产物产生;③ 化学脱氮作用:进水中NO3-及NO2-与有机物及无机物(如亚铁盐、亚铜盐)反应而生成N2O或N2．研究表明,硝化-反硝化过程是N2O产生的主要过程,其排放速率等于硝化和反硝化作用过程的N2O排放速率之和;其机理如图1.

硝化过程释放N2O:

反硝化过程释放N2O:

图1N2O产生机理示意图

Fig.1DiagramofN2Oreleasingmechanisms

如图1所示,硝化过程是在亚硝化和硝化微生物将NH3或NH4+-N转化为NO2--N和NO3--N的过程,产物广泛存在于土壤、水体和沉积物中;反硝化过程则是在厌氧条件下,由反硝化细菌将NO3--N还原成氮气(N2)或氧化氮(N2O和NO)的过程,N2O存在于土地处理系统的深层或厌氧层．虽然硝化和反硝化作用都可以产生N2O,但据报道,大气中N2O的主要来源是反硝化作用．N2O的产生和释放主要是由于一些反硝化微生物缺少编码氧化亚氮还原酶的基因,通过不完全的反硝化作用产生N2O[10]．

因此,基于N2O的产生机理分析,在污水土地处理系统中,影响基质层生物硝化及反硝化过程的因素可能是影响N2O产生通量的主要因子．

2 污水土地处理系统N2O释放通量及主导因子

2.1 工艺类型

文献[9]利用静态箱-气相色谱法研究了潜流和表面流人工湿地系统中N2O的释放规律和相关的氨氧化细菌．通过对模拟人工湿地系统近两年的观测研究,发现人工湿地N2O通量存在明显的季节差异和日变化,并对N2O的季节变化、日变化及沿程变化特征进行了研究．总体而言,除植物发芽期,表面流人工湿地系统均为N2O的排放源,潜流湿地N2O平均排放通量是表面流的10倍以上(潜流和表面流人工湿地N2O平均通量分别为0.296 5 mg/(m2·h)和 0.028 2 mg/(m2·h))．这与人工湿地类型、基质水分含量等有很大联系,表面流人工湿地土壤层上存有一定量的污水,有效降低了基质通透性．因此,该厌氧条件促进了基质层厌氧微生物的反硝化作用,阻碍了N2O向大气中的扩散,增加了N2O被厌氧还原为N2的几率,N2O的释放通量减少．

文献[10]研究了土壤沟式和尼米槽式地下渗滤系统N2O的释放特征,结果表明:N2O的释放特征主要受工艺结构的影响．土壤沟式渗滤系统N2O的释放量为8.2～12.2 g/m3,而尼米槽式渗滤系统由于散水管较浅,反硝化反应进行不完全,N2O的释放量较少,仅为3.3～5.0 g/m3．总体来看,渗滤系统N2O的产量为传统活性污泥工艺的几倍至十几倍,进水总氮浓度的2%～8%将转化为N2O．

文献[11]对比研究了不同湿地类型N2O排放通量(表1)．结果表明:N2O排放通量存在明显的空间差异性,不同湿地类型间N2O排放量差别较大．崇明东滩芦苇湿地N2O排放通量大于美国阿巴拉契亚南部的滨河湿地和欧洲河口湿地,但低于潮汐咸水湿地,与三江平原沼泽湿地相近．与若尔盖高原泥炭湿地不同,崇明东滩芦苇湿地在春夏季对N2O表现为明显的吸收作用．

表1 不同湿地类型N2O排放通量

2.2 植物类型及栽种方式

植物作为“土壤-微生物-植物”系统的重要组成部分,其种类、覆盖面积等均能影响土壤内部氮素负荷、溶解氧等参数的变化,进而影响土地处理系统N2O的释放．植物主要通过以下途径影响N2O产生与排放[18]:① 植物根系及分泌物等影响土壤相应气体产生菌的活动;② 植物自身产生或吸收气体;③ 植物起到了导管作用,将土壤产生的气体排放到大气．

文献[11]采用静态箱-气相色谱法研究了崇明东滩湿地N2O的排放通量．结果表明,植被覆盖与否的沉积物系统中,N2O通量存在较大差异,相对于无植被覆盖的沉积物,高潮滩芦苇系统对N2O的排放表现出促进作用,在生长季,其促进作用更加显著,使高潮滩沉积物的排放量由0.71 μg/(m2·h)增加到566.28 μg/(m2·h),相对于干湿交替环境条件而言,植物的生理活动与NO3--N及NH4+-N的含量变化、温度、水分条件之间在根际沉积物中的协同作用,是影响硝化-反硝化作用的主要因素．相反,黄河口滨岸中潮滩系统整体表现为N2O的汇,可能原因如下:① 相对于低潮滩沉积物,中潮滩沉积物中的有机质、全氮、硝态氮和氨态氮含量呈较低水平,表明其含氮物质基础差,对微生物硝化-反硝化可能产生限制作用,不利于N2O的产生和释放;② 中潮滩广泛分布着翅碱蓬群落,其植株矮小,因此通过植株光合作用释放的O2很容易扩散到沉积物表层,抑制反硝化过程,影响N2O的产生和释放．

除了物种类型,植物混种方式对N2O产生通量也有影响．文献[19]利用水培微宇宙模拟人工湿地,选择水芹(Oenanthejavanica),羊蹄(Rumexjaponicus),虉草(Phalarisarundinacea)和吉祥草(Reineckiacarnea)4个物种,进行单种及混种2种处理,探讨了植物丰富度对系统N2O释放的影响．结果表明:混种系统N2O排放量显著高于单种系统,表明植物物种丰富度对系统中N2O排放具有促进作用．该结论与前期研究结论相一致[20-21],原因可能是:不同植物对根系分泌的有机碳以及硝酸还原酶对氮素的互补利用造成．

然而,Rodríguez-Aragón等人的研究结果与以上结论相反,认为:气体通量与生物量直接的相关性并不显著(表2)[22]．因此,植物生物量对N2O释放通量的响应关系目前还存在较大争议．

表2 湿地N2O通量与生物量的相关关系

2.3 基质性质

土壤有机质是微生物呼吸的主要碳源,基质中有机质含量、pH、溶解氧含量波动等条件对N2O的释放有重要的影响．从生物学角度分析,基质孔隙率高,溶解氧含量越高,反硝化作用受阻,不利于N2O的排放[23];由于植物和微生物呼吸作用耗氧使的土壤溶解氧含量降低,制约了硝化作用,从而影响N2O的产生通量;当溶解氧的浓度超过0.2 mg/L时,反硝化作用将难以发生[24],N2O的释放也会受阻．

文献[25]采用乙炔抑制原状土柱培养法,对比研究了有机质含量对湿地系统N2O释放速率的影响．该研究以草甸沼泽土和腐殖质沼泽土为基质,结果发现两种湿地系统N2O排放速率的变化趋势基本一致,但草甸沼泽土的N2O排放速率明显高于腐殖质沼泽土,是腐殖质沼泽土的(1.79 ± 1.07)倍;两者的反硝化速率的变化趋势并不一致,草甸沼泽土的反硝化速率一般为腐殖质沼泽土的(1.67 ± 1.56)倍;草甸沼泽土在监测期内的N2O排放量明显高于反硝化损失量, 表明硝化作用在N2O排放和氮素损失过程中发挥了重要作用;而腐殖质沼泽土的反硝化损失量明显高于N2O排放量,说明:反硝化作用是导致N2O排放和氮素损失的重要过程．

土壤孔隙水饱和度一直被作为N2O重要的主要因素,因为其影响有机质的降解过程、氨化速率、反硝化速率和氧化亚氮的排放路径,比单纯的分析含水量更能反映沉积物湿度状况[26]．有研究指出[27-28],当土壤孔隙水饱和度在30%～60%时,N2O排放主要来自于硝化作用,而当饱和度介于60～90%时,主要来自于反硝化作用,因而过高或过低的土壤孔隙水饱和度均不利于N2O排放．文献[9]研究结果验证了这一观点,像表面流湿地那样表层有水层或含水率过高不利于N2O排放．文献[29]用同位素示踪法研究了黑土中不同含水率下氮素的转化,研究发现,硝化反应和反硝化反应是同时发生的,但反应的重要性取决于土壤中的含水率,即当土壤中水分不饱和时,以NH4+-N被氧化为NO3--N的硝化反应为主,但NO3-含量也会有所减少,NO的产生量明显高于N2O的产生量;当土壤水分饱和时,在土壤氮素转化过程中反硝化反应起主导作用,但硝化作用也不能被忽视,N2O产生量高于土壤中水分不饱和状态下的产生量．

基质pH对N2O净排放的影响十分复杂[30]．反硝化微生物保持高活性的最适pH为中性至微碱性,因为在酸性环境中,反硝化微生物可利用的有机碳和无机氮比中性或微碱性环境中的低．在最适pH范围,反硝化速率随pH的增加而增加,N2O通量与pH呈显著正相关．盐度也是影响N2O通量的因素之一,盐度与N2O产生量呈显著相关(P<0.01)．因为盐度的改变影响硫酸盐还原作用,而该作用产生的H2S会抑制氧化亚氮还原酶的作用[31]．

有学者认为[32],潮汐作用对湿地系统N2O通量的影响主要通过改变土壤含水量与氧化还原电位(Eh)．涨潮深度淹水导致含水量增加,潮水退去,含水量相应降低．文献[10]发现地下渗滤系统Eh与N2O释放呈显著正相关关系,在通风条件下,当系统氧化还原电位保持在+200mV以上时,N2O产量是不通风条件下产量的50%．为确保系统的处理效率,地下渗滤系统在运行过程中会持续营造由好氧到厌氧的环境(不同的Eh条件),硝化反应和反硝化反应可以同时进行．在反硝化过程中,氧的存在能够抑制N2O被还原为N2,使得N2O作为反硝化的最终代谢产物;较高的Eh能够增加N2O的释放,较低的Eh减少N2O的释放．表3描述了基质主要理化性质与N2O通量的相关性[32]．

表3 基质性质对N2O排放通量的相关系数

注:**表示在P<0.01水平上的显著；*表示在P<0.05水平上的显著

2.4 温度

微生物活动强度随温度的改变而改变,在低温下容易失活．因此,微生物生化过程速率在低温条件下可以忽略．在一定温度以上,生化反应速率遵循阿累尼乌斯关系而快速上升[33]．硝化反应的最适宜温度25～35℃,40℃以上和5℃以下其活性受到限制．反硝化微生物生存的最适温度范围较,为10～25℃．目前,关于温度对N2O产生通量的响应关系仍存有较大争议．

文献[9]研究潜流和表面流人工湿地系统中N2O的释放规律,发现潜流和表面流人工湿地N2O通量均有较大的月份差异,最大值均出现在7月份;潜流人工湿地N2O的最低释放量在11月,表现为微弱的释放,而表面流人工湿地N2O的最低通量在3月份,表现为吸收．对温度与N2O通量进行相关性分析表明,表面流人工湿地N2O通量与水温呈显著正相关关系(P<0.05),7月水温最高,其N2O的排放通量均高于其他月份．相似的规律在人工湿地N2O通量日变化过程中也有体现,两种类型人工湿地N2O通量的极大值和极小值分别出现在中午和凌晨．文献[33]认为太阳辐射能加快植物组份对气体的交换和传输,一方面在相对较高的温度条件下分子扩散较快,有利于N2O的扩散,另一方面,随着温度的升高,土壤中微生物活性增强,加快了其参与的氮素地球化学循环反应,从而有利于N2O的产生．

与吴娟和Grunfeld的研究结论相反,文献[11]通过静态箱-气相色谱法对崇明东滩芦苇群落在生长周期内的N2O排放、吸收特征进行了研究．结果表明:N2O排放量和气温并无显著的相关关系．N2O年均排放通量为2.22μg/(m2·h),冬季排放通量最大．随着气温升高,N2O的排放通量减少,在秋季变成对N2O的吸收;而冬季温度最低时,N2O的排放通量却最高．分析表明:在春季(3-5月),土壤中水分充足,易保持更为缺氧的环境,有利于反硝化进行和N2O产生．秋季(9-10月),芦苇的生长吸收加剧了沉积物中硝酸盐的匮乏,同时其光合作用对根际微生物活性的影响使得在秋季出现对大气N2O吸收的现象．冬季(12月)芦苇死亡,有机质逐渐分解,虽然此时低温使得微生物总体活性降低,但有机质分解提供了反硝化所需氮源,同时在低温下反硝化过程有较高比例的N2O产生,因此沉积物N2O排放速率较高．沉积物氮素不足和限制,是促使芦苇群落表现出N2O吸收的原因．芦苇植株发达的通气组织是N2O由大气向沉积物扩散的通道,同时,分子扩散过程也是沉积物产生N2O扩散到大气中的途径和方式．也有研究表明[34]:中潮滩的N2O通量与气温、地表温度和不同深度地温(5,10,20 cm)呈显著(P<0.05)或极显著(P<0.01)负相关关系．

文献[10]以实验室地下渗滤系统模拟装置为研究对象,采用静态箱-气相色谱法对地下渗滤系统N2O的释放进行了研究．研究发现,在中国和日本两个国家均发现了相似的N2O释放规律,即夏天N2O释放量升高,而冬天下降,分析认为,这是因为土壤中微生物活性随土壤温度季节性变化而波动,温度越低微生物活性越低．N2O是氮素转化的中间产物,在稳定的环境条件下,土壤氮素形态相对稳定,环境条件变化引起氮素形态变化．因此,N2O的排放量不仅取决于环境条件,更取决于环境条件变化的强度和频度．因此,文献[34]分析了土壤冻融交替条件下,N2O的排放特征．结果表明,冻融作用影响土壤的氮素转化过程和强度,导致土壤N2O排放增多．冻融作用一方面使土壤水相改变,土壤团聚体破碎,释放包裹的N2O和营养成分;另一方面,微生物残体分解释放大量的活性营养物质,经硝化-反硝化作用产生N2O．

2.5 外源氮素输入

农业生产活动中施加的氮磷肥料随着地表径流汇入收纳湿地,影响湿地与大气的温室气体交换和氮的循环过程．目前,有关施肥带来的氮输入对人工湿地系统等生态系统N2O通量的影响还没有定论．

有学者认为[34],氮外源性输入会促进湿地N2O排放,其产生通量随氮素输入量增多呈指数增加．结果可能是:氮素输入刺激了地上植物生长,生物量快速积累增加有助于微生物通过植物根系和酶的作用获得更多碳源,进而促进N2O释放．实验室实验进一步证实了这一结论,即:土壤微生物量氮随氮输入量的增大呈线性增加,因氮输入后土壤微生物活性提高,N2O释放通量也随之增加．而且,不同形态氮素对湿地系统N2O释放的影响存在差异．输入硝态氮后的芦苇湿地系统、空白湿地系统平均N2O排放量分别是0.581和0.147 mg/(m2·h),加入氨态氮后的芦苇湿地系统、空白湿地系统的平均N2O排放量分别是0.054和0.052 mg/(m2·h)．由此可见,硝态氮对湿地N2O排放通量的影响远大于氨态氮的影响,原因可能是:输入硝态氮系统中发生的是反硝化作用为主,而输入氨态氮系统中主要发生的是硝化作用,而湿地N2O产生和释放主要发生在反硝化过程中．但也有研究学者认为[35],施加氮肥种类、周期、基质理化性质等均会造成土壤N2O排放通量的变化．因此,单一性氮肥输入对N2O释放量的影响存在很多不确定性．

3 结论

污水土壤渗滤技术是一种生态工程方法,具有基建及运行成本低、管理简单、兼具处理及生态服务功能等优点,在经济欠发达、排水管网系统不健全的村镇地区以及零星分布的旅游景区等具有广阔的应用前景．

针对污水土壤渗滤系统除污及N2O产生的机理,国内外学者已有深刻的共识,关于影响N2O释放通量的因子的研究,较多集中在结构特征、植物类型、温度变化及外源氮输入等方面．然而,作为一种以土壤为主要介质的污水生态处理工艺,N2O的释放特征与主导因子的作用关系势必是复杂的．例如,输入性氮除了挥发、吸收、同化和气化等途径转化后,仍有少量N2O在氢键或范德华力作用下持留在孔隙通道中,进而影响基质层微观物理结构、渗透性、生物种群结构和代谢过程等因子;诸如温度等环境因子的波动将引发微生物代谢速度和种群结构的变化,进而影响N2O的释放和基质层微观结构的变化．遗憾的是,目前关于这种交叉或交互作用的研究仍鲜有报道．此外,主导因子对N2O释放通量的影响机制的研究有待进一步加强．究竟是硝化过程还是反硝化反应驱动N2O产生和释放过程,以及建立基于理论框架指导的N2O释放调控方法也将是未来研究重点．

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