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加速器质谱(AMS)测量结果与放射性活度浓度的单位换算

2018-03-23宋沁楠王瑞俊杨宇轩

世界核地质科学 2018年1期
关键词:核素活度放射性

保 莉,宋沁楠,保 颖,王瑞俊,杨宇轩

(1.中国辐射防护研究院,太原 030006;2.嘉峪关市酒钢三中,甘肃 嘉峪关 735100)

加速器质谱 (AMS,Accelerator Mass Spectrometry)是一种基于加速器和离子探测器的高灵敏度质谱分析方法,通过对样品中的原子进行直接测量而得到精确的结果。AMS技术具有测量灵敏度高(同位素原子数之比可达10-16)、样品用量少(可以到ng量级)、测量时间短等优点[1]。随着科技的不断进步与发展,AMS装置的发展趋于简单化、小型化和合理化,大型设备昂贵的运行维护费用和样品分析成本也在尽量降低,该技术所分析的核素也由14C发展到10Be、26Al、41Ca、63Ni、99Tc、129I、236U、239Pu和240Pu等众多核素, 涉及领域从考古学、地球科学等延伸至生命科学、环境科学、放射性药物研究等等。

AMS方法通常以同位素原子数之比的方式给出结果,而在辐射环境监测领域,多以Bq形式给出最终结果。虽然能根据放射性衰变的定义和核素的性质推算出两者的关系,但是在AMS技术应用十分成熟的14C断代领域,已发展出适应于测年需要的一套单位,想根据14C测年的结果来推算所测样品中的14C活度浓度十分困难。从14C断代领域常见结果单位pMC的定义出发,结合常用的δ13C和标准碳数据,推算出了AMS测量14C结果对放射性活度的换算关系式,以更好的用于辐射环境监测领域的数据参考。

1 核素测量结果的单位换算

核素的AMS测量结果单位一般为g/g或atoms/g,根据放射性活度A与原子数N的定义关系,容易换算得出以下关系:

式中:A―单位质量的放射性活度浓度,Bq/g;λ―核素的衰变常数;N―AMS测量结果,atoms/g;NA―阿伏伽德罗常数;Ns―AMS测量的放射性核素与稳定核素的比例;ms―稳定核素在样品中的质量浓度,g/g;Ms―稳定核素的原子质量,g/mol。

2 14C测量结果的单位换算

辐射环境监测领域,14C的测量结果多以Bq/gC、Bq/kg、Bq/L等形式表达,然而AMS测量的是同位素比例(14C/12C,14C/13C)而非绝对活度。AMS最早应用于14C测年领域,在该领域技术非常成熟,由此也产生了年龄断代上常用的单位,查阅文献或委托AMS测样,给出的结果多以pMC(现代碳百分比,percent of modern carbon)或年代作单位给出,例如在IAEA组织的14C国际比对测量中,测量结果的单位均为pMC或aBP(距今多少年)[2]。

pMC或aBP都是通过与一个已知活度的标准碳样品测量值相比得出的,第8届放射碳测年国际会议上给出pMC的定义式为:

式中:ASN—样品的标准化活度;AS—样品的测量活度;δ13C—同位素分离常用的一个量,表示样品与标准物质VPDB(Vienna Pee Dee Belemnite)中13C/12C 比例的相对偏差[3], 定义式如(3);AON—根据不同的放射碳标准而计算的1950年δ13C=-25‰的大气碳活度浓度,假设那时的大气未受到人类活动的干扰。目前常见的标准如表1所列。绝对放射碳标准Aabs=226 Bq/kgC是假设的1950年大气中的放射碳活度。

表1 常见的放射碳标准Table 1 Some common radiocarbon standards

联合公式(2)和公式(4)可以得出样品的活度浓度 AS表达式[3]:

根据公式(5)可以看出,只要知道了AMS所测样品的时间y(测量年)、样品与标准碳的同位素比δ13C和pMC值(或年代aBP值),就可以得到样品的Bq/kgC结果。

3 实际应用与意义

AMS近年来在国内也得到了较大发展,目前有加速器质谱仪的单位有北京大学、中科院西安地球环境研究所、中国原子能科学研究院等。

文献调研时,根据AMS测量结果单位换算得到样品中的活度浓度,能更好的用于环境影响评价分析及剂量估算等问题。如中科院高能所的李柏等人采用AMS测得松针中129I/127I为8.11×10-9,用超热中子活化法测得样品中稳定碘(127I)的含量为4×10-7g/g干重[4], 采用公式(1)容易算得松针中129I的活度浓度为2.1×10-8Bq/g干重。例如英国苏格兰大学的S Xu等人2003年采用AMS测某地大麦中的 pMC 为 115.78, δ13C 为-26.4‰[5], 通过公式(5)容易得出该大麦中的14C含量为259 Bq/kgC。

由于AMS方法比较精确,在不知道样品真值的情况下可以采用AMS测量的结果作为参考值来进行其他方法的验证。例如采集海南的井水,AMS测样报告给出其pMC=96.03,δ13C=-22.4‰,得到井水中的14C活度浓度为0.217 Bq/gC。同样的样品,采用低水平液闪谱仪进行测量,结果为0.228 Bq/gC,与AMS测量结果的相对偏差为5.1%,可以认为液闪测量该样品采用的前处理及测量方法得当。

4 结论

AMS方法通常以同位素原子数之比的方式给出结果,而在辐射环境监测领域,多以Bq形式给出最终结果。随着AMS技术在环境监测领域的发展,结果的换算就显得尤为重要。对14C断代领域常见结果单位pMC的定义式和标准碳的计算数据进行分析,推算出了AMS测量14C结果对放射性活度的换算关系式,能很方便地用于辐射环境监测领域的数据参考。这一精确的方法得到的结果对于辐射环境影响评价有着重要的参考意义,同时对环境监测方法的评估有一定价值。

[1]董克君,何明,姜山.一门十分活跃的核分析技术: 加速器质谱(AMS)最新进展[J].物理, 2006,35(6):508-512.

[2]刘克新,丁杏芳,傅东坡,等.北京大学AMS14C国际比对样品测量[J].第四纪研究, 2007,27(3):469-473.

[3] Kristina Eriksson Stenstrom, Goran Skog, Elisavet-Georgiadou,et al.A guide to radiocarbon units and calculations [C] //Lund University, internal report LUNFD6(NFFR-3111)/1-17/(2011).

[4]李柏,章佩群,陈春英,等.加速器质谱法测定环境和生物样品中的129I[J].分析化学,2005,33(7):904-908.

[5]S Xu, R Anderson, C Bryant, et al.Capabilities of the new SUERC 5MV AMS facility for14C dating[J].Radiocarbon, 2004, 46(1):59-64.

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