用于检测糖尿病标志物的电子鼻优化设计*

奉 轲,花中秋,2,伍萍辉,2*,李 彦,曾 艳,王天赐,邱志磊

(1.河北工业大学电子信息工程学院,天津 300401;2.天津市电子材料与器件重点实验室,天津 300401)

近年来,研究表明糖尿病患者所呼出气体中的丙酮含量较正常人明显偏高,健康人群呼气中的丙酮含量为0.3×10-6～0.8×10-6,而糖尿病患者呼气中的丙酮含量高于1.7×10-6,部分患者高达12×10-6[1-3]。将人体呼气中的丙酮含量作为糖尿病标志物,为实现无创糖尿病诊断提供可能。人体呼气中含有多种化合物成分,包括水蒸气、二氧化碳、氮气等。单一气体传感器对人体呼气中的丙酮含量的检测结果一般不准确;而气相色谱分析法虽然能够胜任这样的检测,但是由于其造价昂贵且不适合即时检测,不利于无创糖尿病诊断技术的推广和应用。而由多个具有交叉灵敏特性的气体传感器组成的传感器阵列并结合模式识别算法形成的人工嗅觉系统“电子鼻”可以对复杂气体中含有的气体成分进行定性或定量分析识别。同时,电子鼻也具有造价低廉,体积小、功耗低等特点,可实现便携式设计。

目前,电子鼻已经在食品、农产品检测、医疗领域得到广泛运用[4-13]。邹小波[14]、潘天红[15]等采用电子鼻进行谷物霉变检测,识别正确率分别为90%、92%。俞守华[16]采用电子鼻进行有害气体NH3和H2S识别检测,识别正确率为91%。该文通过设计一个基于金属氧化物半导体气体传感器与BP神经网络模式识别算法的专用电子鼻,用于痕量丙酮气体的识别。由于收集糖尿病患者呼出的气体较为困难,且储存样本气体不方便,不利用前期算法设计与实验的开展,所以实验中将通过多个MFC模拟配制出糖尿病患者呼气中含有的痕量丙酮样本与另两种干扰气体样本进行动态测试采样。相对于静态测试采样,动态测试中的气体浓度更接近于实际气体浓度,减少了静态测试中手动配气带来的实验误差;同时动态测试能提取气体瞬态响应过程中更多有用的信息量。建立BP神经网络模型进行识别分析,并通过PCA+BP算法相结合,压缩了特征矩阵中的特征量,降低BP神经网络模型的复杂程度,提高了算法的收敛速度,从而实现痕量丙酮气体的准确识别,为后期电子鼻实现无创糖尿病检测应用提供了参考。

图1 电子鼻系统框图

1 电子鼻的设计思路及实验方案

1.1 电子鼻的设计思路

电子鼻系统由采样模块、数据采集模块、模式识别分析模块组成,其结构如图1所示。采样模块由采样气室、不同敏感材料制备的气体传感器阵列和传感器供电模块组成,其中采样气室为电子鼻识别气体提供一个相对稳定的测试环境。数据采集模块包括调理电路、数据采集卡和上位机采集界面。数据采集模块可采集传感器阵列中多个传感器的电压值随时间变化的信息Vn(t)。上位机采集界面通过USB通讯控制采集卡,并对采集的信号数据进行预处理。模式识别模块基于MATLAB R2014a软件平台进行特征提取与算法模型建立,通过C#与MATLAB混合编程[17-18],实现采集样本数据与模式识别分析的自动化与一体化。

1.2 实验方案

实验中,假设糖尿病患者呼出气体由空气(氮气、氧气、二氧化碳、水蒸气)和稀有气体(丙酮)混合而成。为配制模拟糖尿病患者呼出气体样本,通过3个MFC(气体流量控制器)将纯净空气与丙酮气体按一定比例混合,配制出含有30×10-6丙酮的气体作为糖尿病患者的模拟呼气样本,同时配制出另两种干扰气体样本(30×10-6乙醇样本、15×10-6丙酮与15×10-6乙醇混合样本)。通过动态测试的方法,采集记录在一个样本时长(包括先通入目标气体120 s,再通入纯净空气对气室进行清洗600 s)内的各个传感器输出的电压值随时间变化的数据。采集频率为1 Hz,在720 s的检测时间内,10个传感器采集得到的数据可组成一个10×720的观测信号矩阵X。对矩阵X的原始数据进行特征提取,得到样本气体的特征子集。通过自主设计的电子鼻系统分别对这3种目标气体进行多次采集,得到训练样本。以BP神经网络算法建立识别模型,并与PCA+BP神经网络算法相结合,压缩特征矩阵中的特征量,降低BP神经网络模型的复杂程度,提高算法的收敛速度,最终实现痕量丙酮气体的准确识别。

2 电子鼻系统设计

2.1 采样模块的设计

该电子鼻系统选取对低浓度气体具有较高灵敏度的多种商用传感器(包括5种费加罗:TGS2620、TGS2600、TGS822、TGS2602、TGS826,4种炜盛:MQ9、MQ7、MQ135、MQ3以及MS1100)构成传感器阵列,且传感器之间具有不同敏感特性。传感器型号与敏感特性如表1所示。气体传感器放置在一个容积为100 mL的气室中,通入气室样本气体流速为100 mL/min。较小的容积使目标气体在动态测试过程能迅速充满气室;而较低的气体流速让整个测试环境相对稳定,减少气流对传感器响应造成的波动影响。阵列中传感器与目标气体接触后,由数据采集系统采集各个传感器信号。传感器阵列实物如图2所示。

图2 传感器阵列实物图

表1 传感器与敏感特性

2.2 数据采集模块的设计

2.2.1 数据采集和数据预处理

采用16通道12 bit精度采集卡对传感器阵列中10路独立电压信号进行采集,采集卡每个通道的采集速率为20次/s。为了减少外界环境对采集信号的影响,对采集的电压信号V0进行预处理。每秒从20个样点中随机抽取8个点作为有效数据,并通过式(1)对电压数据进行处理,得到第n秒匹配电阻的电压值V0。

(1)

2.2.2 特征量的提取

该电子鼻系统中含有10个气体传感器,采集生成10个电压随时间变化的信息V1(t)、V2(t)…V10(t)。测试样本采用的是动态测试方法,整个过程包含样本气体与敏感层材料吸附、解吸附和恢复3个阶段,所以应提取包含整个瞬态响应过程特征的参数作为特征量。该识别模型将传感器的相对最大响应Vmax、吸附阶段1 min时相对响应Va、解吸附阶段1 min时相对响应Vb、整个过程相对响应的积分值Vint4个特征量作为一个传感器的特征子集,则10个传感器组成包含40个特征量的特征矩阵。相对响应V由传感器在目标气体中的响应值与基线值求出,如式(2)所示:

V=Vs-V0

(2)

式中:Vs是传感器响应信号,V0作为基线值,是吸附阶段开始时传感器在纯净空气中响应信号。

传感器相对最大响应Vmax:

Vmax=max|V|

(3)

吸附阶段1 min时相对响应Va:

Va=Vs1-V0

(4)

式中:Vs1是吸附阶段通入目标气体1 min时传感器响应信号。

解吸附阶段1 min时相对响应Vb:

(5)

整个过程相对响应的积分值Vint:

(6)

为了给模式识别算法空间准备合适的数据,需要对特征矩阵中的元素进行归一化处理,使每个元素处于相同数量级。将特征矩阵中的元素映射到[0,1]区间,如式(7)所示:

(7)

式中:x为特征矩阵中一个元素,xmin为特征矩阵中最小值,xmax为特征矩阵中的最大值,y为该元素归一化后的结果。

2.3 上位机软件设计

该电子鼻的软件设计在C#集成开发环境下完成,在C#编写的界面中调用MATLAB,实现C#与MATLAB混合编程。通过编程实现控制采集数据,获取传感器阵列中各个传感器的电压信号,并将数据存入文本文件;同时对原始数据进行特征提取、归一化处理等,再对3种测试样本进行学习训练,从而建立算法模型,最终实现对目标气体的分析与识别。软件设计流程图如图3所示。

图3 软件设计流程图

3 模式识别算法实现与优化

3.1 模式识别算法

该电子鼻系统利用BP误差反向传播算法对采集的数据进行分析。BP网络通过学习和存储训练样本的输入与输出映射关系,通过误差反向传播对网络的权值和偏差进行反复调整,使实际输出与期望输出尽可能一致。含有多个隐含层建立的BP算法模型能够适应任何非线性的映射,有利于电子鼻进行模式分类[19]。

3.2 降维优化处理

该特征矩阵中包含了40个特征量,在进行识别分析时,计算量较大。为了提高识别速度与准确率,需要对特征矩阵中的元素进行压缩,减小特征量之间的相关性。主成分分析法(PCA)是一种常用的数据压缩和特征提取的多变量统计分析方法,能够去除数据间的相关性[20]。因此,采用主成分分析法对现有40维的样本空间进行某种正交组合变换,产生新的学习样本空间,并降低其维数、缩小分量之间相关性。将这些新的学习样本作为BP神经网络的输入,能降低BP神经网络的复杂程度,是一个理想的降维方法。

4 实验结果及讨论

实验开始前,先对传感器进行24 h老化试验,使各传感器基线稳定。单次测试过程如下:通过MFC配置气体样本,采用动态测试的方法将目标气体通入气室120 s,再通入纯净空气清洗气室600 s。采集频率为1 Hz,则整个瞬态响应过程中将记录采集的720个数据点作为原始数据。传感器阵列对3种样本气体的响应曲线如图4～图6所示。可见,部分传感器对于3种样本气体响应差异性很小,比如S1传感器TGS822、S3传感器MQ9、S9传感器MQ3和S10传感器MQ135,客观反映单个气体传感器的交叉敏感性问题。

图4 30×10-6丙酮响应曲线

图5 15×10-6丙酮与15×10-6乙醇混合响应曲线

图6 30×10-6乙醇响应曲线

图7 各主成分贡献率

对传感器的原始数据进行特征提取与归一化处理后,使用PCA主成分分析法对特征数据进行降维处理。图7是PCA处理后前4个主成分的贡献率。由图可见前4个主成分的累计贡献率达到96%,说明前4个主成分已经包含原始特征数据中主要的信息。通过PCA处理后的结果,将40维的特征数据压缩到4维,而包含的信息量只损失了4%,降低了数据的复杂程度。

图8是前两个主成分绘制的二维PCA图谱,可见对于3种样本的分布呈现一定规律,30×10-6丙酮样本集聚于图中左上方,15×10-6丙酮与15×10-6乙醇混合样本集聚于图中中部,而30×10-6乙醇样本集聚于图中右下方,说明前两个主成分特征数据已经能很好地区分不同样本气体(其中第一主成分占有40%的信息量,第二主成分占有37%的信息量)。

图8 3种样本主成分分析结果

根据上述分析,对建立算法模型优化。将前4个主成分作为BP神经网络输入层的输入;输入节点为4,隐含层节点数设置为3;输出层节点数设置为2,设定30×10-6丙酮的期望输出为(0,1),30×10-6乙醇的期望输出为(1,0),15×10-6丙酮15×10-6乙醇混合期望输出为(1,1)。图9是对3种样本气体分别进行20次采集测试识别的结果。前20个为丙酮气体样本,错误识别2个;中间20个为乙醇气体样本,错误识别1个;后20个为混合气体样本,错误识别2个,总体的识别准确率为91.7%。随机抽取6个识别的结果,如表2所示。

图9 模型预测分类结果

表2 定性分析结果

5 结束语

为实现无创糖尿病诊断,以金属氧化物半导体气敏传感器阵列为核心,设计了一个用于检测糖尿病标志物丙酮气体的专用型电子鼻。该电子鼻系统通过3个MFC模拟配制糖尿病患者呼出的气体,采用动态测试方法,并提取整个瞬态响应过程中相对最大响应Vmax、吸附阶段1 min时相对响应Va、解吸附阶段1 min时相对响应Vb、整个过程相对响应的积分值Vint4个特征量,从而更近似于人体呼出气体过程。相对于静态测试中只把稳态响应值作为特征量,动态测试能提取识别气体更多的信息量,提高了电子鼻系统对气体的定性分析能力。通过PCA+BP算法相结合,压缩了特征矩阵中的特征量,降低BP神经网络模型的复杂程度,提高了算法的收敛速度。通过对模拟糖尿病患者呼气样本(30×10-6丙酮)与另两种干扰气体样本的识别结果表明,电子鼻能够解决单个传感器交叉敏感性的问题,具有较高的痕量丙酮气体识别率。为后期电子鼻实现无创糖尿病检测应用提供了参考。

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