定向凝固Ti—46at%Al合金晶粒组织形成CAFE模拟

刘东戎+芦海洋+郭二军

摘 要：为了深入理解TiAl合金定向凝固过程中晶粒组织演化特点，采用CAFE模型（元胞自动机CA-有限元FE）模拟研究Ti46at.%Al合金定向凝固过程中晶粒组织形成。借助文献中微重力定向凝固实验结果验证模型。考察了形核过冷度和自然对流强度对柱状晶向等轴晶转变（CET）、晶粒尺寸、晶粒延长因子以及偏析分布的影响。模拟结果表明：降低形核过冷度可以获得完全等轴晶组织。对于完全等轴晶组织，增大流动强度会加重铸件晶间偏析，而对凝固组织形貌以及晶粒尺寸、延长因子分布无影响。增加形核过冷度，发生CET。流动强度增加导致CET延迟，促进长形晶和等轴晶混合生长，增大晶粒尺寸和延长因子以及加重偏析。CAFE模型可以被用于预测TiAl合金晶粒组织形成以及分析控制机理。

关键词：

TiAl合金；CAFE模拟；晶粒组织；偏析； 自然对流

DOI：10.15938/j.jhust.2017.06.019

中图分类号： TG244

文献标志码： A

文章编号： 1007-2683（2017）06-0102-07

Abstract：In order to deeply understand the mechanisms responsible for the grain structure evolution during directional solidification of Ti46at.% alloy， characteristics of grain structure were simulated using CAFE model （Cellular AutomatonFinite Element）. CAFE model was validated by comparisons with microgravity experiments from a reference. Influences of nucleation undercooling and natural convection intensity on columnartoequiaxed transition （CET）， grain size， grain elongation and segregation were numerically investigated. Simulated results show that a fully equiaxed grain structure is obtained by lowering the nucleation undercooling. Increasing flow intensity aggravates intergranular segregation， but barely has effects on variations of grain structure morphology and distributions of grain size and elongation. With a high nucleation undercooling， CET occurs. By strengthening fluid flow， the occurrence of CET is retarded， a mixed structure of elongated and equiaxed grains is formed， both grain sizes and elongations are increased and segregation is enhanced. CAFE model can be used to predict grain structure evolution during solidification of Ti46at.%Al and to analyze the controlling mechanisms.

Keywords：

TiAl alloy； cellular automationfinite element simulation； grain structure； segregation； natural convection

0 引 言

γTiAl合金具有高比強度、比模量和低比重以及优良的高温抗氧化性能，是钛合金使用温度上限和高温合金使用温度下限区间内唯一可选的减重结构材料[1]，因此备受关注。γTiAl合金在制备过程中通过凝固成型，金属材料的凝固组织不仅影响后续的热加工工艺，也直接影响了金属制品的最终宏观性能。

表征凝固组织的参量主要为晶粒尺寸和晶粒形貌。晶粒大小对材料性能的影响主要表现在塑性和蠕变等方面。例如高温使用情况下，为了降低高温蠕变，要求凝固组织由大尺寸晶粒组成。在低温下，为了提高金属塑性和韧性，要求细化晶粒。柱状晶向等轴晶转变（columnartoequiaxed transitionCET），即约束状态下的晶粒生长（柱状晶）受其前方非约束状态下的晶粒形核和长大（等轴晶）的影响而被迫停止生长，表明凝固过程中晶粒形貌发生了变化。铸件由于使用性能不同对凝固组织形貌有不同的要求 [2]。例如，叶片为了降低高温工作环境下发生蠕变的可能性，要求铸件具有柱状晶组织；汽车发动机、发动机罩等铸件为了降低工作时发生热裂的可能性，要求获得全部等轴晶组织 [3]。因此为了确保铸件具有均匀的力学性能，通过控制铸造工艺从而避免发生CET转变。凝固组织形成是一个受热、溶质、晶体生长各向异性、热力学和动力学等因素综合影响的复杂物理过程。尤其是金属液对流是凝固过程中一个不可避免的现象，它通过影响传热传质过程而对晶粒形核和生长动力学产生重要影响 [4-5]。在凝固过程中液、固两相共存相变以及耦合热、溶质和动量传输的相互作用关系非常复杂，为开展定量实验研究造成了很大难度，因此计算机数值模拟技术为揭示凝固过程规律、研究凝固组织演化特点提供了一个有效的新途径[6]。endprint

目前针对γTiAl合金凝固组织的数值模拟研究主要采用FrontTracking （FT）模型 [2-3]、 ProCAST软件中的CAFE模型[1， 7]以及元胞自动机-有限差分（CAFDM）耦合模型 [8-9]，它们共同特点是没有进行流场和成分场的耦合计算。Kartavykh等开展了PhaseField（PF）模拟研究，PF模型中同时考虑了流场和成分场，但受划分网格尺寸的影响，PF模型到目前为止还无法对实际凝固铸件进行模拟研究 [10]。为了探寻温度场、成分场和流场变化对γTiAl合金晶粒组织形成的影响规律，本文采用Gandin和Bellet等开发的CAFE模型（元胞自动机CA-有限元FE） [11-15]（该模型封装在半开源Xr2SolCAFE软件中），选取Ti46at.%Al为模型合金，研究不同形核过冷度和流动强度下凝固组织形成和宏观偏析分布特点，采用文献中的实验结果[2]对模型进行验证。

1 CAFE模型

1.1 动量方程

圆棒状试样尺寸为直径8mm，长165mm。实验中无细化剂添加，因此凝固晶粒组织由柱状晶组成，沿轴向和径向生长的柱状晶在125mm位置处相遇，沿轴向生长的柱状晶受阻且停止生长（见图2（a）） [2]。模拟研究中采用确定性形核模式，即在合金 / 坩埚内壁界面处设置19个核心，每个晶核的结晶取向在-44°～+44°之间随机选择，形核过冷设为1.0℃ [2]。模拟所用参数如表1。

图2（b）为CAFE模拟结果，沿轴向和径向生长的柱状晶在120mm位置处相遇，模拟所得凝固晶粒组织形貌和实验较好吻合。热量在合金液中径向传递是径向柱状晶生长的主要原因。熔体中沿径向的温度梯度约为0.2℃·mm-1小于沿轴向的温度梯度，加速了沿该方向的柱状晶生长。图3为冷却曲线对比，模拟、实验所得曲线基本重合，主要是由于相图数据通过实验所确定 [19]以及合金导热系数随温度变化而改变，温度梯度由实验确定且作为输入参数。冷却曲线的较好吻合验证了温度场模拟的合理性。

2.2 形核过冷度和液体流动强度对凝固组织的影响

本文假设熔体中仅存在自然对流且流动模式为层流，重力、温度梯度和成分梯度是自然对流形成的主要原因。Ti46at.%Al合金的溶质膨胀系数βc为正数（表1），表明Al元素富集会降低溶液密度，驱动液体向上流动。在定向凝固条件下，沿轴向的正温度梯度抑制液体流动，沿轴向的负成分梯度引发流动，由于溶质膨胀系数高于热膨胀系数一个数量级，因此凝固过程中溶质对流占主导。文中通过提高溶质膨胀系数从而增大流动强度。采用基于高斯分布的形核法则，如表1所示，算例I和算例II中的形核過冷不同，形核过冷度低表明熔体中异质形核更为容易。算例I和算例II均采用“2.1小节”中提供的温度梯度。

算例I：采用算例I中的形核参数，CAFE模拟所得不同流动强度下的最终成分场以及凝固组织分别示于图3和图4。由图4（a）可见，不存在自然对流时，铸件内的最大成分值为46.3at.%、最小成分值为45.6at.%，无宏观偏析（因为是以扩散方式完成凝固）且无明显的晶间偏析（存在于晶界处）。当存在自然对流且溶质膨胀系数为βc时，铸件内的最大成分值为47.7at.%、最小成分值为44.8at.%，存在明显的晶间偏析，表现为分散在铸件截面上的形状不规则的成分富集微区（图4（b））。糊状区以及凝固前沿的液体流动是形成晶间偏析的主要原因，但铸件内无明显的宏观偏析。随着流动强度的增大，当溶质膨胀系数为10βc时，铸件内的最大成分值为48.3at.%、最小成分值为44.4at.%，铸件内晶间偏析程度加大且形成宏观偏析（表现为铸件顶部成分富集），如图4（d）所示。溶质对流起主导作用意味着富集溶质的液体向上运动，而流动强度增大加速了溶质向铸件顶部的传输，因此在顶部形成正偏析区且中上部的晶间偏析程度要高于下部。

由图5可知，采用算例I中的形核参数，得到全部等轴晶组织（无CET转变）。流动强度的变化对CET转变无影响。流动强度增大会略微减少晶粒形核个数，例如图5（a）、（b）、（c）、（d）中晶粒个数分别为415、409、392、388，但从图5中很难直接观察到如此细小变化。图6（a）给出了沿铸件轴向的平均晶粒尺寸（等效直径）分布曲线，4条曲线相互交叠。图6（b）给出了晶粒平均延长因子分布曲线（延长因子≥2代表柱状晶或长形晶粒，延长因子< 2代表等轴晶[20-21]）。除了局部微小区域，铸件凝固组织主要由等轴晶组成。结合图4和图5可见，改变流动强度对偏析形成有重要影响，而对凝固组织形成影响甚微；凝固组织和偏析形成之间没有必然联系，即凝固组织可以很相似但是所对应的偏析程度却不同。主要原因：流动强度增大会加重偏析且降低局部区域成分过冷，但算例I中形核过冷度足够较小，异质形核容易，因此由于流动强度改变而引起的成分过冷降低不足以影响形核。

算例II：采用算例II形核参数，CAFE模拟所得不同流动强度下的最终成分场以及凝固组织分别示于图7和图8。图7（b）、（c）、（d）中最大＼＼最小成分分别为：48.3at.% ＼＼ 45.1 at.%、49.1at.% ＼＼ 44.5 at.%、48.8at.% ＼＼ 44.1 at.%，均高于相同条件下采用算例I形核参数所得结果（图4）。对比图4（d）和图7（d），随着形核过冷度的增加，宏观偏析加重（正、负偏析区域面积增大）且晶间偏析减小。过冷度增大，异质形核困难，凝固晶粒个数减少，一方面导致晶界减少从而降低晶间偏析；另一方面促进具有明显生长方向的长形晶粒的形成，该类晶粒形成糊状区时对流动的阻碍较小，有助溶质传输。图8中四种情况下均有CET转变，趋势为：流动强度增大促进柱状晶生长，延迟CET。不同流动强度下晶粒个数分别为：98、67、58、51，凝固组织存在明显差别。由图9可知，相比纯扩散凝固，液体流动会增大晶粒平均尺寸（图9（a））和延长因子（图9（b））。不同流动强度下晶粒尺寸和延长因子的变化规律或趋势不明晰，但均呈现不均匀分布状态（相邻位置的值变化幅度大），表明凝固组织由等轴晶和长形晶混合组成。液体流动不但会降低成分过冷从而增加形核难度，还会促进已形核晶粒的生长（图1），当晶粒生长速度加快而熔体中异质形核较为困难时，已形核晶粒长到一定长度后才会有一定数量的新晶粒形核并阻碍其生长，因此长形晶和等轴晶混合存在。endprint

3 结 论

采用CAFE模型模拟研究Ti46at.%Al合金定向凝固过程中偏析形成和晶粒组织演化。CAFE模拟所得晶粒组织以及冷却曲线与文献中实验结果较好吻合验证了晶粒形核、长大和温度场计算的合理性。熔体中异质形核阻力较小时（形核过冷度低），无CET发生。流动强度增大会增加偏析程度，但对晶粒形貌、尺寸和延长因子分布影响甚微，对CET转变无影响。熔体中异质形核阻力较大时（形核过冷度高），流动强度增大对偏析程度和晶粒形貌、尺寸和延长因子分布均有影响：宏观偏析加重且晶间偏析减轻，长形晶和等轴晶混合存在且平均晶粒尺寸和延长因子分布不均匀，CET转变被延迟。因此增强熔体异质形核能力（添加细化剂、外加力场）同时减小流动强度可以改善铸件力学性能。

参 考 文 献：

[1] 李海松， 李宏伟， 寇宏超，等. 真空自耗电弧熔炼γTiAl合金铸锭凝固组织模拟[J]. 特种铸造及有色合金， 2012， 32（10）： 901-904.

[2] MOONEY R P， MCFADDEN S， REBOW M， et al. A Front Tracking Model of the MAXUS8 Microgravity Solidification Experiment on a Ti45.5at.%Al8at.%Nb Alloy[C]// IOP Conf. Series： Materials Science and Engineering， 2011， 27： 012020.

[3] MOONEY R P， LAPIN J， KLIMOVA A， et al. Conditions for CET in a Gamma TiAl Alloy[C]// IOP Conf. Series： Materials Science and Engineering， 2015， 84： 012088.

[4] ZHUM F， SUN D K， PAN S Y， et al. Modeling of Dendritic Growth during Alloy Solidification under Natural Convection [J]. Modelling and Simulation in Materials Science and Engineering， 2014， 22： 034006.

[5] SUND K， ZHANG Q Y， CAO W S， et al. Simulation of Dendritic Growth with Melt Convection in Solidification of Ternary Alloys [J]. Chinese Physics Letters， 2015， 32： 068103.

[6] 丁樹业，关天宇，崔广慧. 船舶驱动用异步电机三维温度场研究[J].哈尔滨理工大学学报， 2015（5）：1-7.

[7] YANG L， CHAI L H， LIANG Y F， et al. Numerical Simulation and Experimental Verification of Gravity and Centrifugal Investment Casting Low Pressure Turbine Blades for High NbTiAl Alloy [J]. Intermetallics，2015（66）： 149-155.

[8] LIU D R， GUO J J， WU S P， et al. Stochastic Modeling of Columnartoequiaxed Transition in Ti（4548at%）Al Alloy Ingots [J]. Materials Science and Engineering A， 2006（415）：184-194.

[9] LIU D R， WU S P， GUO J J， et al. Simulation of Macrostructure Evolution in Ti（45～48） Al Alloy Ingot [J]. Acta Metallurgica Sinica， 2006（4）：437-442.

[10]KARTAVYKH A V， GINKIN V P， GANINA S M， et al. Numerical Modeling of Powerdown Directional Solidification Process of Ti46Al8Nb Refractory Alloy [J]. Journal of Alloys and Compounds， 2014（586）：S267-S273.

[11]GANDIN C A.Modeling of Solidification： Grain Structures and Segregations in Metallic Alloys [J]. Comptes Rendus Physique， 2010（11）： 216-225.

[12]GANDIN C A， DIGONNET H， CHEN S， et al. Direct Modeling of Structures and Segregations up to Industrial Casting Scales [J]. JOM， 2013（65）： 1122-1130.

[13]CAROZZANI T， GANDIN C A， DIGONNET H， et al. Direct Simulation of a Solidification Benchmark Experiment [J]. Metallurgical and Materials Transactions A， 2013（44A）： 873-887.endprint

[14]BELLET M， BOUGHANMI O， FIDEL G. A Partitioned Resolution for Concurrent Fluid Flow and Stress Analysis during Solidification： Application to Ingot Casting [C]// IOP Conf. Series： Materials Science and Engineering， 2012（33）： 012052.

[15]BELLET M， HEINRICH A. A Twodimensional Finite Element Thermomechanical Approach to a Global Stressstrain Analysis of Steel Continuous Casting [J]. ISIJ International， 2004（44）：1686-1695.

[16]KURZ W， GIOVANOLA B， TRIVEDI R. Theory of Microstructural Development during Rapid Solidification [J]. Acta Metallurgica et Materialia， 1986（34）： 823-830.

[17]GANDINC A， GUILLEMOT G， APPOLAIRE B， et al. Boundary Layer Correlation for Dendrite Tip Growth with Fluid Flow [J]. Materials Science and Engineering A， 2003（342）： 44-50.

[18]LIU D R， REINHART G， MANGELINCKNOEL N， et al. Coupled Cellular Automationfinite Element Modeling of Directional Solidification of Al3.5wt%Ni Alloy： Comparison with Xray Synchrotron Observations [J]. ISIJ International， 2014， 54 （2）： 392-400.

[19]JUNG I S， KIM M C， LEE J H， et al. High Temperature Phase Equilibria near Ti50at%Al Composition in TiAl System Studied by Directional Solidification [J]. Intermetallics， 1999（7）： 1247-1253.

[20]HUNT J D. Steady State Columnar and Equiaxed Growth of Dendrites and Eutectic [J]. Materials Science Engineering， 1984（65）： 75-83.

[21]LIU D R， MANGELINCKNOEL N， GANDIN C A， et al. Structures in Directionally Solidified Al7wt%.Si Alloys： Benchmark Experiments under Microgravity [J]. Acta Materialia， 2014（64）： 253-265.

（編辑：温泽宇）endprint