美国西屋3 400 MWth压水堆氚排放研究

王 奇，付鹏涛

(1.华龙国际核电技术有限公司，北京 100037；2.中广核研究院有限公司，广东 深圳 518026)

美国西屋3400MWth压水堆氚排放研究

王 奇1，付鹏涛2

(1.华龙国际核电技术有限公司，北京 100037；2.中广核研究院有限公司，广东 深圳 518026)

本研究较为系统地分析了美国3400MWth压水堆的运行数据，为AP1000氚源项的研究提供了重要的技术支持。通过统计分析得到现实和保守的AP1000机组氚排放量推荐值分别为25.1 TBq/a和44.4 TBq/a，气氚和液氚的平均释放比例为12%和88%，发现美国压水堆机组的液氚排放量的极大值集中出现在大修所在季度。另外，本研究初步分析了同一厂址规划6台AP1000机组的可行性。本研究为传统的基于理论模型计算的AP1000机组的氚源项设计方法提供了新思路，同时也为AP1000工程项目的源项评审提供了重要依据。

氚；排放量；AP1000；压水堆

氚是压水堆核电厂正常运行期间排放量最大的放射性核素，不能被常规的三废系统处理手段去除[1]。氚的半衰期长达12.3年，极易经饮水、呼吸和食入等途径进入人体，氚排放导致的公众剂量占总剂量的10%以上。核电厂的氚排放量评估已成为国内核电安全分析和环境影响评价的关注重点。国家标准GB 6249—2011对核动力厂中氚年排放量的控制值做出了具体规定[2]。目前氚源项成为制约厂址规划机组数量的重要因素，因此科学合理地确定氚排放量是压水堆设计及工程项目的关注重点。

根据我国核电厂源项研究成果和审评要求，应根据源项的保守性提供两套排放源项，设计排放源项要适度保守，现实排放源项要尽可能真实，以满足环境影响评价的不同需要。应基于理论计算与运行经验数据相结合的技术路线确定源项，以提高源项计算方法的科学性和计算结果的准确性[3]。为了科学合理地确定AP1000机组的氚排放量，本研究统计分析了和AP1000设计相近的西屋型3400MWth压水堆的氚排放运行数据，经分析得到一套可作为AP1000机组使用的氚排放源项，并开展了同一厂址建造6台AP1000机组的初步可行性讨论。

1 AP1000氚源项设计和存在的问题

1.1 氚的产生来源

压水堆机组向环境排放的氚来自一回路冷却剂，一回路主冷却剂中的氚产生来源主要有[4-6]：

(1) 燃料中三元裂变产生的氚通过包壳扩散到一回路冷却剂中；

(2) 冷却剂中反应性控制加入硼酸中的硼活化产生的氚；

(3) 冷却剂中调节pH加入LiOH中的锂活化产生的氚；

(4) 冷却剂中天然存在的氘活化产生的氚；

(5) 二次中子源中铍活化产生的氚扩散到一回路冷却剂中。

1.2 AP1000氚源项的设计

西屋公司在最新的AP1000设计控制文件(第19版)详细提供了各途径产生的氚[7，8]，见表1。

表1 AP1000氚源项Table 1 Tritium of the AP1000

注：按照循环产氚量和循环长度得到年产氚量。

各途径产氚量的计算方法如下：

(1) 确定燃料元件中产生的氚(包括裂变和IFBA活化)，然后乘以氚对燃料包壳的扩散比例得到燃料对氚排放量的贡献；

(2) 通过求解活化反应燃耗方程得到冷却剂中硼、锂和氘经中子活化产生的氚；

(3) 通过求解铍活化反应燃耗方程得到二次中子源内的氚积存量，然后乘以氚通过二次中子源包壳的扩散比例得到二次源对氚排放量的贡献。

1.3 AP1000氚源项存在的问题

AP1000氚源项设计主要存在如下问题：

(1) 计算了冷却剂中氚产生量的预期值和保守值，但放射性排放源项设计中只考虑了一套基于PWR-GALE程序的氚排放量。这不符合对国内核电厂放射性流出物分析和环境影响评价的基本原则。

(2) 排放源项设计中，气态氚排放量为13.0TBq/a，超过了GB 6249-2011对同一厂址规划6台AP1000机组的氚排放限值(10.0TBq/a)[2]。

(3) 氚排放源项是基于PWR-GALE程序计算的。该程序计算氚排放量的方法基于电厂运行经验，以20世纪70年代的美国运行电厂的氚排放统计平均值为基础，其排放总量按照1.48×1010Bq/MWt·a进行简单估算，气态氚与液态氚的排放比例根据主回路中氚的活度浓度及排放到环境中的废液量等进行调整[9]。相关参考数据陈旧，用于三代堆的设计代表性不足，从国内外的电厂运行经验来看，该程序对氚排放总量计算结果过于保守，气态和液态氚释放比例(液态氚为37.4TBq/a，气液态释放比例约为26%和74%)与其他电厂运行数据差异较大。

(4) 计算中最初采用假设“氚产生量保守值计算中采用氚对燃料包壳扩散比例为10%”[8]，之后设计中对氚的扩散比例做出极大调整，但未进行详细支持性说明。目前短期内难以通过实验直接确定压水堆运行工况下氚对锆合金和不锈钢的扩散比例(氚的扩散行为受介质温度和氧化层的影响很大)，在短期内业界也难以对氚扩散比例达成共识。

这些问题的存在导致该套AP1000氚源项在我国没有得到评审认可，目前国内源项设计单位正在重新计算AP1000氚源项，根据我国的审评要求，应基于理论计算与运行经验数据相结合的技术路线确定源项。本文首次较为系统地分析美国电厂的运行数据，为AP1000氚源项的研究提供了重要的技术支持。

2 美国西屋3400MWth压水堆排放数据统计分析

2.1 运行数据来源及选取说明

美国核管会(NRC)网站提供了所有核电厂的氚排放数据[10]。研究中收集、整理了美国64个在运压水堆机组截至2015年的氚年度排放数据(共960堆年)，并选取10台机组(共144堆年)作为AP1000反应堆氚源项分析的“参考电厂”，具体见表2。

这些“参考电厂”在以下方面和AP1000堆型是相同或相近的：(1) 机组热功率(AP1000机组功率为3400MWth)；(2) 燃料类型及包壳材料；(3) 二次源设计情况；(4) 换料周期； (5) 冷却剂内平均硼浓度；(6) 新燃料的富集度情况；(7) 采用IFBA型可燃毒物的燃料组件。需要指出：(1) 由于数据源中一部分机组排放数据是两台机组总排放量给出的，因此本研究以两台机组的单堆的平均值作为分析对象，后续分析中氚排放数据都对应单台机组;(2) WATTS BAR-1机组和Diablo Canyon机组也满足上述条件，但分别因使用靶件产氚和冷却剂复用等原因[11]，其排放量不具有代表性和典型性，因此这两台机组不作为“参考电厂”。

表2 美国3400MW压水堆机组信息[10]Table 2 Information of American 3400MWth PWR

2.2 数据处理及分析

2.2.1 原始数据

研究中通过分析收集整理的表2中10台机组的氚排放数据得到每台机组年实际氚排放量，结果见表3。对于大量的排放数据，中位值可以反映这些机组氚排放量的平均水平，最大值表示包含了机组实际运行中出现的各种工况的保守排放量。

表3 美国3400MWth压水堆年度实际氚排放量统计Table 3 Actual Annual Tritium discharge in 3400MWth PWRs

氚产生量和排放量与机组当年的平均负荷因子有关，分析中使用到的机组年负荷因子来自国际原子能机构的PRIS数据库[12]。本研究收集单台机组在2000至2015年的年负荷因子见图1。所有机组在统计年份中大部分年份的负荷因子大于80%。由于氚产生量与机组的功率运行水平存在正相关性，因此可将机组的实际氚年排放量按照负荷因子折算到满功率水平。将所有机组的氚排放量折算到3400MWth后的氚排放量见表4。

图1 各机组年平均负荷因子Fig.1 The annual average load factor

表4 等效3400MW的氚年度排放量统计结果Table 4 Statistics of tritium annual discharge of 3400MWth output

2.2.2 数据分析

2.2.2.1 氚排放特点

氚排放量的数据分布与电厂的排放管理策略有很大关系，研究发现大部分美国压水堆机组会在大修期间集中排放液氚。以McGuire的1号和2号机组为例，图2给出了这两台机组的的季度氚排放量并标出大修所在季度。图中1号和2号分别表示1号机和2号机组停堆大修所在的季度。分析表明，不同季度的气态氚排放量变化不大(0.04～2.11TBq)，但液氚波动很大且液氚排放量的极大值都出现在机组大修期间(大修前一个季度或大修所在季度)。这表明McGuire机组的液氚排放管理与大修密切相关。通常在机组大修期间对液氚集中排放，大修期间的液氚排放(>10TBq/季度)远大于功率运行期间的液氚排放(约5TBq /季度)。

2.2.2.2 离群数据分析

由于统计的机组排放数据受到大修时间等影响很大，所以部分机组某些年度氚排放数据远大于在其他年份排放量。以San Onofre-3机组为例，2001年至2011年氚排放量的中位值为25.9TBq/a，但2004年的氚排放量48.5TBq/a，属于“离群值”。对连续15年的氚排放量分析，发现2003年的排放量仅为13.9TBq/a(连续15年的最小年排放量)，尽管这处于箱形图的正常变化范围内(13.9～37.0TBq/a)，但该值明显低于其他年份的排放量。如图3所示。推测2003年机组产生的一部分氚在2004年(第13循环)大修过程中集中排放。这种大修过程中集中排放液氚的情况在美国其他压水堆机组运行中也存在。

图2 McGuire核电厂的季度氚排放量分析Fig.2 Analysis of QuarterTritium Discharges in McGuire NPP

为了避免这种排放管理策略造成对自然年中实际氚产生量分析的影响，当用箱形图发现极大的“离群值”后，会对连续年份进行了平均处理，这在一定程度上可适当降低集中排放氚引入的保守性。处理离群值后各机组氚年排放量统计结果见表5。

图3 San Onofre-3氚年排放量的箱形图Fig.3 Box Diagram of Annual Tritium Discharge from San Onofre-3

表5 处理离群值后各机组氚年产生量统计Table 5 Statistic of annual tritium discharge with truncated outliers

2.2.2.3 气液相释放比例分析

定义液态氚释放量和气态氚释放量在气液态氚释放量总量中所占的份额分别为液氚释放比例(简称液氚比)和气氚释放比例(简称气氚比)。由于机组的气态氚排放量比较稳定而液态氚排放量变化很大，所以气液态氚的释放比例主要受到液态氚排放值的影响。各机组液态氚释放比例累积曲线及对应的液氚排放量见图4，各机组气态氚释放比例累积曲线及对应的气氚排放量见图5。液氚释放比例在48%～99%之间，同时液氚比较小的年份均对应各机组液态氚排放的极小值，是由于机组当年产生的氚未在当年排放而是在后续年份排放引起的。通过连续两年或三年的排放数据取平均值的处理，可以得到西屋型3400MWth压水堆中气氚和液氚的释放比例的平均值分别为12%和88%，气氚和液氚的释放比例的中位值分别为10%和90%。

图4 液态氚释放比例Fig.4 Statistic of Liquid Release Proportion of Tritium

图5 气态氚释放比例Fig.5 Statistic of Gaseous Release Proportion of Tritium

3 结果与讨论

3.1 结果

根据对美国所有3400MWth机组共144堆年运行数据的分析，在考虑大修管理对氚排放影响后，单台机组气相氚排放量的中位值和最大值分别为3.3TBq/a和8.0TBq/a，液相氚排放量的中位值和最大值分别为25.3TBq/a和42.4TBq/a，氚排放总量的中位值和最大值分别为27.6TBq/a和44.4TBq/a。在氚排放总量上考虑10%保守性后，按照气液相释放比例得到单台西屋型3400MWth机组的氚排放量的预期值(假设负荷因子为0.91)和保守值(假设负荷因子为1.00)，见表6，这可以作为AP1000机组的氚排放量设计。表6同时给出了西屋公司在AP1000设计控制文件(第19版)中提供的氚排放量设计值。

氚排放总量的设计值(44.4TBq/a)可以包络97%的实际运行排放数据。总氚排放量排序中最大的3%运行数据是由于液态氚的集中排放导致的，并非由机组当年产生。通过严格的氚排放管理措施完全避免出现这种排放情况，比如液氚排放量同时设定年度控制值、季度控制值和月度控制值。简单地将上述所有机组氚年排放量的最大值(59.3TBq/a)作为AP1000机组的氚排放设计值不仅没有必要，而且将会影响厂址的机组数量规划和经济效益。

3.2 讨论

表6给出的AP1000机组氚排放量推荐值包括了预期值和保守值，符合国内核电厂放射性流出物分析和环境影响评价的基本原则。气氚和液氚的平均释放比例12%和88%与GB 13976资料性附录中给出的气氚和液氚的比例基本一致。同时，有效解决了相关计算程序参考数据陈旧，代表性不足等问题，较好地解决了目前AP1000氚源项存在的问题。

GB 6249-2011规定了3000MWth机组的排放限值，大于和小于3000MWth的机组根据其功率并按照上述限值适当调整，对单台AP1000机组，气相氚和液相氚的排放限值分别为17TBq/a和85TBq/a；同时规定对于同一堆型的多堆厂址，所有机组的年排放量应控制在单台3000MWth机组排放限值的4倍以内，所以当规划6台AP 1000机组时，单台机组的气相氚和液相氚的排放限值分别为10TBq/a和50TBq/a。同一厂址规划6台AP1000机组可以满足GB 6249-2011对氚排放的要求。

4 结论与建议

4.1 结论

与国内外通过各种理论模型计算氚产生量的传统方法不同，本文首次较为系统的分析美国电厂的运行数据，提供了基于同类核电厂的运行反馈数据确定AP1000反应堆氚源项设计的新思路和方法，给出了AP1000机组的氚源项设计的推荐值，该方法很好地解决了目前AP1000氚源项存在的问题，为AP1000氚源项的研究提供了重要的技术支持，同时也为工程项目评审提供了重要参考。另外，本研究从氚年排放量角度分析了同一厂址规划6台AP1000机组的可行性。

4.2 建议

(1) 本研究过程中，仅收集到部分机组完整的大修时间数据，并对这些机组以循环产氚量为基础的统计了分析，发现这些机组中单个循环产氚量统计的结果比以年产生量统计的结果稳定性更好，离群值出现的更少。在后续研究中，将继续获取所有机组大修时间数据并进行以每个循环产氚量为基础进行统计分析。

(2) 在处理离群值后各机组氚年排放量统计结果中，Sequoyah机组与其他机组仍有较大差异，相关材料中暂未找到产生差异的原因，后续可进一步研究个别机组间较大差异的原因。

(3) 以本研究中氚年排放量实测数据的统计分析结果为基础，后续将结合机理模型开展氚对燃料包壳扩散比例的评估分析。

(4) 研究中尚未收集到上述机组的硼回收系统设计和含氚废液的复用情况，后续将开展进一步分析。

致谢

本研究得到了中广核研究院有限公司蔡德昌所长的大力支持。国内外多位同行曾参与讨论或提供了帮助，包括EPRI专家Wells Daniel博士、核与辐射安全中心刘新华和方岚研究员等，上海核工程设计院黎辉和李怀斌高工为本研究提供了部分资料。在此表示衷心的感谢。

[1] 上官志宏，黄彦君，等，内陆核电厂排放氚的辐射环境影响评价[J]. 辐射防护，2012，32(2).

[2] 核动力厂环境辐射防护规定：GB 6249—2011 [S]. 北京：中国环境科学出版社，2011.

[3] 刘新华，方岚，等.压水堆核电厂正常运行裂变产物源项框架研究[J]. 辐射防护，2015，35(5).

[4] 单陈瑜. 大亚湾核电厂1、2号机组18月换料模式的氚排放计算[R]. 中科华核电技术研究院有限公司，Rev A，2011.

[5] 单陈瑜，石秀安，等.大亚湾和岭澳一期核电站氚年排放量计算分析[J]. 核科学与工程，2013，33.

[6] Locante J. Tritium in pressurized water reactors[J]，Trans. Amer. Nucl. Soc.，1971，14(1).

[7] http：//www.nrc.gov/docs/ML1117/ML11171A500.html.

[8] Westinghouse. AP1000 Design Control Document Chapter 11 - Radioactive Waste Management[R]. ML11171A346，ML11171A347， ML11171A348，Rev. 19，2011.

[9] 付亚茹，黎辉，等，核电厂中主要弱β释放体的放射性量及控制方法研究[J]. 核科学与技术，2015，35： .

[10] http：//www.nrc.gov/reactors/operating/ops-experience/tritium/plant-info.html.

[11] Private communication with Wells Daniel in EPRI[R]. 2016.

[12] https：//www.iaea.org/PRIS/CountryStatistics/Country Details.aspx?current=US.

StudyonTritiumDischargeBasedonOperationalFeedbackofWestinghouse3400MWthPWRsinUS

WANGQi1，FUPeng-tao2

(1. Hualong Pressurized Water Reactor Technology Corporation，Ltd，Beijing 100037，China；2. China Nuclear Power Technology Research Institute，Guang Dong，Shenzhen，518026，China)

For the first time，this paper analyzes the running data of the 3400MWthpressurized water reactor in the United States，and provides important technical support for the research of AP1000 tritium source. The predicted and conservative discharge of tritium are estimated at 25.1 TBq/a and 44.4 TBq/a. The liquid and gaseous proportion in annual tritium discharge is about 88% and 12%. It’s found most of liquid tritium has been release during quarter of unit outage. It provides a new method to evaluate tritium production and effluent to AP1000 compared with conventional and theoretical calculations.

Tritium；Discharge；AP1000；PWR

2017-07-12

王 奇(1988—)，男，吉林白山人，工程师，主要从事核电厂辐射防护与环保方面研究

TL75+1

A

0258-0918(2017)06-1000-08