可燃毒物组件中次锕系核素嬗变研究

胡文超，韩静茹，赵传奇，靖剑平，毕金生，张春明

(环境保护部核与辐射安全中心，北京 100082)

可燃毒物组件中次锕系核素嬗变研究

胡文超，韩静茹，赵传奇，靖剑平，毕金生，张春明

(环境保护部核与辐射安全中心，北京 100082)

随着核电的快速发展，核电站卸载的乏燃料越来越多。为了解决这个问题，国际上提出的处置方法是嬗变，但是MA嬗变的难点是嬗变堆型的选取和如何提高嬗变率。由于压水堆(PWR)是国内外最成熟的堆型和商业运行的主要堆型，也是现阶段最具有可能进行MA嬗变的堆型。于是研究了在压水堆可燃毒物组件中添加MA并利用ORIGEN-S程序进行嬗变计算。通过研究MA嬗变棒的设计、添加位置和添加量等对压水堆堆芯的影响，初步探索出压水堆MA嬗变的设计方案，为我国现阶段进行压水堆MA嬗变奠定了基础。

压水堆；次锕系核素(MA)；MCNP；ORIGEN-S；嬗变

核电站一方面为人类提供了能源，另一方面也产生许多具有放射性的乏燃料，乏燃料中的次锕系元素(MA包括237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm 等)和长寿期裂变产物(LLFP，如99Tc 和129I)对生态环境的影响最大，也是目前制约核电发展和核电政策制定的主要因素之一[1]。因此研究乏燃料后处理技术非常重要，也受到了各个世界核大国的重视。

目前世界上处理乏燃料的技术是分离-嬗变技术[2]，可用于提供中子源嬗变的设施主要包括热中子堆[3]、快中子堆[4]、加速器驱动的次临界反应堆(ADS)[5]，热堆是目前发展最为成熟的堆型，全球范围内运行的核电站中，压水堆是数量最多的。全球范围内共有437座运行中的核反应堆，具体如图1所示。占主导地位的仍然是压水堆，因此压水堆是现阶段最有希望对MA进行嬗变的堆型。

图1 运行的反应堆类型和数量Fig.1 Type and Number of Reactors in Operation

本文以成熟的热堆技术和国内外先进的热堆嬗变技术研究成果为基础，研究MA嬗变靶件的设计及MA在堆芯中的布置，并开展MA在压水堆嬗变规律的理论研究[6，7]。

1 堆芯组件布置及参数

参照我国压水堆堆型，利用MCNP程序搭建了堆芯模型。堆芯以UO2为燃料，UO2芯块叠放于锆合金包壳中，包壳内通过充氦气，一方面减小冷却剂压力对包壳形成的压应力，另一方面可以改善燃料元件棒的导热性能。每个燃料组件包含289个棒位，其中264根燃料元件棒、24根控制棒导向管以及一根中子注量率测量导向管，其按17×17排列成正方形栅格，反应堆堆芯基本参数见表1。每个组件都提供了24个导向管，这些位置可以布置控制棒组件、可燃毒物组件和中子源组件等堆内控制部件。

表1 压水堆堆芯主要参数Table 1 Parameters of PWR core

可燃毒物棒在压水堆中对堆芯功率展平非常重要，因此可燃毒物组件在堆芯中的布置也很重要，反应堆第一次装料的堆芯中共有66个燃料组件中布置了可燃毒物棒，其中含有16根可燃毒物的燃料组件有18个；含有12根可燃毒物的燃料组件有48个，具体布置如图2所示，可燃毒物棒的结构如图3所示[8，9]。

图2 可燃毒物棒在组件中的布置示意图Fig.2 Arrangement diagram of burnable poison rods in assembly

图3 可燃毒物棒结构Fig.3 Burnable poison rod structure

2 MA在堆芯布置

2.1 可燃毒物对堆芯影响

根据表1中的参数，利用MCNP程序模拟压水堆堆芯结构，假定所有的控制棒是完全抽出堆芯，经过计算堆芯最初的keff为1.0108，整个压水堆是临界状态。反应堆冷却剂中硼酸的初始浓度为1074×10-6，10B在硼酸中所占比例为20%。

本文使用美国橡树岭国家实验室(ORNL)开发的点燃耗及放射性衰变程序SCALE，该程序能够通过模拟核燃料循环计算堆芯内放射性核素的积累、衰变和各种处理过程后的核素组分变化，已广泛应用于源项分析。

之前对芯燃耗研究计算时，很少考虑铀以外的其他核素的影响，而实际中，反应堆中有很多吸收中子的核素，在首次运行中，可燃毒物组件中的可燃毒物是中子吸收体，可燃毒物的布置使组件在燃耗过程中中子被吸收体材料俘获而减少，影响堆芯能谱，因此首先研究了堆芯中布置可燃毒物对堆芯的影响。我们选取了富集度为2.4%的燃料组件，并将组件中的可燃毒物棒数量按照0根、4根、8根、12根、16根、20根、24根7种情况，可燃毒物中的硼的质量变化如表2所示，随着可燃毒物的增多，硼的质量不断增加，通过SCALE计算在反应堆运行500天的过程中，堆芯的中子通量变化曲线如图4所示。

图4 不同方案堆芯的中子通量密度变化曲线Fig.4 Neutron Flux Density Curve of Different Schemes in Core

通过图4发现，7种不同的可燃毒物添加量对堆芯的中子通量密度有一定影响，在堆芯运行的500天内，7种不同情况，堆芯的平均中子通量如图5所示，整体来说，随着堆芯可燃毒物的增加，堆芯平均中子通量密度不断减小。再次印证了，可燃毒物吸收中子的特性。

为了进一步研究可燃毒物对堆芯核素寄存量的影响，我们深入研究了堆芯运行500天后，235U核素在不同情况下的核素积存量。通过表2数据可以明显看到，随着堆芯中可燃毒物量的增加，235U在500天后的积存量在不断变大，也可以再次验证当堆芯通量降低时，堆芯燃料的消耗也会减少。

图5 不同布置方案的平均中子通量密度Fig.5 The Average Neutron Flux Density of Different Kinds of Layout Schemes

表2 不同质量可燃毒物对堆芯中235U积存量的影响Table 2 Effect of 235U Accumulated Amount of Different Amount of Burnable Poison in Core

2.2 MA布置在可燃毒物棒水空隙

为了研究压水堆嬗变次锕系核素的特性，本文将MA布置在可燃毒物棒的水空隙中，MA中的核素在反应堆以氧化物形式存在，分别是NpO2、AmO2、Cm2O3。将MA布置在可燃毒物棒位置，然后研究MA在压水堆中的嬗变特性，这种布置方案可以避免压水堆堆芯结构、燃料棒结构或者是燃料棒组成的变化，从长远来看，这种布置方案能够很好地继承现在的成熟技术，并且不会降低运行核电站的安全性。对比国际和国内其他关于MA的研究，可以确信，在压水堆可燃毒物棒位置嬗变MA是一种新的嬗变方法，具有一定的创新性。

经过研究，首先将MA制作成薄层，然后添加到可燃毒物棒锆包壳和不锈钢薄层之间的空隙中，这样整个压水堆的燃料棒结构、燃料组成成分和燃料棒的布置都不会发生变化，而且可燃毒物棒的尺寸也没有发生变化，MA嬗变棒的结构如图6所示。MA嬗变材料的外径最大为0.5525 cm，内径最小为0.49 cm，锆包壳和MA嬗变材料之间的空隙仍然填充为冷却剂。

图6 嬗变棒结构示意图Fig.6 Schematic diagram of transmutation rod

使用MCNP程序模拟不含有MA的压水堆和含MA嬗变材料的压水堆，并计算MA装载量和压水堆的keff。为了研究MA添加量对堆芯的影响，MA薄层的内径为0.49 cm且保持不变，MA薄层的外径分别选取0.50cm、0.510 cm和0.520 cm，并计算了不同外径情况下的keff，计算结果如表3所示。

表3 MA薄层添加在可燃毒物棒中计算结果Table 3 Calculation Results of MA Thin Layer in Burnable Poison Rods

通过表3数据发现随着MA薄层外径的增大，整个堆芯MA装载量也不断增加，稳定运行压水堆卸载乏燃料中MA的量是固定的，因此不同MA的准载量就对应不同数量压水堆所卸载乏燃料中MA。由于不同的装载量等同于压水堆卸料中MA的堆芯的反应性会随着MA添加量的增加而降低，堆芯的反应性变化不大，如果让反应堆重新达到临界，可以通过增加反应堆中二氧化铀燃料的富集度、降低冷却剂中硼酸浓度或者是移除一部分可燃毒物棒中的可燃毒物。通过数据计算分析，可以得到结论：当MA核素添加到压水堆堆芯中后，MA核素消耗了大量中子，会使反应堆堆芯的keff出现下降，区别在于keff下降的程度不同。MA核素添加到堆芯后对堆芯的影响和堆芯中添加可燃毒物的作用类似。因此，考虑在引入MA进行嬗变的同时，去掉一部分堆芯毒物，使堆芯重新保持临界，相当于利用MA取代部分堆芯毒物，从而降低MA的引入对堆芯所产生的负面影响。次锕系核素材料可以部分代替压水堆中可燃毒物，减少冷却剂中硼酸浓度能够增加压水堆中的负温度系数，所有这些措施可以显著降低燃料循环过程中发生临界事故概率，这也是利用压水堆嬗变MA核素的一个优点。

通过对计算结果分析，可以知道在压水堆中装载次锕系核素等同于在反应堆引入额外的毒物控制剩余反应性，需要移除一些控制毒物比如通过降低冷却剂中的硼酸浓度使反应堆维持在临界。这再次印证了次锕系核素可以部分代替压水堆冷却剂中的硼酸，并且硼酸浓度的降低可以增加压水堆的负温度系数。在反应堆运行初期，如果冷却剂中的硼酸浓度降低可以大大降低反应堆临界事故发生的概率，这是其他类型反应堆无法比拟的优点。

3 嬗变率计算

以富集度为2.4%的组件中布置8根可燃毒物棒为参考，将不同MA质量添加到组件的相应位置，研究不同MA添加量对堆芯中的影响，首先将三种不同MA添加量对整个堆芯中子通量的影响进行研究，通过ORIGEN-S计算发现，不同MA添加量对堆芯是否可以临界运行有很大影响，当没有MA添加和MA添加量最少时，反应堆可以临界运行500天，添加量为第1种情况和第2种情况是，由于MA添加量太大，导致堆芯不能运行到500天就会停堆，所以，为了进一步研究MA的变化情况，我们提高燃料的富集度，再进行研究。对于第3种情况，MA外径为0.51cm时，将燃料的富集度调高到2.9%，堆芯能够达到临界运行500天；对于第4种情况，MA外径为0.52cm时，通过将富集度调高到3.5%，堆芯能够临界运行500天。

为了便于研究MA对堆芯的影响，我们将保持其他参数不发生变化，所以我们只针对没有MA添加和MA添加量为61.27kg的情况进行对比分析。

图7 添加MA前后堆芯中子通量密度变化示意图Fig.7 Change of Neutron Flux Density Before and After MA Addition in Core

通过图7发现，堆芯中添加MA后，堆芯运行过程中的中子通量密度随着运行在不断降低，无MA添加时，堆芯运行500天后的中子通量密度为6.358×1013/cm2·s，当添加MA运行500天后，堆芯的中子通量密度达到了最低值，为3.879×1013/cm2·s，中子通量密度降低了38.9%。说明MA对堆芯的影响是比较大的，为了进一步分析MA在堆芯中嬗变情况，表4是反应堆运行500天后堆芯中的部分核素变化情况，表5为MA的累积量。

表4 添加MA后经过500天中子辐照后燃料中部分核素分布情况Table 4 Distribution of Nuclides After 500 Days Irradiation with MA Addition

表5 MA添加后堆芯经过500天辐照后MA累积量Table 5 MA Accumulated Amount After 500 Days Irradiation with MA in Core

MA核素添加在可燃毒物棒的不锈钢和锆合金之间的水隙中，堆芯中的中子分布仍有快中子、慢化中子和热中子，只是所占比例不同，在经过500天运行后，堆芯中237Np的嬗变率是34%，241Am的嬗变率是73%，243Am的嬗变率是17%。所以在嬗变的过程中，237Np、241Am、243Am能够很好地嬗变掉，并且嬗变率非常高；而对于244Cm和245Cm，从增长比例来说，它们的增长率非常大，不利于嬗变，但是总体来说244Cm和245Cm的总量不是很大。因此，将MA添加到可燃毒物棒的不锈钢和锆合金的间隙中，经过500天的中子辐照后，MA的总嬗变率是42%，具有非常好的嬗变效率。

4 结论

本论文研究了在含有可燃毒物组件中添加MA进行嬗变研究，从装载模式和装载技术上是可行的。通过本文研究，当MA添加量变大时，由于空间自屏效应会导致MA薄层内部与中子反应变少，总的嬗变率会随着MA添加量的增加而减小，另一方面MA总的嬗变量会随着MA添加量增加而增加。因此，最佳的嬗变方案是MA薄层外径为0.52cm，该方案中MA的添加量最大，经过500天后嬗变量也是最大。本文研究的装载模式不需要修改压水堆堆芯的配置和核燃料的组成。此外，这种装载模式MA核素是与核燃料分开的，没有混合在一起，这样有利于燃料的后处理。这种装载模式，MA在反应堆中的装载量都是很高的，并且，对堆芯的keff没有明显的影响。因此可以确定在可燃毒物棒中添加MA是非常好的装载模式，本论文研究的压水堆中嬗变MA为后续的工程试验提供了基础，也为后续的研究提供了方向。

[1] 吴宏春，竹田敏一，谢仲生. 利用超长寿命快堆嬗变亚锕系元素的特性研究[J]. 核动力工程，2000，21(4)：381-384.

[2] 谢仲生，吴宏春，张少泓. 核反应堆物理分析[M]. 西安：西安交通大学出版社，2004：59-60.

[3] IAEA. Nuclear Power Reactors in the World，International Atomic Energy Agency，Reference Data Series，2015.

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[5] Bin Liu，Kai Wang，Wenchao Hu，et al. Transmutation of Minor Actinides in the Pressurized Water Reactors[J]. Annals of Nuclear Energy，2014，64：86-92.

[6] Wenchao Hu，Bin Liu，Xiaoping Ouyang，et al. Minor Actinide Transmutation on PWR Burnable Poison Rods[J]. Annals of Nuclear Energy.

[7] Bin Liu，Wenchao Hu，Xiaoping Ouyang，et al. Transmutation of MA in the High Flux Thermal Reactor[J]. Journal of Nuclear Materials，2013，437：95-101.

[8] 胡文超，刘滨.次锕系核素在热堆中的嬗变特性研究[D].北京：华北电力大学，2015.

[9] Budi Setiawan M，Asashi Kitamoto. Study on Multi-recycle Transmutation of LLFP in light water reactor[J]. Annals of Nuclear Energy，2001，28(18)：1789-1798.

TransmutationCharacteristicsofMinorActinidesinBurnablePoisonAssemblies

HUWen-chao，HANJing-ru，ZHAOChuan-qi，JINGJian-ping，BIJin-sheng，ZHANGChun-ming

(1. Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

With the development of nuclear power，spent fuel of nuclear power plant is increasing. In order to solve this question，internationally accepted method of disposal is transmutation，but the difficulties of MA transmutation are how to select the type of transmutation reactor and how to improve the transmutation rate. Because of the pressurized water reactor(PWR)is the most mature type of reactor and the main commercial operation reactor type，PWR is the most possible reactor type for MA transmutation at this stage. Therefore，we researched the transmutation characteristics of MA on PWR poison assemblies and we use the ORIGEN-S code to calculate the transmutation rate of MA. We studied the influence of design，layout and loading amount of MA transmutation rod on the reactor core. We explored the design and technology directions of MA transmutation in PWR. The results would lay the foundation for MA transmutation in PWR.

PWR；Minor actinides(MA)；MCNP；ORIGEN-S；Transmutation

2017-02-14

CAP1400 安全审评关键技术研究项目(No.2013ZX06002001)，大型先进压水堆及高温气冷堆核电站(2017ZX06004002-001)

胡文超(1987—)，男，河北省石家庄人，工程师，博士，现主要从事反应堆物理与嬗变研究工作

毕金生：bijinsheng@chinansc.cn

TL361

A

0258-0918(2017)06-0969-07