纸浆木聚糖酶生物助漂技术进展

陈阳雷 吉兴香 许 凤,

(1.北京林业大学林木生物质化学北京市重点实验室，北京，100083；2.齐鲁工业大学制浆造纸科学与技术教育部/山东省重点实验室，山东济南，250353)

·木聚糖酶助漂·

纸浆木聚糖酶生物助漂技术进展

陈阳雷1吉兴香2,*许 凤1,2,*

(1.北京林业大学林木生物质化学北京市重点实验室，北京，100083；2.齐鲁工业大学制浆造纸科学与技术教育部/山东省重点实验室，山东济南，250353)

生物技术在制浆造纸工业上的应用日益受到重视，尤其是半纤维素酶在纸浆漂白中的作用尤为突出。目前木聚糖酶生物辅助漂白已成为一项比较成熟的技术，并在制浆造纸工业中得到了广泛应用。本课题介绍了纸浆木聚糖酶生物助漂技术的进展，同时也阐述了木聚糖酶助漂的相关机理及其在工业应用中常用漂白程序和工艺参数。

纸浆；木聚糖酶；生物；漂白

生物漂白通常是指利用半纤维素酶处理纸浆，达到有利于脱木素并改善纸浆的可漂性或提高纸浆白度的漂白技术。用于纸浆生物漂白的半纤维素酶包括木聚糖酶和聚甘露糖酶等。将生物酶应用于纸浆的漂白可以节省化学漂剂的用量、减轻漂白污染和改善纸浆的性能[1- 4]，但迄今生产上能够实现这一目的的主要还是木聚糖酶。

将酶应用于纸浆漂白的想法最早由加拿大人提出。芬兰的Viikari等人[5]第一次在实验室研究用木聚糖酶增进纸浆漂白性能。北欧对纸浆木聚糖酶生物漂白的研究较多，其中芬兰首次进行了木聚糖酶预漂白本色硫酸盐浆的工业化试验[6]。最早生物漂白的对象主要是硫酸盐浆，后来也延伸到亚硫酸盐浆。据报道，亚硫酸盐桉木浆采用X(EOP)D(EP)D漂序，可成功地生产出白度高达88%的漂白浆，而且无需元素氯漂白[7]。20世纪90年代开始，研究木聚糖酶漂白纸浆在全世界成为热点[8-10]。在国内，齐鲁工业大学、山东大学、山东华泰纸业股份有限公司等单位进行了草浆生物漂白的研究并率先实现了产业化应用[11-13]。在草浆生物漂白的基础上又应用于木浆的漂白[14-16]。

木聚糖酶主要与纸浆中的木聚糖发生作用，可将部分木聚糖降解成低聚木糖或木糖溶出，使纤维的表面和内部微观结构发生变化，从而使漂剂更容易与残余木素作用，进而提高纸浆白度。通常木聚糖酶是一种复合酶系，泛指能够降解半纤维素木聚糖的一组酶的总称，而狭义的木聚糖酶仅限于内切β-1,4-木聚糖酶。最常见的3类木聚糖酶酶[17]包括内切β-1,4-木聚糖酶、外切β-1,4-木聚糖酶和β-木糖苷酶，其中内切β-1,4-木聚糖酶优先在不同位点上作用于木聚糖，从β-1,4-木聚糖主链的内部切割木糖苷链，从而使木聚糖降解为木寡糖(木二糖与木二糖以上的寡聚木糖)。而外切β-1,4-木聚糖酶则作用于木聚糖的非还原端，产物为木糖。

在木聚糖降解过程中，各种木聚糖酶起着互相重叠但又各不相同的作用[18]。最近十几年，随着生物技术的不断发展和进步，特别是基因工程技术和蛋白质工程技术的广泛应用，对木聚糖酶的了解更加深入，已经分离出多种木聚糖酶基因，并已在工业上生产出多种木聚糖酶产品，其应用领域也不断拓展。

1 木聚糖酶生物助漂的机理

有关木聚糖酶在纸浆助漂中的作用机理，研究者们提出了多种不同的观点[19-22]，被认为有实际证据的主要有以下几种。

1.1 木素-碳水化合物复合体(LCC)降解

纸浆中的残余木素往往以LCC的形式存在，它的存在阻碍了漂白过程中残余木素的脱除。木聚糖酶能够使LCC结构中的木素-碳水化合物连接键断裂。半纤维素被降解为低聚糖，甚至成为单糖。LCC中掉下来的木素碎片分子变小，部分小分子LCC溶解出来，即使未溶出，这些木素也被更多的暴露出来。在后续漂白时既有利于残余木素与漂剂的反应又可以节省漂白化学药品的用量。

1.2 纤维表面吸附的木聚糖脱除

在蒸煮后期，由于碱浓度的降低，一些已溶出的半纤维素(如木聚糖)会重新回吸到纤维的表面，从而阻碍漂白剂的渗透和木素的溶出。沉积于纤维表面的木聚糖有可能机械性缠绕残余木素。木聚糖酶能部分降解沉积在纤维表面的木聚糖，从而提高纤维表面的通透性和木素的可及度，使漂白化学药品更容易到达并与木素产生反应，促进残余木素的溶出。

1.3 纤维细胞壁变疏松并形成孔隙

Clark等人[23]认为木聚糖酶的作用是通过酶水解连接并填充于纤维素和木素之间的木聚糖，使木聚糖降解甚至溶解出来，导致纤维细胞壁结构变得松弛，因此浆中残余木素在后续漂白中比较容易与脱木素化学药品反应而脱除。利用光学显微镜观察木聚糖酶处理脱木素木片后的表面形态证实了这一观点。笔者的研究也发现，木聚糖酶水解木聚糖后纤维的内部结构发生了变化，纤维发生了润胀，从而形成一些孔隙，这些孔隙的存在促进了后续漂白过程中残余木素的溶出。

1.4 直接溶出木素和发色基团

木聚糖酶预处理纸浆不仅可以改善纸浆的可漂性，而且还可以直接去除浆中的残余木素[24-26]。在碱法制浆中，木素、半纤维素发生化学反应后生成有色物和发色基团，导致硫酸盐浆中可能含有半纤维素的衍生有色基团。木聚糖酶能有效地水解其中的木聚糖有色基团。已有研究表明，木聚糖支链上的α-甲基-D-葡萄糖醛酸基会转化为己烯糖醛酸。己烯糖醛酸的生成导致纸浆的卡伯值上升和白度稳定性下降。用木聚糖酶处理硫酸盐浆后再进行漂白，漂白化学品就可以比较容易地除去这些有发色基团的木聚糖衍生物，因此可以明显提高纸浆的白度[27]。李海龙等人[28]的研究进一步证实了木聚糖酶处理可以降低纸浆中己烯糖醛酸的含量。随着木聚糖酶用量的增加，己烯糖醛酸的含量逐渐降低，这对后续漂白也会产生积极的影响。另外也发现，木聚糖酶处理后己烯糖醛酸的降低可导致纸浆卡伯值的降低。

1.5 纸浆结晶度增加

研究发现，木聚糖酶处理可以增加纸浆的结晶度，从而使得纸浆的物理强度有所增加，并且随着木聚糖酶用量的增加纸浆纤维素的结晶度随之增加。

2 木聚糖酶生物漂白的流程与工艺参数

2.1 木聚糖酶生物漂白流程

木聚糖酶生物漂白流程设计主要有三种方式：

①对MC的不完全维修。假设第l次MC失效发生在t=τl时刻，此时对所有MC进行不完全维修，维修后MC的年龄减少aτ个时间单位，其中a为改善因子。于是维修后MC的寿命分布变为Fm(l,t,τl)=Fm(t-aτl)。记Nm(t)为(0,t]时间内MC的失效次数，则Nm(t)的分布为

(1)木聚糖酶处理安排在漂白流程的前面即作为预处理段，从而有利于节约后续漂白化学品用量。具体漂白流程如图1所示。

图1 某杨木浆造纸厂生产工艺流程简图

(2)木聚糖酶处理放在氧气漂白工序之后，以发挥更好的效应。常见的流程有OXDED、OX(DC)ED、OXDP、OXPDP、(OO)DXP等[29-30]。Vicuna等人[31]提出了一种新的含酶处理工序的全无氯漂白流程，如OXZP，有时也称为EnZone法。杨木浆(OO)XDP和(OO)DXP漂白结果见表1。由表1可知，木聚糖酶助漂可以进一步提高纸浆白度，其中(OO)DXP漂序漂白效果略优于(OO)XDP漂序的，当木聚糖酶用量为5 IU/g绝干浆时，纸浆白度达到87.6%。

(3)木聚糖酶处理在漂白之后，用以改善纸浆性能，提高后续漂白质量。

表1 杨木浆不同漂序中木聚糖酶助漂漂白结果

注 D段ClO2用量1%；P段H2O2用量1%；X段浆浓5%，中性环境，室温，漂白1 h。

2.2 木聚糖酶助漂工艺参数

通常木聚糖酶助漂工艺参数包括酶种类、酶用量、pH值、反应时间、温度、浆浓等[32-35]。

(1)木聚糖酶的种类

木聚糖酶的来源不同，其组成和性质不同，自然也会影响木聚糖酶的催化水解特性。尤其是有的木聚糖酶中往往还含有少量纤维素酶。纤维素酶会催化降解纤维素，如果酶的活性过高，必然会引起纸浆黏度和纤维强度的下降。

酶用量是重要的工艺参数，不仅影响漂白浆的质量，而且还会影响纸浆的生产成本。木聚糖酶漂白预处理时的用量通常在2～5 IU/g绝干浆，不同浆种需要不同的酶用量，可以根据不同漂白要求选择不同的酶用量。研究表明，虽然阔叶木的木聚糖含量比针叶木高，但阔叶木的木聚糖可及度较高，因此漂白预处理时阔叶木浆的酶用量一般比针叶浆的用量低，但木聚糖含量较高的草浆其漂白酶用量通常比较高。

(3)pH值

木聚糖酶不同，其适用的的pH值也不同。pH值为5～7的商品木聚糖酶比较常见，当然也有耐碱性的木聚糖酶，pH值可达9或更高。目前工业上主流的制浆方法仍然是碱法制浆，因此希望木聚糖酶是耐碱性的。来自细菌的木聚糖酶，一般适用的pH值较高，可达8以上。

(4)反应时间

酶的专一性和高效性决定了生物酶处理纸浆的时间不会太长。通常，木聚糖酶处理纸浆时维持在1 h以上即可，最多时间控制在2 h左右。如果木聚糖酶中还有一定量的纤维素酶存在，漂白时间要控制合理，以免影响纸浆的强度。

(5)反应温度

温度既影响酶催化反应的速率，又影响生物酶的活性。从反应速率来看，温度每升高10℃酶的活性会增加1倍。从酶的活性来看，温度过高或过低酶的相对活性均降低。当温度超过一定的极限，酶的稳定性和活性会急剧下降。由此可见，在漂白过程中严格控制好酶的作用温度非常必要。

(6)浆浓

浆浓对木聚糖酶预处理的效果影响相对较小，从生产成本、工艺操作等综合考虑，一般采用的浆浓为10%左右，或保持原有生产过程的浓度不变。

3 生产应用情况

目前，木聚糖酶生物助漂已成功应用于国内碱法麦草浆、碱法苇浆、碱法蔗渣浆、硫酸盐杨木浆、硫酸盐桉木浆等不同制浆生产线中。笔者参与了这方面的研究和推广应用等工作。

以杨木浆生产线木聚糖酶生物漂白为例，通过对漂液消耗、漂白浆质量、白度稳定性、纸机工作效率等指标进行比较和分析，可以得到以下结论：

(1)采用木聚糖酶生物助漂后，再采用ODED漂序对硫酸盐杨木浆进行漂白，在漂白浆白度不变的情况下，与未经过木聚糖酶助漂的纸浆相比，漂白工段漂剂用量可减少20%左右，且纸浆保持良好的强度。

(2)采用ODED漂序，经过木聚糖酶生物漂白后的硫酸盐杨木浆与未用木聚糖酶助漂的纸浆相比，漂白浆的返黄值可降低2.0%左右。

(3)采用X2O1O2PDQP漂序，经过木聚糖酶生物漂白后的硫酸盐杨木浆与未用木聚糖酶助漂的纸浆相比，漂白后的纸浆物理性能最好，耐折度比未用酶处理的高54次，裂断长提高了0.41 km，耐破指数高0.5 N·m/g，漂白浆的裂断长、耐折度、撕裂度分别提高了约10%、15%和10%，纸浆强度性能得到明显改善。

(4)采用木聚糖酶生物漂白后的硫酸盐杨木浆抄纸，纸机断头次数减少，纸机平均作业效率提高了近5%，提高了纸机运行的连续性，增加了纸张的抄造量。

(5)未经过木聚糖酶处理段，直接进行ODQP的漂序漂白硫酸盐杨木浆，纸浆白度达到85%以上时，漂剂总用氯量为0.7%，而增加木聚糖酶漂白工段采用ODQP漂白硫酸盐杨木浆的总用氯量为0.5%，当漂后纸浆达到相同的白度时，利用木聚糖酶处理纸浆，可进一步减少漂剂的用量，CODCr和AOX的排放量降低10%以上，具有明显的环境效益和经济效益。

木聚糖酶生物助漂在山东太阳纸业集团溶解浆生产线上进行了长时间的运行，得到了同杨木浆助漂同样的效果，而且木聚糖酶处理溶解浆有利于纤维素的纯化。

目前由于木聚糖酶不能足够耐碱耐热，因而限制了木聚糖酶在大生产中的广泛应用，因此，需要进一步筛选培育耐碱耐热的新型木聚糖酶，可以采用基因工程与蛋白质工程以求获得性质优良的耐碱耐热木聚糖酶，将其有效地应用于各种纸浆漂白过程中，从而进一步提高漂白纸浆质量，节约漂剂用量，减少废水固形物排放负荷，降低生产成本，提高经济效益。

4 结 语

利用木聚糖酶与纸浆纤维中的发色基团、木聚糖、LCC等发生的作用来提高和增加纸浆后续漂白效果。采用木聚糖酶生物助漂可以减少漂白化学品用量和废水固形物排放负荷，实现清洁生产，提高纸浆质量和生产效率，增加经济效益。

耐碱耐热的新型木聚糖酶是大生产所急需的，通过基因工程与蛋白质工程筛选培育性质优良的耐热耐碱木聚糖酶，并有效地将其应用于各种纸浆漂白中，将显著改善纸浆质量，减少废水固形物的处理成本，增加环境效益和提高经济效益。

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TechnicalProgressinXylanaseBio-bleachingofPulp

CHEN Yang-lei1JI Xing-xiang2,*XU Feng1,2,*

(1.BeijingKeyLabofLignocellulosicChemistry,BeijingForestUniversity,Beijing, 100083; 2.KeyLabofPulp&PaperScienceandTechnologyofMinistryofEducation/ShandongProvince,QiluUniversityofTechnology,Ji’nan,ShandongProvince, 250353)

The application of biotechnology in pulp and papermaking industry has been obtained more and more attention, especially the role of hemicellulase in pulp bleaching. Now xylanase bio-bleaching has become a more reliable technology,and it has been widely used in the pulp and papermaking industry. The development of xylanase biobleaching technology of pulps was introduced in this paper, and the mechanism of xylanase-boosting bleaching, bleaching sequences and parameters commonly used in industry of xylanase were discussed.

pulp; xylanase； biology; bleaching

陈阳雷先生，在读硕士研究生；主要研究方向：生物质能源、材料与化学品。

TS745

A

10.11980/j.issn.0254- 508X.2017.12.013

2017-11-12(修改稿)

本项目获得国家重点研发计划(项目编号：2017YFB0307900)及国家自然科学基金(项目编号31670590)的资助。

*通信作者： 吉兴香，博士，教授；研究方向：制浆造纸绿色化学与生物技术。

许 凤，博士，教授；研究方向：生物质高值化利用。

(*E-mail: xxjt78@163.com; xfx315@bjfu.edu.cn)

董凤霞)