脉冲参数对大气压亚微秒脉冲辉光放电的影响

孙晨昊， 李 慎， 宋书通， 郭 颖， 张 菁， 石建军

(东华大学 理学院， 上海 201620)

脉冲参数对大气压亚微秒脉冲辉光放电的影响

孙晨昊， 李 慎， 宋书通， 郭 颖， 张 菁， 石建军

(东华大学 理学院， 上海 201620)

通过大气压氦气亚微秒脉冲辉光放电的一维自洽流体数值模型，研究了亚微秒脉冲电压的脉宽和幅值对放电特性的影响.当放电脉冲电流密度幅值维持在约2 000 A/m2时，随着脉冲电压脉宽从300 ns增加到900 ns，放电电流密度脉冲的脉宽相应增加，脉冲电压幅值从652.2 V降低到557.5 V.在电极表面引入介质层以后，每个脉冲电压会产生两个放电电流密度峰，其中，第一个放电电流密度峰不随脉冲电压脉宽变化，第二个放电电流密度峰的强度有一定的增长，而且其发生时刻对应于脉冲电压的下降沿时刻.在介质阻挡脉冲辉光放电中，随着脉冲电压幅值从2 000 V增加到3 500 V时，两个放电电流密度峰的幅值分别从1 160.6 A/m2增加到2 697.9 A/m2和从963.4 A/m2增加到1 954.5 A/m2，而且放电电流密度峰发生时刻也向脉冲电压上升沿和下降沿开始处移动.该数值模拟研究有助于深入了解大气压脉冲辉光放电的特性和机理.

脉冲辉光放电； 数值模拟； 大气压辉光放电

由于大气压辉光放电产生的低温等离子体不需要真空系统及其在材料表面改性处理、薄膜沉积和环境净化处理等方面的应用前景[1-3]，其放电技术和产生等离子体的特性是近年来低温等离子体研究的热点之一.为了在大气压下获得稳定的辉光放电，激励源主要采用千赫兹下的正弦[4]以及脉冲电压[5-7]和兆赫兹下的射频正弦电压[3，8]，另外，电极表面引入介质阻挡层和脉冲调制射频功率也可以提高放电的稳定性[9-10].研究发现，较正弦电压激发的放电，亚微秒脉冲辉光放电在能量利用效率和放电稳定性控制及其产生等离子体的化学活性方面都表现出更好的特性[11].在千赫兹激发频率下，亚微秒脉冲放电不需要介质阻挡就可以获得高强度稳定辉光放电[5， 7]；而介质阻挡亚微秒脉冲放电在空气中实现了大气压辉光放电[12]，体现出更好的放电稳定性，而且每个脉冲电压都产生了两次放电[6-7， 13].大气压脉冲辉光放电产生的等离子体的气体温度较低，在温度敏感材料表面处理方面具有更好的应用优势.试验研究发现，脉冲电压特性对大气压脉冲辉光放电特性和机理都有较大的影响[14].本文利用一维自洽流体数值模型研究大气压脉冲辉光放电特性随脉冲电压的脉宽和幅值的变化，尤其是对放电电流密度的影响.

1 数值模型

(1)

(2)

(3)

(4)

式中：下标i、 e和He分别表示为第i种粒子、电子和氦原子；n、和S分别为粒子的密度、通量和净产生率；μ和D为离子或电子的迁移率和扩散系数；E和ε分别为电场强度和平均电子能量；ΔEj和Kj分别为第j反应中的能量损失和反应系数；Kel为电子和氦原子反应中的动量转移系数；me和mHe分别为电子和氦原子的质量；kb、Te和THe分别为玻尔兹曼常数、电子温度和氦气温度；q和ε0分别为电子电量和真空介电常数.t为时间变量，气体电压Vg由外加电压Va减去电阻和介质上的电压获得，即

Vg(t)=Va(t)-Vm(t)-Vr(t)

(5)

式中：Vm为两个介质层上的电压降总和；Vr为在电阻上的电压降.

2 结果与讨论

2.1 不同脉冲电压下无介质阻挡放电的电流和电压特性

大气压无介质阻挡脉冲辉光放电在4个不同脉冲电压脉宽(300， 500， 700和900 ns)时的放电电压和电流密度波形如图1所示，其中，脉宽为脉冲电压的半高宽，脉冲电压的上升沿和下降沿时间均为100 ns.

(a) 电压波形

(b) 电流密度波形 图1 不同脉冲电压脉宽时大气压无介质阻挡放电的电压和电流密度波形Fig.1 Voltage and current density waveforms of atmospheric pulsed discharge with different duration of voltage pulses

由图1可以看出，对应于4个脉冲电压，都会产生一次放电电流密度峰，并且发生在脉冲电压的下降沿开始处，分别为400， 600， 800和1 000 ns，电流密度峰的幅值分别为2 055.1， 2 056.8， 2 095.5 和2 011.4 A/m2.由图1(a)可知，当维持放电电流密度峰幅值在2 000 A/m2附近时，脉冲电压幅值随着脉宽的增加逐步降低.这是由于在无介质阻挡脉冲辉光放电中，当脉冲电压加在电极上以后，放电电流密度随时间逐步增大，由于没有介质阻挡，放电电流密度一直会增大到脉冲电压的下降沿开始处，并且随着脉冲电压的下降沿降低，形成放电电流密度峰.因此随着脉冲电压的脉宽增加，放电电流密度增大的时间更长，在达到相同的电流密度幅值的情况下，所需的脉冲电压幅值会降低.这与文献[14]的试验结果一致，在维持放电电流峰值一致的情况下，脉冲电压幅值会随着脉宽的增加而降低.在试验研究中，放电电流峰只是发生在脉冲电压的下降沿处，与数值模拟结果中的电流密度在脉冲电压阶段就开始上升不同.这是由于数值模拟研究是在氦气中开展的，而在放电试验腔体中会有残留空气和水气，这些残留气体会在放电空间形成亚稳态粒子从而加强电离过程[13-14]，所以放电电流峰上升沿时间更短，而且所需的脉冲电压幅值更高.另外需要说明的是，在脉冲电压开启时刻形成的电流密度波包，如图1(b)所示，其峰值为267.7 A/m2，发生时刻为123 ns，与试验测量结果一致，该电流密度波包是由于位移电流密度导致的[7，14].

2.2 介质阻挡放电的电流和电压特性

当在电极表面引入介质阻挡后，大气压脉冲辉光放电的电压和电流密度波形如图2所示，其中脉冲电压的脉宽为300 ns.

图2 大气介质阻挡脉冲放电的电压和放电电流密度波形Fig.2 The waveforms of voltages and discharge current density in atmospheric dielectric barrier pulsed discharge

引入介质阻挡后，所需的脉冲电压幅值更高，另外由于放电中产生的电荷在介质层表面的累积效应，气体电压也不再是外加的脉冲波形，而是在外加脉冲电压的上升沿和下降沿处分别形成两个气体电压脉冲，与大气压介质阻挡辉光放电机制类似[4， 13].由图2可知，当外加脉冲电压幅值为2 000 V时，两个气体电压脉冲的发生时刻和幅值分别为186 ns和956.6 V， 493 ns和757.3 V.因此对应于一个脉冲电压，形成了两个放电电流密度峰，其发生时刻和幅值分别为200 ns和1 158.3 A/m2， 500 ns和918.9 A/m2，放电电流密度峰发生的时刻会滞后气体电压峰的时刻.其中第一个放电对应的气体电压和放电电流密度幅值都比第二个放电高.这是由于两个放电电流密度峰之间的时间间隔为300 ns，第一个放电中产生的电子、离子和激发态粒子在第二次放电发生时还没有完全湮灭，这些活性粒子将辅助第二次放电的产生，其所需的脉冲电压幅值和放电电流密度都较第一次放电低，这也与文献[7]试验中两次放电的纳秒级放电图像对应.另外在放电电流密度峰之前形成的小电流密度峰也是由位移电流密度导致的，其峰值分别为339.5 A/m2和439.9 A/m2.通过比较图2中的气体电压和放电电流密度峰幅值与图1中的脉冲电压和放电电流密度峰的幅值可以看出，引入介质阻挡后，在气体电压更高的情况下获得的放电电流密度反而降低.这是因为图2中的外加脉冲电压在介质层表面空间电荷形成的存储电压的作用下，两个气体电压峰的脉宽远低于外加脉冲电压的脉宽.

2.3 不同脉冲电压下介质阻挡放电的电流和电压特性

大气压介质阻挡脉冲辉光放电在4个不同脉冲电压脉宽(300， 500， 700和900 ns)时的放电电压和电流密度波形如图3所示，其中脉冲电压幅值恒定为2 000 V.如图3(a)所示，脉冲电压波形的上升沿和下降沿都为100 ns，半高宽分别为300， 500， 700和900 ns.产生的放电电流密度波形如图3(b)所示，其中第一次放电对应的电流密度波形是一样的，都发生在200 ns处，幅值为1 158.3 A/m2，这与图2中第一次放电的发生时刻和幅值保持一致，因为脉冲电压在第一次放电阶段也是一致的.由于第二次放电发生在脉冲电压的下降沿处，对应于不同的脉冲电压脉宽，第二次放电电流密度峰发生的时刻也不同，分别为500， 700， 900和1 100 ns处，对应的幅值分别为918.9， 963.4， 992.1和1 010.8 A/m2.第二次放电电流密度幅值随着脉冲电压脉宽增加也有一定的增大.这是由于第二次放电的产生会受到第一次放电中产生的活性粒子的影响，特别是在电场反向的情况下，气体电压由第一次放电的正值转变到第二次放电的负值(如图2所示)，在介质层表面积累的残余电子将作为种子电子辅助第二次放电的产生，因此，随着脉冲电压脉宽的增加，在介质层表面积累的电子也会增加，增强了对第二次放电的辅助效果[10， 12]，这也解释了第二次放电电流密度峰值幅值增加的原因.另外需要指出的是，随着脉冲电压脉宽增加到其中的残余电子密度开始下降时，第二次放电电流密度幅值也会开始下降，这在试验中已经得到了验证[7].

(a) 电压波形

(b) 电流密度波形 图3 不同脉冲电压脉宽时大气介质阻挡脉冲放电中电压和电流密度波形Fig.3 The waveforms of voltage and discharge current density in atmospheric dielectric barrier pulsed discharge with different duration of voltage pulse

大气介质阻挡脉冲辉光放电在4个不同脉冲电压幅值(2 000， 2 500， 3 000和3 500 V)时的放电电压和电流密度波形如图4所示，其中脉冲电压脉宽为500 ns.如图4(a)中所示，脉冲电压波形的上升沿和下降沿都为100 ns，脉冲电压幅值分别为2 000， 2 500， 3 000和3 500 V，产生的放电电流密度波形如图4(b)所示，第一次和第二次放电电流密度峰的发生时刻和幅值都随脉冲电压的幅值发生变化.在4个不同脉冲电压幅值下，第一次放电电流密度发生时刻分别为200， 194， 181和166 ns，幅值分别为1 160.6， 1 730.8， 2 052.9和2 697.9 A/m2；第二次放电电流密度发生时刻分别为700， 695， 683和666 ns，幅值分别为963.4， 1 308.4， 1 521.2和1 954.5 A/m2.随着脉冲电压幅值的增加，两次放电都体现出，放电发生的时刻向脉冲电压上升沿和下降沿开始处移动，放电电流密度幅值都逐步增加.随着脉冲电压幅值的增加，气体电压也会相应增加，因此会提高放电电流密度幅值.由于脉冲电压的上升沿和下降沿发生的时间保持不变，脉冲电压幅值的增加也会提高电压在上升沿和下降沿阶段的时间变化率(如图4(a)所示)，由于位移电流导致的电流密度峰幅值也随脉冲电压幅值的增加而提高(如图4(b)所示).随着脉冲电压的上升，气体电压在更短的时间内达到气体击穿电压(如图2所示)，形成放电脉冲，这也与文献[14]的试验研究结果一致.

(a) 电压波形

(b) 电流密度波形 图4 不同脉冲电压幅值时大气介质阻挡脉冲放电中电压和电流密度波形Fig.4 The waveforms of voltage and discharge current density in atmospheric dielectric barrier pulsed discharge with different amplitude of voltage pulse

4 结 语

本文采用大气压氦气中亚微秒脉冲辉光放电的一维自洽流体模型，数值模拟研究了脉冲电压参数对放电特性的影响.研究发现，在没有介质阻挡的情况下，放电脉冲只是发生在脉冲电压的下降沿处，脉冲电压脉宽和幅值共同决定脉冲放电电流密度的上升沿和幅值.在介质阻挡脉冲辉光放电中，由于介质层的引入，气体电压表现为两个分别处于脉冲电压上升沿和下降沿处的气体电压脉冲，并由此导致两个放电电流密度峰，其中第二个放电的发生受到第一个放电中产生的等离子体活性粒子的影响，其作用随着脉冲电压脉宽变化.随着外加脉冲电压幅值的增加，两个放电电流密度峰幅值都相应增加，并且发生时刻都分别向脉冲电压上升沿和下降沿开始处移动.

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DependenceofSub-microsecondPulsedAtmosphericPressureGlowDischargeonParametersofVoltagePulses

SUNChenhao，LIShen，SONGShutong，GUOYing，ZHANGJing，SHIJianjun

(College of Science， Donghua University， Shanghai 201620， China)

The dependence of sub-microsecond pulsed atmospheric pressure glow discharge on pulse duration and amplitude of voltage pulses is investigated by a one-dimensional self-consistent fluid model in atmospheric helium. With increasing of the duration of voltage pulse and fixed amplitude of discharge current density about 2 000 A/m2， the duration of discharge current density grows and the amplitude of pulse voltage reduces from 652.2 V to 557.5 V. There are two peaks of discharge current density with introducing the dielectric barrier above the electrode surfaces during one voltage pulse. With elevating the duration and fixed amplitude of voltage pulse， the first peak of discharge current density retains and the amplitude of second discharge current density increases， which happens at the falling phase of voltage pulse. In the dielectric barrier pulsed glow discharges， both amplitudes of discharge current density grow from 1 160.6 A/m2to 2 697.9 A/m2and from 963.4 A/m2to 1 954.5 A/m2， respectively， and the time instants of both current density peaks move toward the beginning of rising and falling phase of voltage pulse， when the amplitude of pulse voltage increases from 2 000 V to 3 500 V. This numerical simulation study helps the better understanding of discharge characteristics and mechanism of atmospheric pressure pulsed glow discharges.

pulsed glow discharge；numerical simulation；atmospheric pressure glow discharge

1671-0444(2017)05-0759-05

2016-06-28

国家自然科学基金资助项目(11475043，11375042)

孙晨昊(1987—)，男，山东兖州人，硕士研究生，研究方向为低温等离子体物理. E-mail：sunch23@163.com

石建军(联系人)，男，教授， E-mail：JShi@dhu.edu.cn

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(责任编辑：杜佳)