基于混沌混合的分合式微混合器研究

史冬冬 李金贝奇 王瑞金 朱泽飞

杭州电子科技大学机械工程学院，杭州,310018

基于混沌混合的分合式微混合器研究

史冬冬 李金贝奇 王瑞金 朱泽飞

杭州电子科技大学机械工程学院，杭州,310018

按照混沌混合理论构建了Smale、Helical和Baker三种微混合器，为研究其混合机理与混合效果，对不同雷诺数下的对流扩散和混合进行了数值模拟，并用实验结果进行了验证。结果发现：实验结果与数值模拟结果吻合得很好。在低雷诺数下，由于Baker微混合器中流体的分层作用强，明显增大了流体的接触面积，也加快了流体混合速度，其混合效果要明显优于另外两种混合器；然而，在较大的雷诺数下，Smale微混合器中流体混合效果则优于Baker微混合器，其原因是Smale微混合器的分层效果虽然不如Baker微混合器，但其对流作用明显强于Baker微混合器；Helical微混合器因没有分层作用，其混合主要依赖于对流，所以在低雷诺数下混合性能较差，而高雷诺数下混合性能有所提高。

分合式微混合器；混沌对流；扩散；分层；雷诺数

0 引言

芯片实验室(Lab-on-a-chip)作为近年来兴起的研究热点，在基因分析、生物检测、化学工程[1-3]等领域有着广阔的应用前景。由于微尺度下液体流动时雷诺数比较小，此时的流体混合以扩散为主，以至混合时间长。这就需要设计能提高混合速度的微混合器[4]。

被动式微混合器制作简单，使用方便，因此在微流动系统中得到了广泛的应用[5]。LIU等[6]根据混沌对流原理设计了一种三维蛇形微混合器，其三维结构剖面呈C形，由于三维弯曲结构的影响使微通道内产生与主流方向垂直的二次流，且增强了混合效果。DIRK等[7]也根据混沌混合理论研发了一种截流式微混合器，其在混合通道内安装许多挡板，从而使流体产生横向对流，增强了混合效果。STROOCK等[8]为了使微通道内部产生混沌对流，在微通道底部设计向外凸出的人字形结构，这种人字形结构使流体受到不同方向的阻力，并改变流体的主流方向，因此通道内流体会呈现对流及旋流的流动状态，从而提高混合效果。ANSARI等[9-10]设计了循环型微混合器通道，通过改变通道结构使流体循环流动，延长流体的混合时间，进而提高混合效率。夏国栋等[11-13]对ANSARI等的结果进行深入研究，并提出了非对称分离重组扇形空腔微混合器,另外还研究了涡结构微混合器和窄缝挡板微混合器等，都取得了较好的结果。CORTES-QUIROZ等[14]在T形微混合器的基础上，通过改变进口的位置设计了三维T形微混合器，其主通道流体能够产生剧烈的旋流，且随着雷诺数增大而越发剧烈，从而提高了混合效果。

综上，提高混合效率主要是通过改变微通道的几何形状、内部结构等来增大流体的扩散和对流作用，同样，高效率微混合器的设计也应以此为出发点。目前的被动微混合器由于结构较复杂，存在制作困难、压力降较大的不足，且现有的微混合器主要是针对雷诺数(Re)较大(几十到几百)情况下的流体混合，而针对较小雷诺数(10甚至1以下)情况下流体混合的微混合器研究并不多见。

本文以混沌混合理论为基础，针对较小雷诺数情况设计了一种基于混沌混合的分层式微混合器，并用数值模拟的方法研究其混合机理、混合效果与雷诺数的关系。为了验证其混合效果，将模拟结果与实验结果进行比较。

1 微混合器的设计

1.1 混沌混合理论

微流体系统主要是在扩散作用和对流作用的共同影响下促进混合。在微尺度条件下，单纯依靠扩散作用无法达到满意混合，所以对于微流体系统，流体的混合还要依靠流体的混沌对流作用来实现不同流体之间的快速混合。

混沌现象是美国科学家LORENZ[15]在1963年模拟大气湍流实验时发现的。美国数学家SMALE[16]建立了一个几何模型：将一块橡皮经过反复的拉伸、折叠，最终得到了一个结构错综复杂的自我镶嵌的形状,即Smale马蹄。Smale马蹄就是一个混沌模型，揭示了混沌的本质，即拉伸、折叠、挤压。混沌混合就是在反复的拉伸、折叠、挤压之中，通过破坏流体运动的周期性，让流体运动的流线呈现出一种特殊的形状,从而达到快速充分混合的目的。

图1为混沌变换示意图。因Smale型混合器的特殊几何模型，故会对通道里面的流体产生一定的压缩、拉伸，然后回折堆叠。同时因存在横向通道，流体会产生旋转作用，从而加速了流体的混合。Baker变换对通道内流体进行拉升、分切和堆叠，可大幅度增大流体间的接触面积，但不会产生旋转作用。

(a)Smale变换 (b)Baker变换图1 混沌变换示意图Fig.1 Diagram of Chaotic transformation

(a)Smale模型

(b)Helical模型

(c)Baker模型图2 三种微混合器的几何结构Fig.2 Geometric structures of three micromixer models

1.2 微混合器的几何模型

图2所示为三种微混合器模型，其中Smale混合器已经在前期工作中进行了研究[17],本文继续对其混合机理及实验进行研究，并与Helical和Baker模型进行对比。三种模型的进出口尺寸均为100 μm×100 μm。对于Smale和Helical模型，每个单元长度为800 μm，每个单元经过两次分离合并，其他各处通道尺寸均为100 μm×100 μm；而对于Baker模型，每个单元长度为400 μm，每个单元经过一次分离合并，且每次分离后通道尺寸缩小为50 μm×100 μm。三种模型总长度均为1800 μm。通道的两个进口分别进样品液和检测液。

2 数学模型

2.1 控制方程

由于微通道中的流动是液体，且速度一般不大，可按照不可压缩流体处理，因此对于定常问题的连续性方程可以写为

v=0

(1)

对流扩散方程为

(2)

式中，C为组分浓度；D为扩散系数。

对各个组分的对流扩散方程进行量纲一化处理后，可得相关表达式如下：

(3)

式中，h为微通道的深度;w为微通道的宽度;Dh为水力直径；Uref为特征速度；υ为运动黏度；Sc为施密特数；Re为雷诺数。

本文中假设液体黏度和扩散系数为定值，因此施密特数Sc为定值，Re只与入口速度有关，因此输运项的比重随Re的增大而增大。当Re很小时，扩散项很大，对流项很小，扩散混合占主导；而当Re很大时，扩散项很小，对流混合起主导作用。

对于不可压缩理想流体，忽略其重力作用，其动量守恒方程为

(4)

式中，p为压力；ρ为流体的密度；μ为流体的动力黏度。

因为流体的密度、黏度均为常数，故联合式(1)、式(4)可求解出速度和压力，且方程是封闭的。根据求解出的速度再结合式(3)就可求解出浓度的分布。对控制域进行网格划分之后，采用有限体积法计算控制域的流场分布，包括浓度场、压力场、速度场。

2.2 混合效果指标

为了比较不同模型的混合效果，根据数理统计的原理，混合效果可以用标准差来衡量：

(5)

标准差σ值在0～0.5范围内变化，0表示检测液与样品液完全混合，0.5表示完全没有混合。

2.3 参数设定

为了分析不同混合器的混合作用，本文忽略了样品液与检测液之间物理性能的差异，因此样品液和检测液的密度均设为1000 kg/m3；动力黏度均设为0.001 Pa·s；扩散系数是物质的物性之一，常温常压下液-液传质即两种液体组分之间的扩散系数在10-9数量级比较典型[18]，因此将二者间的扩散系数设为10-9m2/s。

由于三种微混合器存在几何结构差异，故流体在不同混合器中的流经距离是不同的，从而会造成流体在相同流速下、不同混合器中的混合时间是不等的。为了便于比较，需要保证流体流过通道所经历的混合时间相同，所以三种混合器的入口速度应满足一定的比例。根据计算得出三种混合器入口速度之比应当为11∶11∶10.5，计算中所选取的速度及对应的雷诺数见表1。

表1 各种模型的入口速度及对应的雷诺数Tab.1 Inlet velocities and corresponding Reynolds number of various models

3 结果与讨论

3.1 三种微混合器的分层作用

图3为雷诺数等于1时三种模型经过4次分合后的样品液浓度分布云图。图4为分合式通道流动混合示意图。由图3可以看出，Smale模型采用的是上下分离，在水平面内旋转180°后再上下合并，由于上下两部分拐弯方向不同，会产生明显的分层效果(图3a)，其分层原理见图4a。相反，Helical 模型是上下分离，在水平面内旋转180°再左右合并，直观上应有较好的分层效果，但由于上下两部分拐弯方向相同，抵消了分层效果(图3b)，其分层原理见图4b。Baker模型同样是上下分开左右合并，与Helical 模型相同，但与之不同的是在合并前没有在水平面内旋转180°，故不会将分层效果抵消，进而产生了较好的分层效果(图3c)，其分层原理见图4c。

图3中还有一个现象值得注意，Smale 模型和Helical 模型的分层会产生旋转，而Baker 模型则不会，其原因是Smale 模型和Helical 模型上下分离后都在水平面内拐弯，而Baker 模型在上下分离后却是在垂直面内拐弯，故不会影响分层的旋转。

(a)Smale模型

(b)Helical模型

(c)Baker模型图3 三种微混合器经过四次分合后的样品液浓度云图Fig.3 The contours of sample concentration after four times of splitting and merging in three micromixer

分析图3中截面2对应的三种模型经过二次分合后的样品液的浓度云图可知，Baker 模型的高浓度区和低浓度区明显比另外两种模型的要少，意味着Baker 模型的混合效果明显优于Smale 模型和Helical 模型，且Helical 模型最差。此外，经过二次分合后，Smale 模型和Helical 模型再次旋转90°，其分层方向则与Baker 模型一致了。

(a)Smale模型

(b)Helical模型

(c)Baker模型图4 分合式通道流动混合示意图Fig.4 Diagram of lamination of fluid in a splitting and merging microchannel

结合图4，分别对图3中三种模型的4个截面进行具体分析可知，Smale通道会在第一次分层的基础上再次回折堆叠而产生5个分层，即产生3个高浓度区和2个低浓度区(图3a截面2)，依次可推，经过1，2，3，…，n次分合后，将分别会产生3，5，9，…，(2n+1)层。Baker模型则是在第一次分合基础上，再次切割和叠堆产生8个分层，即4个高浓度区和4个低浓度区(图3c截面2)，依次可推，经过1，2，3，…，n次分合后，将分别产生4，8，16，…，2n+1层。

由此可知，Baker模型和Smale模型的模拟结果完全符合混沌混合理论的分析结果。然而，图3b中Helical模型的两种流体每次分离后往相同的方向旋转，结果类似于两根绳子螺旋式地拧在一起,且每个截面看到的高浓度和低浓度区在整个过程中几乎不变(1个高浓度区和1个低浓度区)，只与拧的松紧程度有关，即若拧得紧，截面内应能看到不同数量的高浓度区和低浓度区。

3.2 三种微混合器的混合效果比较

取表1中的4组比例为11∶11∶10.5的入口速度进行数值模拟计算，再根据式(5)计算每次合并后的通道截面上的标准差σ。图5所示为不同入口速度下三种混合器模型的混合指标随流动距离的变化情况。其中横坐标是流体在X轴方向上的流经距离；纵坐标是样品液浓度的标准差。

(a)第1组速度

(c)第3组速度

(d)第4组速度图5 进口速度成比例时的混合效果比较Fig.5 The mixed effect comparison at inlet velocity is proportional

由图5a～图5c可以看出，在第1、2、3组速度下Baker模型的混合效果明显优于Smale和Helical模型，其中Helical模型的混合效果最差。其原因是在速度较小的情况下，扩散作用对流体间的混合起主导作用。根据图3的结果，Baker模型内流体的分层效果要明显优于另外两种模型，流体接触面积最大，扩散混合效果也最好。

但Baker模型的混合效果的优势会随着入口速度的增大而逐渐减弱(图5d)。在第四组速度下，Baker模型的混合效果已经不如Smale和Helical模型了。这是因为在较大的第4组速度下，对流已经开始对流体的混合起主导作用，这时Smale和Helical模型通道在水平面内的弯曲通道刚好能使不同组分之间产生跨流线的运动，产生混沌对流，从而可加强混合效果。相反，Baker模型则是在垂直面内弯曲，故不会产生组分之间的跨流线运动，从而无法加强混合。因Smale和Helical模型在每次分合时在黑色椭圆圈处(图4)都能产生次流，且其是有利于混合的， 而Baker模型则不会产生次流，所以对流混合效果不佳。这就解释了在较大速度下Baker模型的混合效果要明显差于Smale模型和没有分层作用的Helical模型的原因。

对于确定的扩散系数，存在确定的施密特数,Sc为定值，且表征对流与扩散相对比例的佩克莱特数Pe与雷诺数Re只存在数量级上的差异，故本文选取Re为变量。在0.01～20范围内选取12组Re，对3种模型相同进口速度时的前4次分合后的混合指标进行比较，如图6所示。由图6可以看出，第一次分合后Baker模型的分层为4层，Smale模型的分层为3层，Helical模型只有2层，所以Baker模型的混合效果较好，但差距不大(图6a)。第二次分合后Baker、Smale和Helical模型的分层分别为8、5、2层，相互之间的差距明显增大(图6b)。依次类推，经过第三次和第四次分合后，三种模型的混合效果将进一步分化(图6c、图6d)。

此外，图6中还有两点值得注意，一方面是随着Re的增大，3种模型间的混合效果的差距将会减小。其原因是Re增大后对流混合的比重会上升，特别当Re大于3的情况下，混合指标的趋势会发生变化，如Helical模型的混合指标在Re小于3时是递增的，而大于3时是递减的。同样Smale模型也有一个拐点(Re在6左右时)。但Baker模型没有这样的拐点，因Smale和Helical模型均能产生一种螺旋形扭曲效果，这种螺旋形扭曲能够产生混沌对流，从而强化对流混合，而Baker模型明显没有扭曲效果，所以对流混合效果不佳。另一方面是Baker模型的混合效果变化趋势与另外二种不同，在Re大于10以上时混合效果会明显变差(图6c、图6d)，因对流混合对Baker模型几乎没有好处，反而混合时间的显著缩短会降低扩散混合的效率，进而会降低其混合效果。

(a)第1次分合

(b)第2次分合

(c)第3次分合

(d)第4次分合图6 进口速度相同时的混合效果比较Fig.6 Comparison of mixing effects with same inlet velocity

3.3 三种微混合器的压力损失

由于微泵的工作压力大多在1～3个大气压，所以混合器的压力降将是另外一个重点关注的问题。假设三种微混合器入口处压力均为0，取进口速度为第四组速度，然后计算从入口到出口的沿程压力损失。图7所示为三种通道内的压力变化。由图7可以看出，除入口附近区域外，沿程压力将直线下降，但是Baker模型的下降速度明显比另外两种要快。因Baker模型每个单元中有一段通道是缩小的，这样此通道内的流体速度就会增大，导致Baker通道的能量损耗增大，即压力损失增大。

图7 三种通道内的压力变化Fig.7 The pressure drops in the three models

对于Smale和Helical模型，其通道性质和流体的变形是相同的，所以其压力损失也是相等的，因此Smale和Helical两种模型数值模拟的压力降曲线是基本重合的，如图7所示。

3.4 实验验证

为了验证数值模拟结果的正确性，对Baker模型和Smale模型分别进行了实验测量。限于实验条件和实验经费，只对雷诺数为1的情况进行了验证。在微混合器的二个入口分别导入水和添加体积分数为1%、粒径为150 nm的聚苯乙烯荧光粒子(美国公司，Duke)，利用激光诱导荧光测量平台(丹麦公司，Dantec Dynamics)，得到拍摄速率为每秒49帧的暗场荧光图像，由于只能拍摄到微混合器垂直于流动方向的正面图像，且无法得到图3所示的截面图像，故只拍摄了混合前、2次分合后和4次分合后的正面图像(图8)，同数值模拟结果比较可知一致性很好，说明数值模拟结果的正确性。

由图8可以看出，二种微混合器均有明显的分层效应，由于选取的Re相对较大，且扩散效应小，故分层效果十分明显。但是，评判混合效果还缺乏足够的依据，因没法得到微通道横截面上的图像。

混合前(模拟) 第2次分合(模拟) 第4次分合(模拟)

混合前(实验) 第2次分合(实验) 第4次分合(实验)(a)Smale模型

混合前(模拟) 第2次分合(模拟) 第4次分合(模拟)

混合前(实验) 第2次分合(实验) 第4次分合(实验)(b)Baker模型图8 数值模拟结果与实验结果的比较Fig.8 Comparison of numerical and experimental results

4 结论

对Smale、Helical和Baker三种被动式微混合器进行了数值研究，并对不同入口速度下的组分浓度变化和压力降进行了分析，并与实验结果进行比较。结果显示，数值模拟结果与实验结果有很好的一致性。在雷诺数较小条件下，是扩散作用起决定性作用，因Baker微混合器拥有最多的分层和最大组分间的接触面积，其混合效果要明显优于其他两种微混合器。但随着雷诺数的增大，对流混合则起主导作用，Baker模型的混合效果的优势逐渐丧失，具有分层效果和加强对流效应的Smale模型的混合效果就超越了Baker模型。此外，由于Baker通道内有部分通道收缩，且流体平均速度快，从而会产生较大的压力降，但数值上在几千帕，完全在实用范围内。

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InvestigationonSplitting-mergingMicromixersBasedonChaoticMixing

SHI Dongdong LI Jinbeiqi WANG Ruijin ZHU Zefei

School of Mechanical Engineering, Hangzhou Dianzi University,Hangzhou,310018

Three trypes of micromixers, Smale, Helical and Baker micromixers, were built based on chaotic theory. In order to illustrate mixing mechanism and mixing effects, numerical simulations were carried out at various Reynolds numbers. Corresponding experiments were conducted to verify the numerical results. The results show the good agreements between numerical results and experimental results. Baker micromixers have more excellent mixing effects at low Reynolds numbers than that of Smale micromixers，because more-folds of interface areas between two streams caused by lamination expedite mixing. However, the mixing effects of Baker micromixers were not a patch on that of Smale at high Reynolds numbers. The reasons should be that, more convective mixings owing to more bending channels in Smale micromixers intensify mixing effects besides the lamination being slightly inferior to Baker micromixers. The mixing effects in Helical micromixers are not so satisfied because of no lamination at low Reynolds numbers, and somewhat improved at high Reynolds numbers.

splitting-merging micromixer; chaotic convection; diffusion; lamination; Reynolds number

TK124；TQ021.4

10.3969/j.issn.1004-132X.2017.23.006

2017-02-17

国家自然科学基金资助项目(11572107，51376055)

(编辑胡佳慧)

史冬冬，男，1991年生。杭州电子科技大学机械工程学院硕士研究生。主要研究方向是微流体技术和微纳流体传热。E-mail:792179641@qq.com。李金贝奇，男，1993年生。杭州电子科技大学机械工程学院硕士研究生。王瑞金(通信作者)，男，1965年生。杭州电子科技大学机械工程学院教授。E-mail：Wrj5188@163.com。朱泽飞，男，1963年生。杭州电子科技大学机械工程学院教授、博士研究生导师。