我国猪肉中磺胺类药物的残留特征分析

靳红果+张瑞+王颖+李婷婷+刘华琳

摘 要：利用高效液相色谱-串联质谱方法，分析2016年我国15 个地区、604 份猪肉样品中16 种磺胺类药物的残留特征。结果表明：猪肉样品中磺胺类药物的检出率为4.80%，超标率为1.66%；磺胺类药物残留以磺胺二甲嘧啶为主，磺胺氯哒嗪次之；样品中磺胺二甲嘧啶的检出量高达321.0 ?g/kg。我国猪肉中磺胺类药物的残留特征与畜禽养殖粪便中的情况基本一致，磺胺类药物中磺胺二甲嘧啶的检出率和残留量均较高，同时也存在其他磺胺类药物残留。

关键词：磺胺类药物；猪肉；高效液相色谱-串联质谱法；残留

Analysis of Residual Characteristics of Sulfonamides in Pork in China

JIN Hongguo， ZHANG Rui， WANG Ying， LI Tingting， LIU Hualin*

（Circulation Industry Promotion Center of the Ministry of Commerce， Beijing 100070， China）

Abstract： Sixteen sulfonamide residues in 604 pork samples collected from 15 Chinese provinces in 2016 were investigated by using ultra performance liquid chromatography combined with tandem mass spectrometry （UPLC-MS/MS）. The detection rate and over-limit rate of sulfonamides were 4.80% and 1.66%， respectively. Sulfamethazine was the dominant residual sulfonamide at a maximum concentration of 321.0 ?g/kg， followed by sulfachloropyridazin. The residual characteristics of sulfonamides in pork and livestock and poultry feces were consistent. Besides sulfonamide， other sulfonamide residues were also detected in pork samples.

Key words： sulfonamides； pork； high performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry； residues

DOI：10.7506/rlyj1001-8123-201710006

中图分类号：S859.8 文献标志码：A 文章编号：1001-8123（2017）10-0031-05

磺胺类药物作为广谱抗菌药已有70 年的历史，至今已合成10 000多种磺胺类衍生物，其中有40多种应用于人体和兽药。磺胺类药物廉价且高效，作为兽药被单独使用或与其他抗生素共同使用，甚至作为饲料添加剂用来促生长或增产，应用于畜禽养殖业。但许多国家已明确禁止抗生素作为饲料添加剂使用。研究表明，磺胺类药物是应用最广、使用量最大的兽药抗生素[1-2]。

磺胺类药物在食品和环境中的残留均对人类的健康造成了很大影响。每年约有20 000 t磺胺类药物进入生物圈，大量的磺胺类药物在畜禽粪便、土壤和水体中被发现[3-5]。

在動物养殖过程中，预防和治疗疾病时不按照兽药用法和用量使用或屠宰时不严格执行休药期，导致磺胺类药物残留，从而通过食品进入人体。严格来说，消费者都是这些磺胺类药物的被动消费者，它们主要来源于肉[6]、乳[7]、

蛋[8]和蜂蜜[9]中的残留。在食品中，磺胺类药物的检出率是20%、氟喹诺酮类19%、氨基糖苷类15%、氯霉素类15%、β-内酰胺类15%、噁唑烷酮类8%、四环素类8%，其中磺胺类药物是抗生素中残留最严重的[2]。国际食品法典委员会和许多国家规定，食品中磺胺类药物总量以及磺胺二甲嘧啶等单个磺胺的最大残留限量（maximum residue limit，MRL）为0.1 mg/kg。长期摄入磺胺类药物非常危险，它会引起过敏反应和体内菌群失调，抑制酶活，促使病原体不断形成。另外有研究表明，一些磺胺类药物会影响人类的造血功能，从而引发癌症[10]。

不同种类食品中磺胺类药物的检出率从高到低依次为牛乳、肉类（不含鱼肉和鸡肉）、鱼肉、鸡肉、蜂蜜、蛋和其他[10]。国内外对于磺胺类药物的研究多集中在前处理和检测方法上[10-14]，磺胺类药物在猪肉中残留的调查和特征分析较为少见。本研究从我国全国范围内采集猪肉样品，采用国家标准方法检测，探究猪肉中16 种磺胺类药物的残留特征，并结合我国相关磺胺类药物环境行为方面的研究报道，尤其是关于磺胺类药物在全国各地畜禽类粪便中的残留和分布特征，进行了关联性分析。

1 材料与方法

1.1 材料与试剂

集中从15 个地区采集猪肉样品，采样数量和地点如表1所示。共采集样品604 份，每份样品不少于1 500 g，取样部位为前腿肌肉（2号肉）或后腿肌肉（4号肉）。从每份样品中取出约500 g，充分搅碎，混匀，装入食品级自封袋中，-18 ℃冻存。

磺胺醋酰、磺胺嘧啶、磺胺二甲异恶唑、磺胺甲噻二唑、磺胺噻唑、磺胺氯哒嗪、磺胺甲基嘧啶、磺胺间甲氧嘧啶、磺胺吡啶、磺胺甲基异恶唑、磺胺邻二甲氧嘧啶、胺对甲氧嘧啶、磺胺二甲嘧啶、磺胺甲氧哒嗪、磺胺苯吡唑和磺胺间二甲氧嘧啶标准品（纯度

均≥98%） 德国Dr.Ehrenstorfer公司；乙腈、正己烷（均为色谱纯） 德国Meker公司；其他试剂均为分析纯。

1.2 仪器与设备

UPLC-TQD超高效液相色谱-串联质谱仪、ACQUITY UPLC BEH C18柱（2.1 mm×50 mm，1.7 ?m） 美国Waters公司；GM 200搅拌捣磨仪 德国Retsch公司。

1.3 方法

1.3.1 单标储备溶液的配制

准确称取10 mg的16 种磺胺类药物标准品，分别置于100 mL容量瓶中，用乙腈定容，配制成质量浓度均为0.1 mg/mL的标准储备溶液，4 ℃保存。

1.3.2 混合标准中间溶液的配制

移取不同体积的16 种磺胺类药物单标储备液，置于相同100 mL容量瓶中，用乙腈定容。具体取样体积如下：磺胺甲噻二唑0.5 mL；磺胺醋酰、磺胺嘧啶、磺胺氯哒嗪、磺胺甲基异恶唑、磺胺甲基嘧啶、磺胺吡啶、磺胺二甲异恶唑、磺胺间甲氧嘧啶和磺胺邻二甲氧嘧啶各1 mL；磺胺间二甲氧嘧啶、磺胺噻唑和磺胺甲氧哒嗪各2 mL；磺胺对甲氧嘧啶和磺胺二甲嘧啶各4 mL；磺胺苯吡唑8 mL。

1.3.3 基质混合标准工作溶液的配制

根据GB/T 20759—2006《畜禽肉中十六种磺胺类药物残留量的测定 液相色谱-串联质谱法》[15]中每种磺胺类药物的灵敏度和仪器线性范围，分别取0、0.0250、0.0625、0.1250、0.2500、0.3750 mL上述混合标准中间溶液，用空白样品提取液定容至1 mL，配制成不同质量浓度的基质混合标准工作溶液。

系列混合标准工作溶液中各物质的质量浓度分别为：1）磺胺甲噻二唑：0、12.50、31.25、62.50、125.00、187.50 ng/mL；2）磺胺醋酰、磺胺嘧啶、磺胺氯哒嗪、磺胺甲基异恶唑、磺胺甲基嘧啶、磺胺吡啶、磺胺二甲异恶唑、磺胺间甲氧嘧啶和磺胺邻二甲氧嘧啶：0、25、75、125、250、250 ng/mL；3）磺胺间二甲氧嘧啶、磺胺噻唑和磺胺甲氧哒嗪：0、50、125、250、500、750 ng/mL；4）磺胺对甲氧嘧啶和磺胺二甲嘧啶：0、100、250、500、1 000、1 500 ng/mL；5）磺胺苯吡唑：0、200、500、1 000、2 000、3 000 ng/mL。

1.3.4 磺胺类药物残留量的计算

将16 种磺胺类药物的基质混合标准工作溶液进样，以各物质的质量浓度为横坐标，对应的峰面积为纵坐标，绘制标准曲线。

样品中单个磺胺类药物的残留量按下式计算。

式中：X为猪肉中单个磺胺类药物的残留量/（μg/kg）；ρ为从标准工作曲线得到的单个磺胺类药物的质量浓度/（ng/mL）；V为试样溶液的定容体积/mL；m为试样溶液中试样的质量/g。

1.4 数据处理

采用Waters Masslynx 4.1软件对数据进行处理。

2 结果与分析

2.1 16 种磺胺类药物的标准工作曲线

16 种磺胺类药物均呈现良好的线性关系，相关系数（R2）均大于0.995，检出限满足GB/T 20759—2006[15]中的要求。各磺胺类药物的回归方程和R2分别为：磺胺甲噻二唑：y=29.117x+98.940（R2=0.995 6）；磺胺醋酰：y=41.377x+133.079（R2=0.996 8）；磺胺嘧啶：y=157.638x+604.570（R2=0.996 9）；磺胺嘧啶：y=111.157x+402.416（R2=0.997 6）；磺胺二甲異恶唑：y=105.772x-518.365（R2=0.995 0）；磺胺甲基嘧啶：y=157.223x+3.411（R2=0.997 9）；磺胺氯哒嗪：y=46.402x+130.458（R2=0.995 6）；磺胺间甲氧嘧啶：y=100 917x-373.206（R2=0.995 7）；磺胺邻二甲氧嘧啶：y=296.338x+115 8（R2=0.995 2）；磺胺甲基异恶唑：y=94.372x-272.989（R2=0.995 4）；磺胺噻唑：y=73.434x-260.557（R2=0.997 7）；磺胺甲氧哒嗪：y=13.678x+241.280（R2=0.995 5）；磺胺间二甲氧嘧啶：y=186.428x+2 167.440（R2=0.995 6）；磺胺对甲氧嘧啶：y=104.770x+2 089.590（R2=0.996 6）；磺胺二甲嘧啶：y =112.101x+4 020.790（R2=0.995 8）；磺胺苯吡唑：y=40.379x+1 977.420（R2=0.996 4）。

2.2 不同地区磺胺类药物的残留特征

由表2可知，天津、北京、四川和安徽地区猪肉样品的磺胺类药物检出率较高，均≥10%，最大残留量达321.0 ?g/kg，为最大残留限量的3 倍多；河北、河南、山东和湖南地区的样品中也有检出，但检出率相对较低；其他7 个地区的样品中没有检出。来自不同地区的604 份猪肉样品中，29 份样品中有磺胺类药物检出，总检出率为4.80%，10 份样品中的磺胺类药物残留量超过最大残留限量，超标率为1.66%。以上结果说明，当前我国猪肉中磺胺类药物残留确实存在。

我国生猪流通比较快，对于检出样品只能判定其产地，并不能追溯其养殖地，不能从根本上判断哪些地区养殖过程中的磺胺类兽药使用问题比较突出。目前国家正在逐步完善肉类、蔬菜流通追溯体系建设，以期将来发生食品安全事件时，监管部门可以通过追溯系统有效掌握产品去向，保障民众的饮食安全。

2.3 不同磺胺类药物在猪肉中的残留特征

Dmitrienko等[10]的研究表明，牛乳和畜禽肉中磺胺类药物的检出率较高，其次是鱼类、蛋、蜂蜜及其他。由表3可知，本研究中检出磺胺类药物的29 份样品中，25 份含有磺胺二甲嘧啶，且其中10 份样品超出限量，最大值达321.0 ?g/kg；4 份样品中含有磺胺氯哒嗪，但未超标，且未发现猪肉样品中同时存在多种磺胺类药物残留。这说明磺胺类药物中磺胺二甲嘧啶的残留比较严重。

中华人民共和国农业部公告第168号：饲料药物添加剂使用规范[16]中规定部分磺胺类药物可用于猪的疾病防治，并规定了疗程，且仅能作为药物添加剂通过混入饲料给药，这些磺胺类药物包括磺胺嘧啶和磺胺二甲嘧啶，并对其使用方法和休药期都有严格规定，绝不允许在饲料中长时间添加使用。以上结果均表明，在畜禽养殖业中仍存在磺胺类药物残留、甚至超标的现象，且磺胺类药物种类繁多，残留情况不尽相同；磺胺二甲嘧啶在畜禽肉中的检出率较高，说明它在畜禽养殖中使用相对广泛且频繁。磺胺类药物残留可能与生猪饲料和饲料添加剂中的过量使用、部分养殖企业对兽医管理制度执行不到位或不遵照休药期规定执行有关。

3 讨 论

3.1 磺胺类药物的残留特征分析

磺胺类药物残留作为一个非常重要的研究课题，不同国家的研究人员都开展了相关工作。本研究结果表明，从检出率和检测量值来看，磺胺类药物在猪肉中的残留确实存在，但超标不严重；从检出种类来说，磺胺二甲嘧啶的残留最为严重。Cai Zhengxuan等[17]随机采集我国不同生产厂家的240 个肉样，利用超高效液相色谱-串联质谱（ultra performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry，UPLC-MS/MS）法同时测定样品中24 种磺胺类兽药的残留情况。结果表明，磺胺类药物的总检出量超过5 ?g/kg的样品有40 个，检出率为16.7%，9 个样品超出限量（0.1 mg/kg），超标率为3.75%；各磺胺类药物的检出率由高到低依次为磺胺二甲嘧啶、磺胺对甲基嘧啶、磺胺间甲氧嘧啶、磺胺嘧啶、磺胺、磺胺醋酰和磺胺甲基嘧啶；磺胺二甲嘧啶的检出量高达774.9 ?g/kg，

且部分样品中同时检出多种磺胺类物质。此研究结果表明，2008年肉样中的磺胺类药物残留比较严重，且存在超标现象。本研究对于猪肉样品的检测同样表明磺胺二甲嘧啶是检出率较高的磺胺类药物。2016年，Zhang Zhiwen等[18]利用UPLC-MS检测30 个猪肝和21 个鸡肉样品中的多种兽药残留，发现4 个猪肝样品中含有磺胺二甲嘧啶，检出率为13.3%，残留量高达998.3 ?g/kg；2 个鸡肉样品中有磺胺二甲嘧啶残留，残留量最大值为246.1 ?g/kg，说明鸡肉及内脏中磺胺二甲嘧啶残留比较严重。本研究并未对猪肉肝脏中的磺胺类药物残留进行研究，但重金属、兽药和农药等均是在肝脏中经代谢、转化而排出体外的。肝脏中磺胺二甲嘧啶含量较高的猪个体中，肌肉中的残留量也会相对较高，与本研究结果相似[18]。2016年，Hiba等[19]监测了黎巴嫩农场304 个鸡肉和牛肉样品中22 种磺胺类兽药的残留水平及其代谢情况，结果表明，磺胺类兽药的检出率为15.1%，其中9 个样品的残留量超标，超标率为3.0%；共检测出6 种磺胺类药物，检出率从高到低依次为磺胺喹恶啉、磺胺二甲嘧啶、磺胺甲氧哒嗪、磺胺嘧啶、磺胺二甲氧哒嗪和磺胺间甲氧嘧啶，且有10 个样品中存在多种磺胺类药物残留的情况。可见磺胺类药物，尤其是磺胺二甲嘧啶的残留现象不仅存在于猪肉中，在鸡肉和牛肉中同样存在。

根据农业部通报，2015年上半年畜禽及畜禽产品兽药残留监控计划检测结果显示，检测的6 201 批畜禽产品样品中，2 批猪肉样品的磺胺二甲嘧啶超标[20]；2016年下半年畜禽及全年蜂产品兽药残留监控计划检测结果显示，检测的7 320 批畜禽产品样品中，5 批猪肉样品的磺胺二甲嘧啶超标[21]。2016年，张爽[22]调研了安徽省皖南地区猪肉中磺胺类药物的残留情况，结果表明，采集的162 个样品中，磺胺类药物的平均检出率为8%，但含量均≤50 ?g/kg。

综上所述，磺胺类药物在畜禽肉中的残留长期存在，但超标率相对较低。磺胺二甲嘧啶的检出频率相对较高，殘留量也最大。我国需要进一步加强磺胺类药物的使用监管和指导，以降低其在畜禽肉中的残留，减少其对人类健康的危害。

3.2 磺胺类药物在动物粪便与肉中残留的相关性分析

滥用兽药的直接后果是导致兽药在动物性食品中的残留超标，这些食品被摄入人体后影响人类健康。但更令人担心的是磺胺类兽药经动物体代谢后，约50%～90%以原药或代谢的形式经动物粪便和尿液排出体外，进入到环境中，对土壤和水体等[5]产生不良影响，进一步影响环境中动、植物和微生物的生长代谢，并再次通过食物链影响人类健康[3]。

有关磺胺类药物的生态行为研究已成为国内[23-25]和国际[3，26]的前沿研究课题。陈昦等[27]研究了江苏省畜禽粪便中磺胺类药物的残留特征，结果表明，磺胺类药物的检出率普遍较高，其中磺胺二甲嘧啶、磺胺氯哒嗪和磺胺的检出率均高于50%，且磺胺二甲嘧啶的检出率最高，与本研究结果相似。邰义萍等[28]在对广东省畜牧粪便中喹诺酮类和磺胺类抗生素的含量与分布特征进行研究时发现，猪粪中磺胺甲基嘧啶、磺胺二甲嘧啶、磺胺-5-甲氧嘧啶和磺胺甲恶唑4 种磺胺类药物均有检出，含量为769.2～1 383.7 ?g/kg，且粪便中的残留量远高于肉中的残留量。刘锋等[29]在畜禽养殖基地磺胺类、喹诺酮类及大环内酯类抗生素污染特征的调查中发现，从检出范围的平均值和检出率来看，磺胺类药物污染以磺胺二甲嘧啶为主。Zhao Ling等[30]研究了中国8 个省市养殖厂猪、鸡和牛粪便中的抗生素药物残留，猪粪中8 种磺胺类药物残留的检测结果表明，磺胺二甲嘧啶和磺胺氯哒嗪的检出率分别为16.4%和4.9%，平均含量分别为0.65、1.71 mg/kg。Martínez-Carballo等[31]检测了奥地利畜禽粪便和土壤中的兽药抗生素残留情况，结果表明，30 个水样和猪粪便样品中，18 个样品中有磺胺二甲嘧啶检出，最大浓度达20 mg/kg。胡献刚等[32]采集了天津市4 个畜牧养殖基地的20 个粪便样品进行检测，结果表明，6 个猪粪便和8 个鸡粪便样品中均检测出磺胺二甲嘧啶，检出量为3.3～24.8 mg/kg。大量动物粪便与肉中残留的相关性分析表明，磺胺类药物的残留特性在食物链的上、下游有相似性，即动物粪便中磺胺类药物的残留特性与肉中具有相似性和相关性。动物粪便和肉中检出率及残留量较高的磺胺类药物均为磺胺二甲嘧啶，磺胺氯哒嗪也有检出。

4 結 论

本研究通过采集、检测我国15 个地区的猪肉样品，研究了我国猪肉中磺胺类药物的残留特征。结果表明，猪肉中的磺胺类药物残留确实存在，但超标率较低，其中磺胺二甲嘧啶检出率最高，这在一定程度上说明其使用率较高。动物粪便与肉中磺胺类药物残留的相关性分析表明，二者的残留特性有相似性和相关性，且动物粪便中的残留更为严重。我国是猪肉消费大国，猪肉作为动物性食品在整个居民膳食中所占比例较大，为了减少磺胺类药物对消费者和环境的危害，建议养殖企业在使用兽药时依照法律法规使用，加强自律，监管部门对于检出率和超标率较高的兽药应加强监管。

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