珠海淇澳岛红树林湿地经济鱼类的重金属污染现状及对人体健康风险分析

刘金苓, 李华丽, 唐以杰, 谢旅娜, 钟嘉仪, 黄琪英, 邓高明, 刘妮

广东第二师范学院生物与食品工程学院, 广州 510310

珠海淇澳岛红树林湿地经济鱼类的重金属污染现状及对人体健康风险分析

刘金苓, 李华丽, 唐以杰*, 谢旅娜, 钟嘉仪, 黄琪英, 邓高明, 刘妮

广东第二师范学院生物与食品工程学院, 广州 510310

红树林沉积物常常成为许多海洋污染物的重要存贮场所, 重金属污染的海产品使得消费者的健康面临严重威胁。通过测定珠海淇澳岛红树林湿地经济鱼类肌肉组织中重金属元素的含量, 采用单因子污染指数法、综合污染指数法和污染物每周可耐受摄入量法, 分析评价了鱼类受污染程度、卫生质量安全性和食用的健康风险。结果表明, 珠海淇澳岛红树林湿地的鱼类重金属元素含量大小依次为 Zn＞Mn＞Cr＞Cu＞Pb＞Cd, 并且重金属在不同食性鱼类中的分布存在差异, 呈现杂食性和肉食性＞草食性。根据海洋生物污染评价标准, 该区域鱼类受到 Cr污染较为严重, 其中弹涂鱼和短吻鲾肌肉中Cr元素单项污染因子分别为2.078和1.045。根据食品卫生质量标准, 仅有弹涂鱼Cr和Pb超标, 单项污染因子分别为1.558和1.332。对人体的健康风险综合分析表明, 广东省居民通过食用该区域鱼类每周摄入的重金属平均值均小于每周可耐受摄入量, 说明食用该区域经济鱼类目前是安全的, 但存在Cr中毒的健康风险, 应当引起当地高度重视。

重金属; 经济鱼类; 风险评估; 红树林; 湿地

1 前言

红树林湿地为广东省沿海重要的湿地生态系统,是许多鱼类索饵育肥的场所[1–3]。红树林底栖动物如弹涂鱼、虾、蟹、贝类以及鱼类等广受当地居民喜爱, 在红树林湿地内及沿岸捕捞或养殖的各种动物资源已经成为水产市场的重要产品。近年来, 随着沿岸工业和海洋开发的迅速发展, 大量含有有害物质的废水排入海洋, 造成海洋环境污染加剧[4–5]。而红树林具有潮流速度低, 沉积物还原性强, 有机质和硫化物含量高等特征, 能够大量吸附和固定来自潮汐和地表径流中的重金属等污染物质, 红树林沉积物常常成为许多污染物的存贮库[6–8]。红树林沉积物中的重金属不仅直接影响底栖生物, 在一定条件下还会释放出来形成二次污染[9–10]。重金属会因其在生物体内的高富集能力和通过食物链的传递作用而对高生态位的生物产生更为严重的毒性, 最终通过食用海产品的途径威胁人类健康[11–12]。

珠海淇澳岛红树林湿地位于广东省珠海市淇澳岛西北部, 珠江口内西侧, 区内拥有多种鱼类深受居民喜爱, 调查发现淇澳岛红树林湿地沉积物存在不同重金属元素[13–15], 该区域可能存在重金属污染造成的鱼类食用风险, 然而目前对淇澳岛红树林湿地底栖经济动物鱼类食用安全性评价的研究仍较少。基于此, 本研究通过测定珠海淇澳岛红树林湿地底栖经济动物鱼类肌肉组织 Cd、Pb、Cr、Zn、Cu和Mn的含量, 分析评价了该区域鱼类的污染状况、卫生质量安全性以及食用健康风险, 以期引导当地居民合理选用鱼类产品, 适量食用海产品, 对于保障居民的身体健康具有一定的指导意义, 同时也为广东沿海的海洋环境管理提供有价值的参考资料。

2 材料和方法

2.1 样本采集与分析

鱼样采集于淇澳岛大围湾西北部的红树林湿地水 域 (22°23′40″— 22°27′38″N, 113°36′40″—113°39′15″E, 图 1)。为采集有代表性的鱼样, 在当地渔民帮助下, 于2016年8月设置捕鱼网笼捕获鱼类样品(2016年5月16日至8月1日为南海休渔期)。鱼样采集后及时分类洗净, 装入塑料密封袋, 放置于冰盒冷藏运回实验室, –20 ℃冷冻保存。

2.2 样本处理

将所采集的鱼类样品解冻, 选取当地居民食用的代表鱼类 16种测量体长和重量(表1), 首先用自来水和蒸馏水依次洗净, 用吸水纸吸干表面水分,晾干。然后用解剖刀切取鱼类全身肌肉, 称量样品的湿重后, 将样品置于电热恒温干燥箱中 105℃烘干至恒重, 称量样品的干重, 计算各鱼类样品的干湿比。最后将烘干后的样品用玛瑙研钵磨碎并混合均匀, 装入聚乙烯塑料封口袋中密封干燥保存。

图1 采集区域示意Fig.1 Sampling area in Qi’ao island, Zhuhai

称取样品干重0.25—0.26 g, 置于100 mL的消解罐中, 用移液管在通风橱内分别加入4 mL HNO3和1 mL 30% H2O2, 将消解罐的盖子拧紧, 装罐, 放入微波消解萃取系统中进行消解。待程序运行结束后, 降温至100 ℃取出, 于通风橱内自然冷却至室温,打开消解盖, 排出消解产生的气体后, 用蒸馏水定容至10 mL。同时做空白对照。消解后的样品使用Z-2000火焰原子吸收分光光度计, 测定样品中Cr、Cu、Zn、Cd、Pb和Mn的含量。

表1 采集测定鱼类样品的基本信息Tab.1 The characteristic of sampled fish

2.3 鱼类重金属污染程度评价标准和方法

采用中国海岸带污染综合调查技术组推荐使用的《海洋生物污染评价标准》(表2)对鱼体重金属污染程度进行评价[30–31]。

1)单因子污染指数法是常用的污染评价方法[32–35]。单因子污染指数法计算公式如下:

式中,Pi表示金属i的质量分指数,Si表示金属i的评价标准(mg·kg-1),Ci表示金属i的检测值的平均值(mg·kg-1)。当Pi≥1 时, 为重污染; 当 0.6＜Pi＜1 时,为中度污染; 当0.2≤Pi≤0.6时, 为轻度污染; 当Pi＜0.2时, 为重金属质量比在正常范围值内[36–37]。Pi越大, 表明受污染越严重。

表2 海洋生物体内重金属评价标准 (mg·kg-1, 以鲜重计)Tab.2 Assessing criteria for pollutants quantity in marine organisms

2)为突出不同重金属的最高污染指数的作用,采用内梅罗综合污染指数法对鱼类进行综合的评价[38–39], 即在单项污染指数的基础上其计算公式如下:

式中,P综为鱼类重金属综合指数;Pave为鱼类各单项污染指数Pi的平均值;Pmax为鱼类各单项污染指数中最大值。

2.4 鱼类卫生质量评价标准和方法

鱼类卫生质量的评价标准参照国家食品安全标准《GB13106—1991食品中锌限量卫生标准》、《GB2762—2012食品中污染物限量》和农业部颁布的行业标准《NY5073—2006无公害食品水产品中有毒物质限量》执行(表3)。采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法对鱼类卫生安全进行评价。

2.5 鱼类食用健康风险评价

表3 鱼类卫生质量评价标准 (以鲜重计, mg·kg-1)Tab.3 Evaluation standard of heavy metals in edible fish

根据世界卫生组织(WHO) /联合国粮农组织(FAO) 食品添加剂联合专家委员会(JECFA) 制定的污染物的暂定每周可耐受摄入量(provisional tolerable weekly intake,PTWI), 结合广东省居民每周鱼类消费量来计算成人每周实际的重金属摄入量(AWI), 以此来评价各种鱼类的食用安全性[36,40–42]。评价的方法如下:

式中,AWI是成人每周实际的重金属摄入量(mg);Ci是鱼类重金属含量(mg·kg-1);WC是人均每周鱼类的消费量(kg)。广东省居民喜爱食用鱼类、虾类、蟹类、贝类等各类水产品, 根据以往研究, 广东省居民对水产品的日均摄入量达51.8 g[43], 而广东省沿海城市居民日均水产品摄入量更高达124 g[44]。

式中,PTWI(成人)为成人每周的可耐受摄入量(mg);PTWI为污染物每周可耐受摄入量(mg·(kg·body wt·week)-1)(表4)[40]; 参考《中国居民膳食营养素参考摄入量》的数据[45], 成人体重采用平均60 kg来计算。

以AWI占PTWI(成人)的百分比来对不同鱼类的食用安全性进行评价, 其比例越高, 则该鱼类的食用安全性越低[46]。

3 结果与分析

3.1 鱼肌肉组织中重金属元素含量分析

对鱼体肌肉组织中重金属元素含量平行测定 3次, 取平均值, 结果见表5。从表5可知, 珠海淇澳岛红树林湿地鱼类肌肉组织中不同重金属元素的含量差异较大, 重金属元素含量大小依次为 Zn＞Mn＞Cr＞Cu＞Pb＞Cd, Zn、Mn、Cu 和 Cr作为鱼类生命的必需元素在其体内的含量较高, 而生命非必需元素 Pb和Cd在其体内的含量较低。主要原因在于生命必需元素比生命非必需元素更易于被生物主动吸收[39]。

表4 重金属每周可耐受摄入量(PTWI)Tab.4 Provisional tolerable weekly intake of heavy metal(PTWI)

从表6可以看出, 所调查的不同鱼类之间各重金属元素含量差异也较大, 生物的生活习性是影响生物体内重金属含量的重要因素之一。对11种肉食性鱼类、4种杂食性鱼类和 1种草食性鱼类的鱼体内重金属含量对比(图 2)发现, Cr、Zn、Cd、Pb和Mn元素在不同食性鱼类体内的含量基本呈相同的变化趋势, 即: 杂食性和肉食性＞草食性。

3.2 鱼类重金属污染程度评价

采用中国海岸带污染综合调查技术组推荐使用的《海洋生物污染评价标准》, 通过单因子污染指数法(Pi)和综合因子污染指数法 (P综)进行计算(表7)。单因子污染指数法(Pi)评价结果表明, 大部分鱼类呈现PCr＞PZn＞PPb＞PCd、PCu, Cr元素在弹涂鱼和短吻鲾肌肉组织中呈现重污染, 在皮氏叫姑鱼和犬牙细棘鰕虎鱼肌肉组织中呈现中度污染, 在弓斑东方鲀和斑头舌鳎中呈现清洁水平, 在其他10种鱼中均呈现轻度污染; Zn元素在斑头舌鳎、皮氏叫姑鱼、黄鳍鲷、凤尾鱼、棱鮻和康氏小公鱼中呈现清洁水平, 在其他10种鱼中均呈现轻度污染; Pb在爪哇拟鰕虎鱼和弹涂鱼肌肉组织中呈现为轻度污染, 在其他鱼中呈现清洁水平; Cu和Cd元素在所有鱼的肌肉组织中均为清洁水平。综合污染指数法(P综)评价结果表明, 除了斑头舌鳎和黄鳍鲷体内重金属元素为较清洁水平外, 弹涂鱼为重污染, 其他鱼类均呈现轻度污染。

3.3 鱼类卫生质量评价

表5 鱼肌肉组织重金属元素检测结果(以鲜重计, mg·kg-1)Tab.5 Heavy metals content in muscle tissues of fish(fresh weight, mg·kg-1)

采用单因子污染指数法(Pi)和综合因子污染指数法(P综)进行鱼类卫生质量评价(表8)。单因子污染指数法(Pi)评价结果表明, Cr元素在弹涂鱼体内呈现重污染, 在犬牙细棘鰕虎鱼和短吻鲾体内呈现中度污染, 在弓斑东方鲀和黄鳍鲷中呈现清洁水平, 在其他11种鱼中均呈现轻度污染; Zn元素在棘头梅童鱼、半滑舌鳎、斑头舌鳎、皮氏叫姑鱼、海鳗、黄鳍鲷、凤尾鱼、棱鮻和康氏小公鱼中呈现清洁水平,在其他7种鱼中呈现轻度污染; Cd在爪哇拟鰕虎鱼和弹涂鱼体内呈现为中度污染, 在大磷磷鲬、弓斑东方鲀、凤尾鱼和犬牙细棘鰕虎鱼体内呈现轻度污染, 在其他鱼中为清洁水平; Pb在弹涂鱼体内呈现重污染, 在爪哇拟鰕虎鱼体内呈现中度污染, 在大磷磷鲬、弓斑东方鲀、斑头舌鳎、康氏小公鱼、犬牙细棘鰕虎鱼和短吻鲾呈现轻度污染, 在其他鱼中为清洁水平; Cu在所有鱼类肌肉组织中均为清洁水平。综合污染指数法(P综)评价结果表明, 除了斑头舌鳎、黄鳍鲷和罗非鱼体内重金属元素为较清洁外,弹涂鱼为重污染, 其他鱼类均呈现轻度污染。

表6 不同鱼类重金属元素含量(以鲜重计, mg·kg-1)Tab.6 Heavy metals content in various fish species(fresh weight, mg·kg-1)

图2 不同食性鱼类体内重金属含量比较Fig.2 Comparison of heavy metal contents in various feeding habits of fishes

表7 鱼类重金属单项污染因子(Pi)和综合污染因子(P综)Tab.7 Single factor pollution index(Pi) and comprehensive pollution index(P综) of heavy metals in different fishes

表8 鱼类重金属单项污染因子(Pi)和综合污染因子(P综)Tab.8 Single factor pollution index(Pi) and comprehensive pollution index(P综)of heavy metals in different fishes

3.4 鱼类食用健康风险评价

通过污染物每周可耐受摄入量(PTWI)法, 计算出广东省居民和广东省沿海城市居民每周通过食用鱼类摄入重金属的情况(表9)。广东省居民通过食用珠海淇澳岛湿地区域鱼类每周摄入的Cr、Cu、Zn、Cd和Pb 5种重金属平均值均小于每周可耐受摄入量, 说明目前广东省居民进食珠海淇澳岛湿地区域鱼类处于安全范围, 但如果广东省沿海城市居民频繁食用该研究区域鱼类, Cr每周摄入量超过Cr每周可耐受摄入量的82.59%, 其他重金属的每周摄入量均未超过每周可耐受摄入量, 所以经常食用该区域鱼类存在Cr中毒的潜在危害。根据食用不同鱼类每周重金属的摄入量进行分析(表10), 广东省居民食用弹涂鱼造成的每周Cr元素摄入量为1.130 mg, 远远大于成人每周可耐受摄入量 0.402 mg, 所以广东省居民不能频繁食用该区域的弹涂鱼。

5 讨论

表9 广东省居民和广东省沿海居民每周食用鱼类摄入重金属情况Tab.9 Heavy metal weekly intakes through consuming fish by common and costal residents in Guangdong Province

湿地是环境变化的敏感区和生态系统的脆弱带,污水排放中的重金属不断进入湿地水体, 导致水中生物受到污染, 引起重金属的生物富集问题。本研究中, 珠海淇澳岛红树林湿地鱼类肌肉组织中重金属含量从高到底依次为: Zn、Mn、Cr、Cu、Pb和Cd, 这说明不同重金属在鱼类肌肉中的含量差异较大, 对鱼类重金属污染调查发现珠江口伶仃洋海域鱼类重金属污染情况较严重, 尤其是Cr和Pb污染[32]。Pb和Cr为珠江三角洲河网区水体及鱼体中重金属污染的主要元素[47], 而广州市场鱼类受其他金属如锌、镉、铜的污染影响不明显[48]。本研究中,造成淇澳岛红树林湿地鱼类肌肉中重金属累积的主要原因一方面是由于生命必需元素(Zn、Mn、Cu和Cr)比生命非必需元素(Pb和 Cd)更易于被生物主动吸收[39,48–49], 另一方面可能与该地区红树林生境的污染状况有关, 本研究结果与其他研究报道的淇澳岛红树林湿地沉积物中各重金属的平均含量大小顺序为: Zn＞Cr＞Cu＞Pb＞Ni＞Cd 基本一致[14]。

表10 广东省居民食用不同鱼类重金属每周摄入量(mg)Tab.10 Various heavy metal weekly intakes by common residents in Guangdong Province through consuming different fishes

本研究的 Cr、Zn、Cd、Pb和 Mn元素在不同食性鱼类体内的含量呈基本相同的变化趋势, 即:杂食性、肉食性＞草食性, 与传统的肉食性＞杂食性＞草食性不完全一致[42,50–51], 造成这种变化规律可能有两个方面的原因: 一是食物链中处于高营养级的生物富集程度高于低营养级生物, 所以杂食性和肉食性鱼类体内重金属含量高于草食性鱼类。二是因杂食性鱼类摄食底栖动物较多, 如爪哇拟鰕虎鱼主要摄食虾、蟹等甲壳类、小型鱼类、蛤类幼体,而虾和贝类对重金属的富集能力明显高于鱼类[52–54]。三是鱼体内的重金属不单单只从食物链中富集, 还能从腮的呼吸作用、体表的渗透作用等方式进入体内。

健康风险评价需要综合考虑污染物浓度、评价模型、暴露情况、食物消费量、摄入频率、污染物所占比例等因素, 目前关于鱼类摄入引起的健康风险评估受到污染的状态、历史、地理区域的影响, 人体健康风险评价结果不一。本研究通过PTWI法计算广东省居民每周通过食用珠海淇澳岛湿地区域鱼类摄入的重金属, 除了Cr以外其他重金属并未造成摄入风险, 但在频繁食用该区鱼类的情况下, Cr每周摄入量可能会超过其每周可耐受摄入量, 存在一定风险。而对美国墨西哥湾地区食用当地鱼类的风险评估发现其Hg摄入量超过了PTWI, As、Cd 摄入量约占每周允许摄入PTWI的20%—40%[55]。本研究采用单因子污染指数法和综合因子污染指数法进行鱼类卫生质量评价, Cr元素在弹涂鱼体内呈现重污染, 在犬牙细棘鰕虎鱼和短吻鲾体内呈现中度污染, Cd在爪哇拟鰕虎鱼和弹涂鱼体内呈现为中度污染, Pb在弹涂鱼体内呈现重污染, 在爪哇拟鰕虎鱼体内呈现中度污染。这与部分关于Cr污染的研究结果类似。对太湖鱼类重金属的调查发现, 鱼类铬超出暂定每周可耐受摄入量(PTWI)的比例为 7.48%,重金属健康风险主要由Cr引起[42]。利用单因子污染指数法评价广东红海湾 13种海产品肌肉组织的食用风险, Cr在鱼类和甲壳类中都属于中度污染, 红海湾海产品(口虾蛄除外)对人体潜在的健康风险相对较低[56]。由于在大多数情况下, 生物体内的金属含量取决于该物种或种群的生理特性以及金属的生物功能[57]。本研究中不同鱼类对重金属的生物富集特性不同, 可能是造成其重金属污染程度呈现出差异的原因。综上所述, 综合考虑PTWI法、单因子污染指数法和综合因子污染指数法的结果, 虽然食用珠海淇澳岛红树林湿地经济鱼类目前是安全的, 但存在健康风险, 尤其是Cr和Pb污染问题应当引起当地高度重视。

6 结论

珠海淇澳岛红树林湿地鱼类肌肉组织中重金属平均含量由高到低依次为 Zn＞Mn＞Cr＞Cu＞Pb＞Cd,鱼类体内重金属含量基本呈现杂食性和肉食性＞草食性的变化趋势, Cr、Zn和Pb在鱼肌肉组织中均存在不同程度的重污染、中度污染和轻度污染, 根据污染物每周可耐受摄入量分析, 广东省居民进食珠海淇澳岛湿地区域鱼类处于安全范围, 但频繁食用该区域鱼类存在Cr中毒的风险。

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Heavy metal pollution and risk analysis to human in economic fish of mangrove wetland in Qi'ao island, Zhuhai

LIU Jinling, LI Huali, TANG Yijie*, XIE Lvna, ZHONG Jiayi, HUANG Qiying, DENG Gaoming, LIU Ni
College of Biology and Food Engineering,Guangdong University of Education,Guangzhou510310,China

Marine economic animals from mangrove wetlands such as fish, shrimp, crab and shellfish are popular with residents.However, heavy metals in seafood have posed a serious threat to the consumer health as the sediment in mangrove wetlands accumulated plenty of pollutants.The contents of heavy metals (Cd, Pb, Cr, Zn, Cu and Mn) were determined in different fish muscle tissues from the mangrove wetland of Qi'ao Island in Zhuhai, Guangdong.The pollution levels, the safety status and potential health risks based on the heavy metals contents in fish tissues from the mangrove wetlands were compared in detail.The result showed that fish in the mangrove wetlands of Zhuhai Qi'ao Island were subject to a certain degree of heavy metal pollution and the Cr content in the muscle ofPeriophthalmus cantonensis(Osbeck) andLeiognathus brevirostrisexceeded the national standards.The content of heavy metals was in the order of omnivorous fish, carnivorous fish ＞ phytophagous fish, indicating the heavy metals were differently distributed in the sampled fish tissues.Meanwhile, the Cr and Pb content both exceeded the national food safety standards and showed a poor health safety as an aquatic food.According to the resident consumption of fish in the investigation area, the health risk analysis showed that the fish in the study area was safe at present, while a potential health risk existed under conditions of excessive uptake.Moreover, Cr and Pb pollution in fish tissue should be given great attention in local mangrove wetlands.

heavy metal; economic fish; risk assessment; mangrove; wetlands

10.14108/j.cnki.1008-8873.2017.05.024

X55

A

1008-8873(2017)05-186-10

刘金苓, 李华丽, 唐以杰, 等.珠海淇澳岛红树林湿地经济鱼类的重金属污染现状及对人体健康风险分析[J].生态科学, 2017,36(5): 186-195.

LIU Jinling, LI Huali, TANG Yijie, et al.Heavy metal pollution and risk analysis to human in economic fish of mangrove wetland in Qi'ao island, Zhuhai[J].Ecological Science, 2017, 36(5): 186-195.

2017-03-02;

2017-06-07

国家自然科学基金(31570525); 广东省科技计划项目(2015A030302096); 广东教育厅青年创新项目(2015KQNCX108); 广东省大学生创新创业项目(201614278082; 201614278037); 广东省大学生科技创新培育专项(Pdjh2016b0373; Pdjh2016b0374; Pdjh2017b0374)

刘金苓(1981—), 女, 山东济宁人, 博士, 高级工程师, 主要从事环境生态学研究, E-mail: liujinling09@163.com

*通信作者:唐以杰(1972—), 男, 广东饶平人, 博士, 教授, 主要从事环境生态学研究, E-mail: tyj@gdei.edu.cn