滃江长湖水库沉积物营养元素沉积历史重构及源解析

曾红平,高 磊,陈建耀,3*,张 恺,江 涛,黎 坤



滃江长湖水库沉积物营养元素沉积历史重构及源解析

曾红平1,2,高 磊2,陈建耀2,3*,张 恺2,江 涛2,黎 坤2

(1.广东环境保护工程职业学院,广东佛山 528216；2.中山大学地理科学与规划学院,广东广州 510275；3.广东省城市化与地理环境空间模拟重点实验室,广东广州 510275)

为了探究城市化进程、水利工程建设等人类活动对河流水环境演变趋势的影响,于2015年9月在广东省滃江长湖水库采集沉积物柱状样品(CH1),测试沉积物剩余210Pb(210Pbex)活性、TOC、TN、TP含量、δ13C及粒径大小.结果表明,CH1的沉积历史约58a,沉积物TOC、TN和TP的平均含量分别为:1.07% (范围:0.65%~1.66%)、0.12% (0.08%~0.20%)、438.00mg/kg (294.74~675.44mg/kg);沉积物TOC、TN、TP含量在3个时段的分布特征:1957年之前,均呈现缓慢增加的趋势,在1957~1991年先减小后增加,在1991~2015年总体呈现出升高的趋势;1994年的暴雨洪水改变了沉积物的粒径特征进而减小了TOC、TN、TP的含量;结合C/N和δ13C特征辨析了沉积物有机质的来源主要为陆源和水相的混合源,大坝的修建是导致沉积物(24cm~20cm)有机质偏向陆源的一个重要原因.

长湖水库；沉积柱；年代学；生源物质；源解析

水体营养物质C、N和P是生源物质,具有重要的生物地球化学意义[1],其中N和P又被视为水体富营养化的限制因子[2-3].水体中的营养物质来源主要分为外源和内源输入,外源输入主要包括营养物质随地表和地下径流进入水体、生活和工业废水直接排放以及水产养殖污染物的排放等;内源输入则以水体沉积物释放为主.物质进入水体后会发生固/液相再分配,部分营养物质被悬浮颗粒物吸附并沉降至沉积物中,因此,水体沉积物被视为营养物质的“汇”[4].但是,当水环境状况(pH、DO等环境因子)发生变化时,沉积物则扮演了N和P“源”的角色,N、P的释放会加速水体富营养化,导致水体二次污染[5-8].因此,开展沉积物营养物质(C、N、P)分布特征和历史沉积状况的研究对流域水资源管理、合理配置以及污染防控具有重要现实意义.

国内外的研究报道了沉积物N、P时空分布特征[9-11],并结合沉积物放射性铅同位素(210Pb)定年技术揭示人类活动影响下的上覆水环境历史演变趋势[12-13],但大部分集中在沉积环境较为稳定的湖泊、河口、沿海地区.目前,珠江三角洲地区的部分水体沉积物N、P污染较为严重,大量研究主要以表层沉积物为主[14-16],而以河道型水库的柱状沉积物为研究对象,探究营养元素历史变化趋势及源解析的研究则鲜有报道.

针对流域型水库,水利工程如大坝的建设会提升水体物质的截留效果和停留时间[17-18],形成较好的沉积序列.因此,本文选长湖水库为研究对象,通过采用沉积物剩余210Pb活性、流域水文数据和社会经济要素等资料对沉积物开展年代学研究,结合TOC、TN和TP含量的垂向分布特征,阐述沉积物中营养元素变化历史来源及影响因素,同时,分析沉积物中C/N和碳同位素时间分布特征,探究长湖水库沉积物中有机质来源及其变化特征.研究结果可为长湖水库营养盐的污染防控、治理以及与生态环境修复提供理论依据.

1 材料与方法

1.1 研究区概况

图1 采样点位示意

滃江是北江的一级支流,发源于广东省韶关市翁源县船肚东,纵贯翁源县,于英德县东岸咀汇入北江.为解决滃江流域城镇用电问题,1969年在滃江下游建设水力发电站,1973年3月28日建成,并通过筑坝形成了长湖水库.长湖水库是典型的河道型水库(图1),多年平均径流深850mm,库区面积约7km2,水库集雨面积4800km2,占滃江流域总面积的97.36%,有效库容0.55´108m3,最大库容1.55´108m3.长湖水库以发电为主,兼有防洪、灌溉等综合功能,成为了广东省经济效益较为显著的水电枢纽.

1.2 样品采集及前处理

于2015年9月采用重力采样器采集柱状沉积物样品,采样点位如图1所示.镶嵌在采样器中的采样长管约80cm,采样管内外径分别为6.0cm和6.3cm.沉积柱样品CH1长40cm.柱状沉积物采样完成后采用虹吸法抽取采样管中的上覆水,利用聚乙烯切片以2cm为间隔现场切分沉积柱样品,得到20个沉积物样品,分别用聚乙烯袋封装,带回实验室保存于-4℃冰箱中,待进一步处理.采用冷冻干燥机去除沉积物孔隙水后剔除杂质,研磨沉积物后过20目尼龙筛网,一部分样品用于粒径分布的测试,另一部分经研磨后过100目尼龙筛网,待测.

1.3 沉积物粒径分析

称取过20目筛的沉积物样品0.2~0.3g,依次加入过氧化氢、盐酸及六偏磷酸钠并搅拌使其充分反应,去除有机质、碳酸盐并分散颗粒后采用马尔文激光粒度仪(Mastersizer 2000)测定沉积物不同粒径范围的百分比.

1.4 沉积物C、N和δ13C测试

取适量过20目筛网的沉积物样品放置玻璃试管中,加入过量10%的HCl,静置至少12h;在2500~3000r/min条件下离心5min后倒掉上清液,加蒸馏水,使用振荡仪洗酸,再次离心后倒掉上清液.洗酸过程重复3次以上,直至pH值呈中性;将样品置于冷冻干燥机除水48h,待测.采用元素分析仪(Vario EL cube-Elementar)测定TN和TOC含量;采用稳定同位素质谱仪(IRMS-Thermo Fisher)测定δ13C.所有玻璃器皿均经过马弗炉500℃去除有机碳.

1.5 沉积物TP测试

取0.01g~0.05g过100目的沉积物样品,经碱性过硫酸钾消解(钱君龙[19])后,采用分光光度计(Shimizu UV-2600)测定TP含量.每个沉积物样品做两个平行,平行样测定结果的标准偏差<15%.

1.6 沉积物210Pb的测试及计算方法

称取(5.00±0.05)g待测沉积物样品于离心管中,放置10d后采用高分辨率伽马能谱仪(ORTEC GWL-120-15)测定放射性同位素210Pb和226Ra的活性(Activity).过剩210Pb(210Pbex)活性通过总210Pb活性减去226Ra的活性获得.所有样品的放射性同位素活性均在中国科学院南京地理与湖泊研究所进行分析,标准物质由中国原子能科学研究院提供.采用恒定补给率模型(Constant Rate of Supply,CRS)[20-21]计算长湖水库沉积柱的沉积年代,公式如式(1)所示.

式中:为210Pb放射性衰变常数,0.03114a-1;0和A分别为河水-沉积物界面和第层沉积物的210Pbex活性,Bq/kg.因此每一层沉积物的沉积速率(cm/a)可由式(2)计算得到,式中X为距离表层的厚度,t为沉积年代.

1.7 数据统计分析

采用Excel 2013进行数据整理,运用IBMSPSS Statistics 19进行数据统计分析,采用Excel 2013和SigmaPlot 10.0绘图.

2 结果与讨论

2.1 沉积物垂向剖面定年

完整的沉积记录可较好的反映自然过程和人类活动对流域水环境的影响[22-23].如图2(a)所示,长湖水库沉积柱样品CH1的210Pbex活性从上至下呈现单调下降的趋势,说明研究区域的沉积环境较为稳定,沉积序列未出现明显扰动.因此,采用CRS模型计算得到了CH1的沉积记录约为58a (1957~2015).

为探究水文过程对沉积过程的影响,将CH1沉积柱的粒径组成分为粗粒(>63μm)和细粒(<63μm)[24].如图2(b)所示,整个沉积柱(40cm)除了在16cm处粗颗粒含量最高为38%,出现一个“峰值”,其余各点位处粗粒含量均小于20%,颗粒组成在垂向上无明显变化.通过210Pb定年结果可知此峰值在1991~2000年期间.据文献资料显示,滃江流域在1994年出现了50a一遇的大洪水[25].有研究表明,大暴雨引起的地表径流会携载大量粗颗粒物质沉积到河床[26],沉积物的粒度变化可侧面反映流域暴雨洪水的过程.因此,洪水可能是致使水库中粗颗粒沉积量增大的原因,由此推断16cm处对应为1994年.

图2 沉积物210Pbex活性(a)和粒径组成(b)的垂向分布特征

2.2 沉积物中TN、TP和TOC含量时间分布特征

在20世纪50年代末,我国社会经济为探索发展初期,翁源县全县社会总产值达659.4万元,年末户籍总人口约为18万人;到20世纪90年代初,邓小平南巡讲话后(1992年),广东省经济快速发展,地区人口剧增,翁源县全县社会总产值达4.3´104万元,年末户籍总人口达34万人;2015年,初步核算,全县全年实现地区生产总值90.1´104万元,全县年末户籍人口约为41万人[27].如图3所示, TN、TP和TOC平均含量分别为0.12%(范围: 0.08%~0.20%)、438.00mg/kg(294.74~675.44mg/ kg)、1.07% (0.65%~1.66%).结合沉积物定年结果可将TN、TP和TOC含量的时间序列分为3个阶段:

第一阶段为1957年之前,平均沉积速率为0.286cm/a,接近天然湖泊的沉积过程(0.1~ 0.3cm/a)[28].TN、TP、TOC含量都呈现出缓慢增大的趋势,但变幅相对较小.20世纪60年代我国经济处于刚起步时期,人类活动没有显著影响,入库物质含量也趋于稳定.

第二阶段为1958到1991年,沉积速率增大,平均值为0.533cm/a,这段时期长湖水库沉积物中TN、TP和TOC的含量总体上急剧减小,在26cm处呈上升的趋势.TN、TP和TOC含量出现“谷值”(24~30cm段)的主要原因是受我国1959~1961年期间遭受到了3年自然灾害的影响[29].全国范围内出现大面积干旱,社会经济状况持续低迷,因此,长湖水库营养盐含量也随之减小.随着我国社会经济建设的复苏,库区TN、TP和TOC的输入量开始增加.

第三阶段为1991~2015年,沉积速率为0.661cm/a,这段时期沉积速率增大,且显著高于天然湖泊.沉积物TN、TP和TOC含量波动较大,但总体呈现出升高的趋势;经历1992年的邓小平南巡讲话后,广东省经济飞速发展,人口剧增,人类活动不断增强[30],对长湖库区的营养物质输入量增加,因此,营养元素沉积量和含量的增加趋势较为显著.在深度16cm处(对应于1994年,参照图2),TN、TP和TOC含量均出现局部极小值,究其原因主要与1994年的大洪水有关,洪水过程致使水库沉积物的粗颗粒沉积量增大,而沉积物粒径分布与物质的环境行为息息相关,前人的研究[31-33]表明,土壤/沉积物细颗粒组分与营养物质的含量呈显著正相关关系(<0.01),C、N和P等元素更易于被细颗粒吸附.通过将CH1沉积物样品粒径组成进一步细化为黏粒(<2μm)、粉粒(2~50μm)和砂粒(50μm~1mm)与营养物质及碳同位素进行相关性分析,结果表明,TN、TP含量与黏粒成极显著性正相关(<0.01),与砂粒呈负相关(>0.05)(表1).图2(b)中,在16cm处粗颗粒含量出现“峰值”,进一步说明是1994年暴雨洪水改变了沉积物粒径在垂向上的分布特征,进而导致TN、TP和TOC含量出现“谷值”.

图3 沉积物TN(a)、TP(b)和TOC(c)含量垂向分布

表1 沉积物营养物质、C/N、δ13C与粒径的相关关系

注:**在0.01水平(双侧)上显著相关,*在0.05水平(双侧)上显著相关.

2.3 沉积物中有机质的源解析

流域有机质的源解析是水环境污染防控的重要前提,而沉积物TOC/TN被视为辨析水体中有机质为水相藻类或陆源的一个重要依据.源自水相浮游生物(主要为藻类)的有机质C/N一般在4~10,陆源高等植物的C/N值约为20,有的甚至大于30,当C/N值为10~20时被认为是水生和陆生的混合,但可能主要偏向陆生来源[34].如图4(a)中,C/N值的范围介于6.58~13.26之间,平均值为9.02,说明沉积物中有机质来源主要为陆源和水生两种来源的混合输入.在20世纪50年代末,C/N值趋于稳定,沉积物有机质主要来源于水生生物,在1958到20世纪末,C/N在24cm处明显增大(>10),有机质来源向陆源方向变化.但是,大量研究表明陆地土壤C/N平均值为10左右(如表2),因此,单就C/N结果无法确切判断沉积物有机质的来源[42].根据不同物质来源的有机质中稳定碳同位素的成分存在明显的差别,可对有机质的物源进行判别[43].所以,本文将利用13C进一步辨析长湖水库中沉积物有机质的来源.

图4 沉积物C/N(a)、δ13C(b)及不同有机质来源贡献率(c)的垂向分布特征

20世纪60年代,Park等[43]发现有机质中的碳稳定同位素13C的含量与其来源有关,而且陆源和水生来源的13C值差异显著.一般认为,水体中藻类13C的变化范围在-24‰~-12‰,陆源在-30‰~-24‰[44-46].由此可采用二元混合模型计算陆源与水生来源有机质对沉积物TOC的贡献率[47].计算模型如下:

13C=a13Ca+F13Ct(3)

a+t= 1 (4)

式中:13C、13Ca和13Ct分别为沉积物碳同位素实测值、水相碳同位素和陆源碳同位素端源值;a和t为沉积物中水相和陆源有机质的贡献率(%).本位采用水相来源和陆源碳同位素的平均值(-18‰和-26‰)作为两个端源值.沉积物水相碳同位素(a)和陆源碳同位素(t)贡献率如图4(c)所示.

图4(b)可知,13C值介于-27.28~-24.18‰之间,平均值为-25.47‰.整体而言,沉积物有机质来源既有水相源也有陆源,但是,沉积物有机质的贡献率结果表明不同历史时期的水相来源和陆源对有机质的比重存在明显的变化,这与C/N的判断结果一致.在20世纪50年代末,13C值趋于稳定,有机质来源是水相源和陆源的混合.从1957到20世纪末,13C在24~20cm段发生明显变化,13C值减小,F减小,F增大[图4(c)],有机质来源向陆源转变;然而,从20世纪末到2015年(1~ 18cm段),除在16cm处出现“峰值”外,13C值逐渐增大,有机质偏向水相来源.

表2 世界各地土壤C/N比值

前人的研究表明水库大坝的修建是沉积物有机质来源改变的重要原因,由于库区水位上升后淹没陆地土壤和植被,进而将会导致有机质来源偏向陆源[48-49].结合C/N和13C的分析结果,沉积柱有机质来源在24~20cm段发生明显变化,分析原因主要是受重大历史事件的影响,结合沉积物垂向剖面定年结果,历史资料表明[50],在1957~1991年时间段内,滃江流域长湖水库修建大坝,水库蓄水,库区水位升高,可以推测1969~ 1973年期间长湖水库修建大坝是导致库区沉积物(24~20cm段)有机质陆源输入增大的主要原因,在水库大坝建成之前后,沉积物TN、TP及TOC含量垂向上变化为先减小后增大.而在16cm处陆源有机质贡献出现“峰值”则主要与1994年的洪水事件有关,1994年之后,水相来源是沉积物有机质的稳定来源.

3 结论

3.1 通过长湖水库沉积柱CH1(长约40cm)地球化学定年获取了58a的沉积记录,1994年的大洪水事件导致沉积柱16cm处的粗颗粒含量显著增加.

3.2 受三年(1959~1961)自然灾害影响,沉积物TN、TP和TOC的含量呈现先减小后升高的趋势,经历1992年的邓小平南巡讲话后,社会加快发展,长湖库区的含营养物质输入量增加,沉积物TN、TP和TOC的含量显著升高;1994年的暴雨洪水改变了沉积物(CH1)粒径在垂向上的分布特征,进而导致TN、TP和TOC含量出现“谷值”.

3.3 结合C/N和13C的结果发现,长湖水库沉积物有机质来源主要为水相和陆源的混合来源;自然状态下水库有机质来源相对稳定,暴雨、洪水等水文事件会改变沉积物有机质来源;大坝的修建是导致沉积物有机质来源变化偏向陆源的一个重要原因.

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Historical reconstruction and source identification of sediment nutrient elements in the Changhu Reservoir, Wengjiang River.

ZENG Hong-ping1,2, GAO Lei2, CHEN Jian-yao2,3*, ZHANG Kai2, JIANG Tao2, LI Kun2

(1.Guangdong Polytechnic of Environmental Protection Engineering, Foshan 528216, China；2.School of Geography and Planning, Sun Yat-Sen University, Guangzhou 510275, China；3.Key Laboratory of Urbanization and Geographical Environment Simulation of Guangdong Province, Guangzhou 510275, China)., 2017, 37(10)：3910~3918

To investigate the impacts of urbanization processes, water conservancy project and human activities on the evolution trend of river water environment, sediment core (CH1) was collected in the Changhu Reservoir, Wengjiang River basin, in September 2015. Measurements of sediment unsupported210Pb (210Pbex) activity, TOC, TN, TP content, δ13C and particle size were conducted. The results showed that the sedimentary record of CH1 was obtained in about 58years. The average contents of TOC, TN and TP in the sediment core were 1.07% (range:0.65%~1.66%), 0.12% (0.08%~0.20%), 438.00mg/kg (294.74~675.44mg/kg). Vertical distribution characteristics of TOC, TN and TP in the sediment core of the reservoir showed that before 1957, the TN, TP and TOC content of sediment core exhibited a slowly increasing trend, the content initially increased and then decreased in 1957 to 1991, and generally increased from 1991 to 2015. However, the storm flood occurred in 1994 significantly changed the sediment particle composition, thus decreasing TOC, TN and TP content. In combination with characteristics of C/N and δ13C, the source of organic matter was mainly identified as the mixture of terrestrial and aquatic sources, and the dam construction mainly resulted in the input of terrigenous organic matter in the reservoir area.

Changhu Reservoir；sediment core；chronology；biogenic substances；source identification

P597;X524

A

1000-6923(2017)10-3910-09

曾红平(1991-),男,湖北黄冈人,中山大学硕士研究生,主要从事流域水环境和地下水污染修复方面的研究.

2017-02-08

国家自然科学基金资助项目(41371055,41771027, 41701585,41611140112);国际第四纪研究联合会项目(INQUA- IFG1309F);广东省自然科学基金(2016A030313831,2017A030310309);中央高校基本业务费(17lgpy40)

* 责任作者, 教授, chenjianyao@hotmail.com