MEIC排放清单在空气质量模式中的应用研究

何 斌,梅士龙,陆琛莉,李海军,周秋林,宋刘明



MEIC排放清单在空气质量模式中的应用研究

何 斌*,梅士龙,陆琛莉,李海军,周秋林,宋刘明

(嘉兴市气象局,浙江嘉兴314050)

本文主要研究了清华大学MEIC 2012基准年0.25°×0.25°排放清单应用于WRF-CHEM模式所需的主要处理技术,包括:单位面积污染物排放质量(或物质的量)浓度的计算,经纬度格点浓度到中尺度格点浓度的转换,使用模式地表类型数据对排放清单进行细化处理,各部门小时排放数据的确定以及PM2.5组成成分比例的区域分配等.通过重污染个例的预报和模拟试验分析了清单处理技术的应用效果,结果表明:模式能较好地反映出污染物局地累积和水平输送的变化趋势,但高污染中心的浓度预报值要低于实际观测值,这与气象场的预报偏差有较大关系.清单细化处理技术可以改变模式格点上污染物的模拟浓度,但在不同气象条件下,改变量有所不同,静稳天气下,城市及其周边地区的改变量较大.

MEIC；WRF-CHEM；排放清单处理技术

大气污染物排放清单反映了污染物的排放强度及其时空分布特征,是制定污染控制策略的重要参考依据.其编制主要依据污染源的活动水平以及各种污染物的排放因子,两者均存在着一定的不确定性[1-2],因此排放清单的准确性也就体现在其是否代表了当前各类污染源的真实活动水平和各种污染物的最新排放因子.近年来随着中国经济体量的增长、经济结构的变化,先进减排技术的应用以及国家新的排放政策的实施,之前的排放源清单[1,3-4]已不能较好地反映当前中国的污染排放状况,而由清华大学负责研制的基于中国多尺度排放清单模型(MEIC)的2012年排放清单则是目前国内具有较高代表性的中国区域排放源清单(http://www.meicmodel.org/).

除了用于研究大气污染物的时空排放特征以外,污染源排放清单还可以作为大气化学模式的初始输入数据用于空气质量的模拟研究和预报业务.此前大气环境学者利用CMAQ模式开展了广泛的研究工作[5-7],而近年来WRF-CHEM模式逐渐被应用[8-10].该模式的最大特点是对物理和化学过程实现了融合处理,即在时间积分步上化学物质的传输过程能够直接使用气象模式中的物理传输方案,同时加入了高耦合度的物理-化学双向反馈机制[11].然而目前WRF-CHEM模式仍缺少类似于CMAQ模式的排放源处理模块SMOKE,且国内对于相应排放清单处理方法的论述也较少,而这对于空气质量模拟及预报又具有重要影响,因此本文将详细阐述清华大学MEIC2012基准年0.25°´0.25°排放清单应用于WRF-CHEM模式所需的主要处理技术,并通过重污染个例的预报和模拟试验对清单处理技术的应用效果予以初步分析.

1 模式设置及MEIC排放清单处理方法

1.1 模式介绍

本次研究使用的空气质量模式为WRF- CHEM 3.6.1,中尺度网格范围如图1所示.气相化学反应方案为RADM2,该方案中的无机物包含14类稳定物种,4类活跃的中间态物种以及3类数量较多的稳定物种(氧气、氮气和水).有机化学包括26类稳定物种和16类过氧自由基,大多数挥发性有机物(VOCs)使用Middleton给出的聚合因子.气溶胶参数化方案为MADE/SORGAM,主要包括气溶胶的均化成核、挥发性物质在气溶胶上的蒸发凝结以及气溶胶颗粒之间的碰并凝聚过程.气溶胶化学包括无机和有机两类化学过程.模式中还启用了水相化学反应过程(aqueous reactions),但目前仍为试验版本,并采用了气溶胶-辐射反馈机制和湿去除机制.模式中PM2.5分为硫酸盐、硝酸盐、有机碳、黑碳、其他共5类,它们在模式中是独立存在并被处理的.光化学过程中光解频率的计算采用Madronich方案,某种气体的光解频率是由某个波长上的光化通量、该气体的吸收截面以及量子产率的乘积在186到730nm间的130个波长积分得到的.考虑到计算效率,每30min调用一次光化学过程.此外还考虑了气态物种和气溶胶颗粒的干沉降作用,并使用Gunther方案计算生物源排放.研究中使用的排放清单为MEIC V1.2,空间分辨率为0.25°´0.25°,其中VOCs物种排放数据采用RADM2化学机制.

1.2 MEIC排放清单处理方法

排放清单处理是实现空气质量预报的重要环节,主要包括污染物浓度的网格转换、网格分辨率的细化匹配、时间分配以及PM2.5组分比例的区域分配等步骤,下文对相应处理技术进行详细阐述.

1.2.1 单位面积浓度计算及格点转换 MEIC排放清单提供经纬度格点单元上的污染物排放质量(或物质的量)浓度,而模式系统需要中尺度格点单元上的单位面积污染物排放质量(或物质的量)浓度,这里就要进行以下转换:首先计算每个经纬度格点单元上的单位面积污染物排放质量(或物质的量)浓度,其次再将经纬度格点单位上的浓度值或分配或聚合地转换到中尺度格点单元上.进行第一步转换的关键是要计算每个经纬度格点单元的面积,在经纬向格距较小的情况下,可以近似认为格点单元成准矩形,因此只需计算出纬向边长和经向边长就可以得到该格点单元的近似面积.在球坐标系下计算公式如下:

式中:为地球半径,为单元格中心纬度,D为纬向格距,D为经向格距,本文中D和D均D取为0.25°(实际计算中需转为弧度单位).注意如果D或D较大,则可以将格点单元均等分割为更小面积的准矩形进行分别计算,最后将所有小矩形相加得到格点单元的面积.

图1 MEIC 2012基准年0.250´0.250排放清单[Mg/(km2×a)]

本文中模式区域的投影方式为Lambet投影,中心经纬度取在(33.0°N,117.0°N),切割线为(30°N,60°N),中心点附近的网格间距为9km.在模拟区域中截取长三角地区如图2所示,其中实线代表经纬度网格线,间隔为0.25°,虚线代表中尺度网格线.模式系统需要每个中尺度网格上的排放浓度,其基本计算思路如下:首先计算包含整个中尺度模拟区域的经纬度坐标范围,然后逐个确定每个经纬度网格内的所有中尺度网格,并将该经纬度网格的排放值赋予这些中尺度网格点.注意本文中经纬度网格包含中尺度网格的标准定义为中尺度网格的中心点位于经纬度网格内,如果某个中尺度网格被一个以上的经纬度网格所包含,则该中尺度网格的排放值为这些经纬度网格排放值的平均.在进行上述计算过程时,需要进行经纬度地球坐标系统和中尺度投影坐标系统之间的转换,具体算法可以参考相关文献,本文不再赘述.

图2 模式区域中长三角地区的经纬度网格(实线)和中尺度网格(虚线)分布

1.2.2 排放清单的细化处理 MEIC排放清单的分辨率为0.25°´0.25°,而模式的水平分辨率为9km,两者并不匹配,为了能够获得和模式分辨率相同的排放清单,有必要对原始清单进行细化处理.此前许多大气环境工作者多使用人口或者路网等数据来获得高分辨率的网格化清单[12-13],也有部分学者利用卫星遥测的地表类型数据研究生物质燃烧的时空分布特征[14-15].本文将利用WRF-CHEM模式自有的下垫面类型数据对排放清单进行细化.

图3a为长三角地区经纬度格点上的排放浓度.可以看到从上海到江苏南部有一条明显的PM2.5强排放带,而在浙江北部地区,PM2.5的排放强度则要小得多,20Mg/(km2×a)以上的强排放区主要集中在杭州和宁波等城市及周边较小区域内.图3b是将经纬度格点单元上的排放值转换到中尺度格点单元上的结果,对比图3a可以看到PM2.5排放值的总体分布形势类似,只是在部分区域略有差异,这是由于将经纬度格点单元上的排放值重新均等分配到中尺度格点单元上,因此排放值的分辨率仍保持不变.图3c为WRF- CHEM模式9km网格所对应的地表类型(LANDUSE)分布,该数据来源于美国地质勘测组织(USGS)的全球30s 24类地表类型数据.之前在将经纬度格点排放数据分配到中尺度格点单元时,没有考虑中尺度格点单元所代表的地表类型,因此所有中尺度格点单元的分配权重是一样的,下面将依据中尺度格点单元所代表的地表类型和所在的排放部门,对其赋予不同的权重值,如表1所示.对于非农业部门,由于其排放活动主要集中在城市及周边农村地区,因此城市类型给予1.0的最大权重系数,旱地和灌溉作物次之,在0.6~0.5之间,灌木则仅为0.1,对于其他的17种类型如水体、各种林木以及湿地等则给予0.0的权重.对于农业部门,由于其排放主要集中在农田和林牧业地区,因此这些地区的权重值较高.如此设定则当经纬度格点单元内存在一种或以上此8类地表类型时,其排放值将按不同的权重系数集中分配在此8类地表类型的中尺度格点单元内,否则仍按均等分配处理(图3d).具体计算公式为:

从图3c可以看到在9km分辨率下,仅有上海地区显示出一小块城市类型区域,而长三角地区的其他城市无法有效地显示出来.这可能是因为24类USGS地表类型数据较为陈旧,而近年来中国的城市化进程发展迅速,因此该地表类型数据与当前中国的下垫面类型存在着一定的差异.由于城市及周边地区的污染物排放量较大,本文主要通过修改24类USGS地表类型数据来提高城市类型数据的比例,从而使污染物排放量更多地向城市地区集中.WRF-CHEM模式中LANDUSEF变量保存每个格点单元内24类地表类型的百分比,如果某个格点单元内某种地表类型的比例最高,则该格点单元的地表类型(LANDUSE)就设定为该地表类型.对上述标准略作修改,如果格点单元的城市类型比例高于2%,则可以认为该格点单元代表城市类型区域,通过这样的处理可以较为有效地提高城市类型的比例,且与当前中国城市的总体分布形势较为一致.图3e为经过城市化处理后的长三角地表类型分布,可以看到长三角地区各级城市的位置和范围都能较好地反映出来.上海地区的城市范围较之前明显扩大,杭州、宁波、苏州、嘉兴等二三线城市都能清晰地看到.图3f为使用了新的地表类型数据后得到的长三角地区PM2.5的排放分布,可以看到上海和苏南连成一线超过20Mg/ (km2×a)的强排放带已断开,而两侧城市区域内的排放值得到了进一步加强.使用上述排放清单细化技术提高了排放清单的空间分辨率,修正了城市区域的污染排放量,使得排放数据精度和实际模式分辨率协调一致,这有利于获得更加准确的污染物预报结果.图3g,f为NH3的原排放分布和经细化处理后得到的排放分布,可以看到与PM2.5的分布相反,城市的NH3排放量有所减小,而其周边农村地区的NH3排放强度则进一步增大.为了验证清单细化处理的合理性,将本次研究中9km分辨率的清单与Fu等[12]研究得到的长三角地区4km分辨率的排放清单进行对比,可以发现对于PM2.5,两个清单的总体分布形势表现出较好的一致性,而Fu等的清单由于使用了更为详细的人口和网路数据,因此能够更好地表现出县级的污染排放分布.但对于NH3,4km清单的强排放区域主要集中在城市地区,这与本研究中的排放分布存在一定的差异.

1.2.3 污染物排放的时间分摊系数 MEIC提供了逐月的污染物排放数据,本文研究了长三角地区部分大中城市PM2.5排放的月变化特征及各部门的排放比例(图4).可以看到PM2.5的排放主要来自于工业部门,尽管各城市月排放变化并不一致,但2月份的排放量几乎均为最低,这可能与春节期间企业放假停产有直接关系.在多数城市中电力部门或交通部门的排放量次之.电力部门排放量在7~8月出现高峰,这与夏季民用和工业用电量较大有关.交通部门排放量的月变化则不明显.民用排放量在多数月份较小,但在每年冬季12~3月则出现较明显的增长,这与冬季民用取暖致使燃气燃煤用量陡增有关.

要实现污染物的业务化预报,则必须向WRF-CHEM模式提供有效的逐小时排放信息,因此需将MEIC提供的逐月排放数据转化为小时排放数据.之前许多学者对区域性的小时排放数据进行了研究,本文综合参考吴晓璐[16]和翟一然[17]文献中调研或引用得到的长三角地区各部门污染物排放的小时分摊系数.电力部门的排放一般为8h工作制,其排放时间也主要集中在09:00~17:00,这与其工作时间一致,此时段内的小时分摊系数大概在5%左右.工业部门一般为8小时工作制,其排放时间也主要集中在09:00~ 17:00,其小时分摊系数接近7%,而夜间其排放量较小,在2%~3%.交通部门的排放主要集中在07:00~09:00和16:00~18:00两个上下班高峰时段,小时分摊系数约在6%左右,中午前后出现排放低谷,夜间则出现较明显的下降.民用部门的排放与居民的生活作息关系密切,11:00~12:00和18:00~19:00为排放的高峰期,小时分摊系数可达10%左右,同样夜间排放量较小.农业部门的排放源主要来自于畜牧业、氮肥施用和秸秆焚烧,前两者是主要排放源.由于上述文献中没有明确提及农业排放的小时分摊系数,因此本文将按如下标准来设定该系数:畜牧业中饲料、粪便以及氮肥的日排放变化与温度、湿度等气象条件有关,一般而言白天的日照较强,气温较高,湿度相对较低,因此以上排放源白天的排放量应大于夜间,将08~17时的小时分摊系数设为5%~ 6%,夜间则降低到2%~3%.

表1 排放清单细化过程中使用的8类地表类型及其权重系数

图4 经细化处理后的各部门PM2.5排放量的月变化(Mg/(km2×月))

(a)杭州,(b)嘉兴,(c)无锡,(d)上海

2 结果与讨论

2.1 预报个例分析

本文使用上述清单处理技术实现了MEIC排放清单在WRF-CHEM模式中的业务化应用,模式的气象场数据来自于GFS的0.5°´0.5°的分析场和预报场,化学场数据来自于前24h模式的化学预报场,目前尚未对其进行同化分析处理.2015年12月11日长三角地区受外来污染物输入影响出现了一次重度霾天气过程.本文通过分析初始时间为8~10日20:00的预报场结果,对MEIC清单处理技术以及WRF-CHEM的预报效果进行初步的验证.

2015年12月7~10日华北地区高空先后处于高压脊和脊后西南干暖气流控制之下,地面位于弱高压后部和暖低压前部,没有明显冷空气和降雨影响,且风力较小,大气处于静稳状态下,极不利于污染物的扩散.图6a为10日08时(北京时,下同)使用全国各环保站监测得到的PM2.5分布,可以看到PM2.5超过200mg/m3以上的高污染带位于整个华北平原、河南中南部地区以及安徽中部地区.模式总体上较好地反映了该高污染带的分布情况,但是浓度预报值相比实况偏低,而湖北南部、安徽北部、湖南和江西境内的浓度预报值有所偏高(图6e).12h以后受冷空气大风影响,河北北部的PM2.5浓度明显下降,整个高污染带逐渐向南向东影响湖北东北部和山东东部地区,安徽境内的高污染范围较之前有所增大.此外在入海低压气旋后部西北气流的引导下,安徽境内的高浓度污染物向下游扩散影响江苏南部和浙江北部地区(图6b).从预报场可以看到模式较好地反映了高污染带向南向东扩散的趋势,但是速度明显要快于实况,浓度也较实况偏低(图6f),此外还可以看到模式较好地预报出江苏南部到浙江北部以及山东到江苏北部两块东西向浓度较高的污染带,它们先后对长三角地区造成较明显的影响.11日原在山东的污染输送带开始影响江苏南部到浙江北部地区(6c,d),预报模式较好地反映了这样的变化趋势(图6g,h).需要说明的是,PM2.5实况分布图中使用的环保监测点的数量在1200~1300,从全国范围来看,站点密度并不高,且多集中在城市,其他地区的站点更加稀少,而模式预报的水平分辨率可达9km,因此直接对两类分辨率相差较大的浓度分布场进行比较会存在一定的误差,但是从以上的比较中至少可以认为模式能够较好地反映出污染物局地累积和输送的变化趋势,预报浓度低于实际观测值的倾向.

2.2 污染物浓度预报误差分析

从之前的预报个例中可以看到,高污染带向南扩散的速度要快于实况,且污染浓度也要低于实测值.前者应与气象场误差有直接关系,而后者是因为气象场误差还是由于排放清单对污染源排放估算不足引起的并不清楚,为此设计了一个验证试验.该试验的基本设置与前述的预报个例一致,但使用了FNL1.0°´1.0°的气象再分析资料,同时启用了WRF模式的四维格点同化方案,即使用6小时间隔的FNL再分析场对模拟场进行松弛逼近调整,使得模拟的气象场接近实况.对比10日08时的预报场和模拟场可以看到,两者的PM2.5高污染带的分布形态较为一致,后者的污染带浓度值要略高于前者,但仍低于实测值(图6i).10日20:00预报场的高污染主要位于河南境内,而在模拟场中河北南部以及山东中西部地区仍存在较大范围的污染,更接近于实况,但模拟浓度值仍低于实测值.此外还可以看到,该时刻浙江北部地区PM2.5浓度有所增加,但预报场明显偏低,模拟场有所增加但仍低于实况(图6j).11日08:00和20:00也有类似的情况(图6k,l).可以看到,在排放参数不变的情况下,气象场的变化会引起污染物浓度及其分布形势发生变化,其中风场主要影响污染物的本地累积和远距离输送,湿度场会对多种化学反应过程产生影响,温度场的差异也会引起大气垂直稳定度的改变,从而影响大气的对流和湍流运动,并间接引起污染物浓度的变化.此外,尽管气象场的改变使得污染物浓度有所增加,但是与实况相比仍然偏低,这可能与化学模式中相应物理化学作用机制的不完善有关,此外排放清单也可能仍存在一定的不确定性.

(a)(e)(i) 2015年12月10日08时, (b) (f)(j)2015年12月10日20时, (c)(g)(k) 2015年12月11日08时, (d)(h)(l) 2015年12月11日20时

2.3 排放清单细化处理的影响分析

本文在排放清单的中尺度格点转化过程中依据USGS-24类地表类型数据对排放清单进行了细化处理,以更好地适应较高的中尺度网格分辨率.为了分析细化处理对于污染物浓度预报的影响,本文进行了细化处理的模拟对比试验,模拟起始时间为2015年12月16日20时,试验分析时段为23日08时-25日20时,模拟采用了四维格点同化技术以减小气象场误差.图7为使用细化和无细化处理得到的PM2.5浓度场之差,可以看出23日08时浓度差的正值区主要对应长三角的城市区域,上海的差值中心超过了40mg/m3,杭州和苏州的差值中心也超过了20mg/m3.在正值区附近一般会存在负值区,这是由于排放量的重新分配使得这些格点上的排放量有所减少.另外在高低空气流的作用下,浓度差的正负区域也会向下游扩散(图7a). 24日02时受到海面东北风回流的影响,上海和苏南地区PM2.5浓度差的中心值有所降低,而杭州及宁绍地区由于近地面风场较弱,因此城市区域附近存在明显的PM2.5浓度差(图7b).此外选取了上海徐汇上师大和无锡旺庄站点分析23日08时到25日20时PM2.5的浓度变化情况(图7c,d),可以观察到23日白天两个站的PM2.5浓度峰值均超过250mg/m3,模拟结果较好地反映了该日出现的重度污染,其中上海站两试验的峰值无明显差异,而无锡站的细化试验峰值较无细化试验高出40~50mg/m3.此后PM2.5浓度逐渐减小,24日白天浓度已下降到100mg/m3以下,且持续时间较长,尽管模式也反映了PM2.5浓度明显下降的趋势,但其浓度值仍较模式值偏高,这可能与模拟降水偏弱有关.该时段内上海站的细化试验浓度值高于无细化试验,最大差值为20~30mg/m3,而无锡站两试验结果无明显差异.25日PM2.5浓度再次出现明显上升,无锡站两试验峰值浓度差异较明显, 超过了50mg/m3.从以上分析可以看到使用排放清单细化处理技术可以对模式格点排放量进行重新分配,进而改变这些格点上污染物的模拟浓度.但在不同气象条件下,改变量有所不同,静稳天气下,城市及其周边地区的改变量较大.

(a) 2015年12月23日08时,(b) 2015年12月24日02时.2015年12月23日08时到25日20时站点PM2.5浓度变化曲线,(c) 上海 (d)无锡

3 结论

3.1 排放清单的空间转化处理主要包括经纬度网格质量(或物质的量)浓度的计算、经纬度网格浓度向中尺度网格的转换、依据USGS-24类地表类型数据对排放数据进行细化处理.

3.2 排放清单的时间转换处理主要是将MEIC提供的污染物月排放数据转换为小时排放数据.工业、电力、交通和民用的时间分摊系数取自相关文献,对于农业排放,由于畜牧业中饲料、粪便以及氮肥的日排放变化与温度、湿度等气象条件有关,一般而言白天的日照较强,气温较高,湿度相对较低,因此认为白天的排放量应大于夜间.

3.3 PM2.5组成成分主要包括硫酸盐、硝酸盐、有机碳、元素碳.由于各地区排放的PM2.5的物种组分存在着一定的差异,因此有必要建立一个更大范围的详细的PM2.5物种组分数据库,从而为数值模式提供更加准确的PM2.5组分信息.

3.4 实时污染物浓度预报表明模式能够较好地反映出污染物局地累积和水平输送的变化趋势,但高污染中心的浓度预报值要低于实际观测值.进一步通过与采用气象场四维格点同化方案的模拟试验对比可以发现气象场的变化会引起污染浓度及其分布形势发生变化,尽管模拟的污染浓度值较预报值有所增加,但是仍低于实际观测值,这可能与化学模式中相应物理化学作用机制的不完善有关,此外排放清单也可能仍存在一定的不确定性.

3.5 清单细化处理试验表明在保证排放清单中污染物排放总量不变的情况下,对模式格点的排放量进行重新分配可以改变这些格点上污染物的模拟浓度.但在不同气象条件下,改变量有所不同,静稳天气下,城市及其周边地区的改变量较大.

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The application of MEIC emission inventory in air quality model.

HE Bin*, MEI Shi-long, LU Chen-li, LI Hai-jun, ZHOU Qiu-lin, SONG Liu-ming

(Jiaxing Meteorological Bureau, Jiaxing 314050, China)., 2017,37(10)：3658~3668

The required techniques are investigated for applying the Tsinghua MEIC emission inventory of 2012 reference year with 0.25°´0.25°resolution to the WRF-CHEM model. These techniques include the calculation of pollutant mass per unit area, the transformation of pollutant concentration from the lat-lon grid to the mesoscale grid, the refinement of emission inventory with model land-use data, the determination of hourly emission data in each sector, and the apportionment of major PM2.5species in the specified regions. The effectiveness and performance of the aforementioned inventory processing techniques are assessed in the heavy pollution scenarios.It is indicated that the local accumulation and horizontal transport of pollutants can be well simulated from the WRF-CHEM model. However, the concentration in the high pollution central area is underestimated, which is closely related to the forecast bias in the meteorological fields. Additionally, the refinement of emission inventory changes the simulated pollutant concentration. The amount of change is found to vary according to the weather conditions. Under stable meteorological conditions, large changes mainly occur within and around urban areas.

MEIC；WRF-CHEM；processing techniques of emission inventory

X51

A

1000-6923(2017)10-3658-11

何 斌(1978-),男,浙江嘉兴人,高级工程师,主要从事天气预报、环境气象业务及技术研究.发表论文10余篇.

2017-02-24

浙江省科技厅重大科技专项(2014C03025)

* 责任作者, 高级工程师, zjuhb@126.com